气溶胶中烃类有机物居里点热解析-GC/MS联用分析

使用居里点热解析(CPP)-GC/MS联用法对气溶胶中有机化合物进行了分析.结果表明,在使用445℃箔片并保持60s加热、GC-MS 30psi脉冲无分流进样的条件下,目标化合物的分析达到了最佳效果.新建立的CPP-GC/MS联用分析方法中,C16~C26烷烃的检测限为0.04~0.08ng,C27~C34烷烃的检测限为0.1~0.5ng,PAHs的检测限为0.01~0.1ng,藿烷类物质的检测限为0.08ng.标准物质分析的相对标准偏差(RSD)为2.1%~20.6%,PM2.5样品的RSD在3.6%~21.3%,70%的目标化合物的工作曲线的线性(R2)在0.99以上.实验表明,CPP-GC/MS联用的方法能较好地替代传统的溶剂提取法来分析气溶胶中的烃类有机物,尤其是可用于分析颗粒物负载量很小的样品,如多级采样器采集的气溶胶粒径分布样品.     

粤港澳大湾区吸收性气溶胶的解析

为了解粤港澳（Guangdong-Hong Kong-Macao,GHM）大湾区气溶胶污染现状,基于OMAERUV日产品数据,对粤港澳大湾区2008~2019年吸收性气溶胶指数（ultraviolet aerosol index,UVAI）的时空分布、未来趋势变化和潜在源区进行了分析,并对其影响因素进行了探讨.结果表明,GHM大湾区年时间序列上UVAI呈现出下降的趋势,年均下降为2.3%;月时间序列上从春季开始呈现倒"V"形,季节特征春季最高,冬、秋次之,夏季最低;空间上呈现中部区域一直属于高值区,12年年均UVAI高达0.35;UVAI分布在时间序列主要表现为可持续,有82.69%的区域在未来UVAI将呈现下降的趋势;GHM大湾区外部潜在源主要是东部工业产生的碳质源和海洋带来的生物源;UVAI潜在源区春季以碳质源和生物质源为主,夏季以生物质气溶胶源为主,秋季以碳质源占比最大,冬季沙尘性质气溶胶源有所增加;通过相关性分析,气溶胶和PM_2.5之间是相互依附的关系,工业生产活动是大气气溶胶的重要组成部分,降水可以降低大气中因工业生成所产生的气溶胶含量,第二产业活动在气温升高的情况下会加快气溶胶的生成.     

大气气溶胶干沉降研究进展

从干沉降速度定义出发,综述了过去几十年来国内外在气溶胶干沉降实验技术和理论方面的主要进展.气溶胶粒子从大气向地表沉降的过程决定于颗粒物的粒径、密度和空气粘性系数,同时受空气动力学阻力、粘滞层阻力和表面收集阻力的影响,这些阻力分别与大气层温度、风速、相对湿度等微气象条件密切相关.获取干沉降速度的方法主要有示踪法、梯度法和涡流相关法等.风速的三维瞬时量、动能、摩擦速度、温度和涡旋扩散系数可由超声风速温度仪测定.由于气溶胶具有很宽的粒径谱分布,通常使用几台仪器（如串联式多级采样器、空气动力学粒径谱分布仪和扫描电迁移率颗粒物粒径谱仪）进行联合测量.干沉降参数化方案中,基于斯托克斯定律的物理模型着重于平衡重力、浮力和阻力的作用,半经验方案则进一步考虑了大气湍流、分子运动以及表面捕获机制包括布朗扩散、碰撞、截留、反弹、热泳和扩散泳.然而,参数化方案预测结果在某些粒径段与外场测量数据仍存在显著差异.结合目前干沉降研究存在的问题,对今后气溶胶干沉降的研究方向和技术方法进行了展望.     

阳泉市区夏季挥发性有机物污染特征、来源解析及其环境影响

采集阳泉市区夏季3个监测点的环境空气样品,利用气相色谱-质谱/氢火焰离子化检测器(GC-MSD/FID)测定了挥发性有机物(VOCs)的组成,研究了其浓度特征,运用特征比值法和正定矩阵因子分析模型(PMF)解析了VOCs来源,评估了VOCs对O_3和二次有机气溶胶(SOA)生成的影响.结果表明,阳泉市区VOCs平均总浓度为(82.1±22.7)μg·m~(-3),其中烷烃浓度占比最大(51.8%),其次是芳香烃(17.8%)和烯烃(8.0%),炔烃浓度占比最小(3.8%). VOCs呈现双峰的变化特征,分别于08:00～10:00和18:00～20:00出现峰值,在12:00～14:00出现谷值.苯/甲苯和异戊烷/正戊烷的均值分别为2.1±1.3和1.7±0.6,表明环境空气VOCs可能受燃煤排放和机动车排放的双重影响. PMF解析出VOCs来源分别为燃煤源(34.9%)、机动车排放源(18.2%)、汽油挥发源(15.2%)、工业排放源(13.6%)、植物排放源(9.2%)和溶剂使用源(9.0%). VOCs臭氧生成潜势(OFP)均值为156.6μg·m~(-3),烯烃贡献最大,二次有机气溶胶生成潜势(SOA_p)均值为68.7μg·m~(-3),芳香烃的贡献达到93.4%.总之,燃煤排放对VOCs的贡献较高,因此,控制燃煤源排放是阳泉市区VOCs管控重点,需加快矸石山治理和能源结构调整,同时机动车排放源、汽油挥发源和工业排放源的管控也不容忽视.     

南北极大气气溶胶单颗粒成分特点研究

运用定量电子探针微区分析技术(EPMA)分别测定了采自北极新奥尔松地区(78?55′N、11?56′E)和南极乔治王岛(62?13′S、58?47′W)极昼天气下PM10大气颗粒物样品.结果表明,北极和南极大气颗粒物化学成分存在很大差异,表现出各自不同的特点.北极的颗粒类型中,“反应的海盐”和“矿物尘”分别占颗粒总数的44%和27%,“新鲜海盐”所占的比例不到10%,“反应的海盐”中以含硝酸盐的颗粒为主,反映了外来物质或人为污染对该地气溶胶影响较大;南极的颗粒类型中,“新鲜海盐”占总数的74%左右,“反应的海盐”占19%,反应的海盐全部含硫酸盐、未发现含硝酸盐的颗粒,推测与海盐反应的含硫物质来源于海洋浮游生物代谢过程产生的二甲硫醚(DMS)及其降解产物,而与人为污染无关.     

西安市春季大气细粒子的质量浓度及其水溶性组分的特征

为了探讨西安市春季大气细粒污染物的污染水平及水溶性组分的特征及来源,2005年3—5月对西安大气PM2.5进行了观测,并应用离子色谱对其中的水溶性组分进行了分析。结果显示,西安市春季大气PM2.5的质量浓度为159.9μg·m-3。分析的11种阴阳离子(Na 、NH4 、K 、Mg2 、Ca2 、F-、Cl-、Br-、NO2-、NO3-和SO42-)质量浓度占PM2.5的30%,表明水溶性组分是大气细粒子的主要组成之一。NH4 、SO42-和NO3-为水溶性离子的主要组分,其平均质量浓度分别为6.6、20.1和7.6μg·m-3,在总水溶性离子中的百分比分别为12.4%、47.4%和16.9%,SO42-和NO3-质量浓度与能见度有较好的负相关性,表明细粒子中二次气溶胶组分对能见度有显著的影响。阴阳离子的平衡和pH值的测定结果显示,西安市大气细粒子污染物为弱酸性。离子间的相关性分析揭示水溶性离子在颗粒物中主要结合方式为(NH4)2SO4、NH4HSO4、NH4NO3、KHSO4和K2SO4。Mg2 和Ca2 的相关性也较好,其摩尔比率为0.07,小于中国北方沙漠和黄土的平均值(0.15),揭示二次扬尘和建筑扬尘等过程对Ca2 的质量浓度影响较大。计算的NO3-/SO42-质量浓度比值的均值为0.38,说明固定排放源(燃煤)对细粒子中水溶性组分的贡献大于移动排放源(机动车)。     

水体环境中天然有机质腐殖酸研究进展

腐殖酸作为一种资源广泛存在于自然界中,它是影响环境生态平衡的重要因素,也是潜在的、可大力开发和综合利用的有机资源。腐殖酸类物质具有多种活性官能团,具有酸性、亲水性、界面活性、阳离子交换能力、络合作用及吸附分散能力。腐殖酸概念、理论出现了重大突破,已从传统腐殖酸重点或仅研究腐殖酸自身发生中的物质流动、能量转化规律,同时着眼研究腐殖酸与土壤、水体和生物多界面的环境过程和机理。文章主要以水环境为例,天然有机质研究历史、化学结构,对环境污染物效应和去除技术等几个方面的研究进展进行了简要的总结;对现代腐殖酸的研究趋势进行了展望。     

鼎湖山森林演替序列水文过程中总有机碳(TOC)变化规律及其对土壤碳平衡的贡献

森林水文过程中的总有机碳转运对土壤有机碳平衡起着重要的作用,但我们对于水文过程对碳平衡的贡献机理所知甚少.本研究针对鼎湖山季风常绿阔叶林演替序列不同森林生态系统(马尾松林、针阔混交林和季风常绿阔叶林(简称季风林))的大气降水、穿透水、树干流、凋落物淋洗水以及地表径流中的总有机碳(TOC)进行了三年(2002年4月-2005年5月)观测,以此来分析水文学过程中TOC的变化规律和水文学过程对不同成熟度森林生态系统土壤有机碳积累的贡献.每场雨后进行水样的采集,采集的水样装入棕色玻璃瓶中,加硫酸至pH值小于2,放置于实验室冰箱冷藏待测.TOC用日本岛津公司生产的5000A型TOC-V分析仪测定.研究结果及推论如下:鼎湖山森林水文学过程中TOC浓度和总量变化呈现规律性的变化.大气降水中的TOC浓度和总量分别为(3.65±0.59)mg·L~(-1)和51.8104 kg·hm~(-2)·a~(-1),大气降水是鼎湖山森林生态系统水文循环过程中TOC的主要来源.穿透水(DTF)中TOC浓度和总量均为:松林>混交林>季风林,其中季风林TOC浓度显著低于其他两种林型.松林树干流的TOC浓度显著高于混交林和季风林.凋落物淋洗水TOC浓度和总量大小依次均为:松林>混交林>季风林,且三林型间存在显著差异(p<0.05).径流中TOC浓度和总量均较小,且无明显差异.在湿季5月份,穿透水、树干流、凋落物淋洗水的TOC浓度呈现下降趋势.干季(10月)开始以后,穿透水、树干流、凋落物淋洗水中的TOC浓度又逐步回升.地表径流中TOC浓度干湿季变化趋势不明显.干季中各水文学分量TOC浓度大于湿季,但TOC总量呈现相反趋势.在森林水文学过程中,凋落物淋洗水所携带的有机碳量是土壤有机碳输入的最大项,季风林、混交林、松林中TOC总量分别为246.983 kg·hm~(-2)·a~(-1),255.187kg·hm~(-2)·a~(-1)和261.876kg·hm~(-2)·a~(-1);其次是直接到达土壤表面的穿透水,季风林、混交林、松林中TOC总量分别为28.152kg·hm~(-2)·a~(-1),37.410kg·hm~(-2)·a~(-1)和43.176kg·hm~(-2)·a~(-1);树干流中有机碳浓度虽高,但总量很微小,季风林、混交林、松林中TOC总量分别为4.663kg·hm~(-2)·a~(-1),5.910kg·hm~(-2)·a~(-1)和4.566kg·hm~(-2)·a~(-1),所以对土壤有机碳收入贡献不大.径流所携带的TOC总量很小,季风林、混交林、松林中分别为8.707kg·hm~(-2)·a~(-1),9.318kg·hm~(-2)·a~(-1),7.220kg·hm~(-2)·a~(-1).由此可知,水文过程输入土壤的TOC总量远大于径流所带走的TOC总量,导致了水文过程中的TOC存留在土壤中,对土壤有机碳(SOC)的积累起着重要作用.季风林、混交林和马尾松林土壤每年通过水文学过程净输入的有机碳量分别为(27.1+1.65)g·m~(-2),(28.9±2.79)g·m~(-2)和(30.2±2.65)g·m~(-2).水文学过程中的这部分有机碳由于占总有机碳比例较小往往被忽视,但是正是由于水分在土壤中的下渗使得有机碳的分布趋于均匀,这将更加利于SOC的积累和保存.     

中亚热带次生林成林规律及经营技术研究——Ⅰ.次生林环境背景分析与类型划分

本文分析了湖南省中亚热带次生林优势种群间的联结和环境梯度。通过研究,将全省次生林划分为8大类型即暖性针叶林、温性针叶林、干热性常绿阔叶林、干暖性常绿阔叶林、暖湿性常绿阔叶林、温湿性常绿阔叶林、暖性落叶阔叶林和温性落叶阔叶林等。     

杭州秋冬季PM2.5污染特征分析

为研究杭州PM_2.5污染来源特征,利用2013—2019年杭州市PM_2.5监测数据和气象观测数据,分析了杭州市2013—2019年PM_2.5浓度变化,选取本地积累型和输入型2种PM_2.5污染过程,结合单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪（SPAMS）和在线离子色谱数据,探讨杭州市PM_2.5化学组分和污染来源。结果表明：每年秋冬季（11月至次年3月）杭州以东北风、西北风及偏南风为主,风速低于4 m/s时,大气扩散条件差,受本地污染物积累影响,PM_2.5浓度容易出现超标;风速较大且为东北风和西北风时,受上游污染输入影响,易出现PM_2.5重度污染。本地积累型和输入型案例中,PM_2.5化学组分中占比最大的为NO₃^-、SO₄^2-和NH₄⁺;PM_2.5浓度上升过程中,二次NO₃^-和SO₄^2-转换率明显上升,其中NO₃^-上升更为显著,二次气溶胶污染严重。2次案例中,PM_2.5来源贡献占比前3位均为机动车尾气源、燃煤源和工业工艺源,其中本地积累型PM_2.5浓度上升阶段,机动车尾气源占比会明显上升;输入型案例中,输入阶段机动车尾气源占比显著上升,燃煤源贡献也小幅上升。