新型汽车尾气净化催化剂的研究

研究Ｌａ－Ｃｏ－Ｃｕ－Ｍｎ－Ｃｅ－Ｐｄ催化剂的活性和热稳定性,结果表明,该催化剂具有低温活性良好、活性高以及热稳定性好的性能特点,对ＣＯ、ＨＣ氧化的Ｔ５０％和Ｔ１００％分别约为１８２℃,２３８℃和２４０℃、２６５℃,催化剂表面组分发生强相互作用形成３种活性中心,是催化剂低的起燃温度,高活性的原因。催化剂高温处理后未发生烧结,活性未下降,热稳定性良好。     

V2O5/TiO2催化剂中毒机理的试验研究

选择性催化还原(SCR)催化剂是SCR烟气脱硝技术的核心,是整个SCR系统脱硝效率和经济性的决定因素.本文工作的主要研究思路是以钒钛SCR催化剂为研究对象,研究了H2O和SO2,以及相同含量下K、Na、Ca、Pb的氧化物对钒钛催化剂NO转化率的影响.H2O的存在会抑制V2O5/TiO2催化剂脱硝活性,而SO2在一定程度上促进(V2O5/TiO2)催化剂的SCR脱硝反应,提高NO转化率;碱金属K对钒钛催化剂的钝化作用都是最强,K2O和Na2O的掺入会抑制钒钛催化剂上V2O5的还原能力,而CaO和PbO的掺入对钒钛催化剂上V2O5的还原能力影响较小.     

光助Fenton反应催化剂Fe/Al2O3的制备及其对六氯苯的催化活性研究

采用超声促进浸渍法制备了光助Fenton催化剂Fe/Al2O3,利用该催化剂对六氯苯（HCB）进行光助Fenton氧化降解,考察了浸渍液浓度、浸渍温度、灼烧温度和灼烧时间等制备条件对其催化降解六氯苯的活性的影响,确定了制备Fe/Al2O3的工艺条件,并对制得的催化剂进行表征。结果表明,超声促进浸渍法制备非均相光助Fenton反应催化剂Fe/Al2O3的最佳工艺条件为：浸渍液浓度25mmol/L,浸渍温度40℃,焙烧温度500℃,焙烧时间3h。在此条件下制备的催化剂对六氯苯的降解具有较高的催化活性。     

Effects of WOx modification on the activity, adsorption and redox properties of CeO2 catalyst for NOx reduction with ammonia

A series of WO₃/CeO₂ (WOx/CeO₂) catalysts were synthesized by wet impregnation of ammonium metatungstate on a CeO₂ support. The resulting solid acid catalysts were characterized by X-ray diffraction (XRD), UV-Vis spectroscopy (UV-Vis), Raman spectroscopy (Raman), in-situ Fourier transform infrared spectroscopy (in-situ FT-IR) of ammonia adsorption, NH₃-TPD, H₂ temperature-programmed reduction (H₂-TPR), NH₃/NO oxidation and activity measurements for NOx reduction by NH₃ (NH₃-SCR). The results show that polytungstate (WOx) species are the main species of tungsten oxide on the surface of ceria. The addition of tungsten oxide enhances the Brönsted acidity of ceria catalysts remarkably and decreases the amount of surface oxygen on ceria, with strong interaction between CeO₂ and WOx. As a result, the N₂ selectivity of NH₃ oxidation and NH₃-SCR at high temperatures (> 300℃) is enhanced. Therefore, a wide working temperature window in which NOx conversion exceeds 80% (NOx conversion > 80%) from 200 to 450℃, is achieved over 10 wt.% WOx/CeO₂ catalyst. A tentative model of the NH₃-SCR reaction route on WOx/CeO₂ catalysts is presented.     

多金属氧酸盐电催化降解染料废水的研究

采用IR和XRD等手段对磷钼酸(PMo12)和3,3',5,5'-四甲基联苯胺(TMB)形成的电荷转移配合物(TMB)3PMo12进行表征,结果表明配合物中的杂多阴离子仍保留着Keggin结构.将配合物负载于γ-Al2O3上制备(TMB)3PMo12/γ-Al2O3负载型催化剂填充于电化学反应器中,考察电催化氧化体系降解酸性大红3R染料废水的效果.研究表明,(TMB)3PMo12/γ-Al2O3催化剂对酸性大红3R废水显示了良好的电催化活性,催化剂填充量为50g,负载量为0.6%时,在pH值为4,槽电压15.0V,曝气量0.14m3/h,极板间距3.0cm反应条件下,60min后,色度去除率达到79.7%,去除效果较传统二维平板和三维电解槽更高.     

催化湿式氧化处理造纸废水的研究

以过渡金属氧化物CuO为活性组分,采用催化湿式氧化法处理造纸废水,考察Cu负载量、催化剂用量、反应温度对废水COD去除率的影响。结果表明:固定氧气分压在2.5MPa和反应时间3h,催化剂用量为3g,Cu负载量为4%,反应温度为220℃,500mL浓度为3250mg/L造纸废水的COD去除率为90%,色度去除率为89%,pH值由9.6变为7.8。另外,对催化剂进行再生处理和稳定性测试。结果表明:450℃下活化3h,在上述相同反应条件下,对原废水的COD去除率降低为88%,重复使用9次后对废水的COD去除率仍能保持在85%左右。     

MnO2/Al2O3催化剂-微气泡臭氧体系催化降解喹啉及其机理

制备了纳米MnO₂,并以Al₂O₃为载体制备了掺杂型MnO₂/Al₂O₃颗粒催化剂.催化剂焙烧温度和时间分别为500℃和4 h、MnO₂质量分数为8%时,催化剂具有最高的臭氧催化氧化活性.SEM分析表明,纳米MnO₂均匀分布于Al₂O₃载体表面.MnO₂/Al₂O₃催化剂的比表面积（BET）为183.22 m²·g^-1,平均孔容为0.27 cm³·g^-1,平均孔径为4.87 nm.建立了MnO₂/Al₂O₃催化剂-微气泡臭氧催化反应体系,研究了该体系对喹啉的降解去除效果及其机理.臭氧微气泡的平均粒径为61.7 μm.微气泡臭氧投量为30 mg·L^-1时,反应60 min后喹啉去除率能达到95%以上;反应20 min后,MnO₂/Al₂O₃催化剂-微气泡臭氧体系对实际煤化工废水二级出水的TOC去除率可达到55%以上.以叔丁醇作为分子探针,证明了羟基自由基（·OH）氧化作用在臭氧微气泡催化氧化体系中对喹啉的降解起到主导作用.     

Pd/C气体扩散电极用于电生成H2O2降解苯酚的研究

采用自制的Pd/C气体扩散阴极和Ti/IrO2/RuO2阳极,在无隔膜电解槽中对苯酚模拟废水降解效果及机制进行了研究,采用电子自旋共振法(ESR)对电解体系中产生的羟自由基(·OH)进行了检测.结果表明,在Pd/C气体扩散体系中掺杂Pd催化剂可以促进H2 O2的生成(H2 O2的稳定浓度是7.5 mg/L),有利于·OH的产生.经电化学氧化处理120 min后,苯酚和COD的去除率分别达到97.2%和50%,表明在电催化氧化过程中苯酚被氧化生成了大量低分子量中间产物.废水的BOD5/COD值达到0.73是处理前的9.1倍,苯酚废水的可生化降解性通过电化学氧化处理后显著提高.在该电化学体系中苯酚的降解是在阳极直接、间接氧化及阴极产生的H2 O2、·OH的氧化共同作用下完成的.通过对紫外扫描光谱图的分析推断出苯酚在电解过程中有醌类物质生成;由GC-MS检测到了邻苯二酚、对苯二酚、苯醌等芳香族化合物和己二酸、顺丁烯二酸、反丁烯二酸、丁二酸、丙二酸、乙二酸等短链羧酸,据此提出了苯酚降解的可能历程.     

TiO2–PANI/Cork composite: A new floating photocatalyst for the treatment of organic pollutants under sunlight irradiation

A novel photocatalyst based on TiO_2–PANI composite supported on small pieces of cork has been reported. It was prepared by simple impregnation method of the polyaniline(PANI)–modified TiO_2 on cork. The TiO_2–PANI/Cork catalyst shows the unique feature of floating on the water surface. The as-synthesized catalyst was characterized by X-ray diffraction(XRD),scanning electron micrograph(SEM), transmission electron microscopy(TEM), thermogravimetric analysis(TGA), Fourier transform infrared spectroscopy(FT-IR), UV–vis diffuse reflectance spectra(UV–vis DRS) and the Brunauer–Emmett–Teller(BET) surface area analysis. Characterization suggested the formation of anatase highly dispersed on the cork surface. The prepared floating photocatalyst showed high efficiency for the degradation of methyl orange dye and other organic pollutants under solar irradiation and constrained conditions, i.e., no-stirring and no-oxygenation. The TiO_2–PANI/Cork floating photocatalyst can be reused for at least four consecutive times without significant decrease of the degradation efficiency.     

制备条件对低温NH_3-SCR脱硝催化剂Mn-Ce/TiO_2结构与性能的影响

采用溶胶凝胶法制备了Mn-Ce/TiO2催化剂,以NH3为还原剂,通过程序升温反应考察其选择性催化还原NO的催化性能.同时,着重探讨了焙烧温度、焙烧时间、活性物质负载量及Mn、Ce负载比例对催化剂结构和性能的影响,并用BET、XRD等对催化剂进行了表征.结果表明,活性组分负载量由0增至20%时,NO转化率随着负载量的增加而提高,当(Mn+Ce)质量分数为20%,催化剂活性最高,此后随着活性组分负载量的增加,NO转化率明显下降;Mn与Ce的负载比例为0.85∶0.15时,催化剂比表面积最大,为112.31m2·g-1;焙烧温度500℃时催化剂晶相均为TiO2锐钛矿型结构,焙烧温度升高至600℃,催化剂晶相为TiO2锐钛矿型和金红石型混合结构,且催化剂比表面积急剧减小;焙烧时间对催化剂晶相结构影响不大,焙烧时间为5h时,Mn-Ce/TiO2的脱硝性能最好.