The influence of temperature on the deactivation of commercial Pd/Rh automotive catalysts

Automotive catalyst deactivation can be promoted by thermal and poisoning mechanisms. Catalyst efficiency is reduced by thermal degradation resulting in the agglomeration of precious metals and the reduction of the washcoat surface area. In this paper, the temperature influence on the commercial Pd/Rh-based automotive catalyst performance was studied. Textural and physicochemical characterisation techniques were employed, such as X-ray fluorescence (XRF), atomic absorption spectrometry (AAS), N₂ physisorption, X-ray diffraction (XRD), temperature programmed reduction (TPR) and scanning electron microscopy coupled with energy-dispersive X-ray analysis (SEM–EDX). The catalysts were evaluated for CO and propane oxidation with a stoichiometric gas mixture similar to engine exhaust gas. The results indicated the transformation of alumina into high temperature phases and the formation of new mixed oxide phases. Evidence of sintered particles and several spots of palladium agglomerates was seen by SEM–EDX analysis. The activity results showed the effects of thermal deactivation on the conversion of the pollutants. In spite of exposure to extreme temperature conditions (72 h at 1200 °C), significant activity was still observed for carbon monoxide and propane oxidation reactions.     

铈改性Al2O3担载Pd催化剂的CO氧化性能研究

浸渍法制备了Al2O3＋CeO2为载体的Pd催化剂,对制备中各因素对催化剂效果的影响作了初步研究。考察了活性组分含量与催化剂性能的关系以及焙烧温度、水蒸气对催化剂活性的影响。结果表明,稀土Ce元素的存在使催化剂的性能得到明显改善。制备过程中焙烧步骤对催化剂的活性影响很大,催化剂制备必须高于600℃焙烧。     

Formic acid fractionation towards highly efficient cellulose-derived PdAg bimetallic catalyst for H2 evolution

The present work, in which cellulose isolated from formic acid fractionation(FAC) is decorated with polyetherimide(PEI) to attain highly efficient cellulose-derived PdAgbimetallic catalyst(PdAg-PEI-FAC), has been investigated, and the catalyst properties are characterized by XRD, XPS, BET, ICP-AES and HAADF-STEM. The as-obtained Pd_3.75Ag_3.75-PEI-FAC exhibits excellent catalytic performance for H2 evolution from a sodium formate-free formic acid(FA) aqueous medium at ambient...     

催化剂强化脉冲放电治理有机废气

为增强对有机废气治理的有效性,本文研究了以催化剂协助脉冲放电的新方法对放电条件下的催化技术进行实验研究．结果表明,Mn、Fe等金属氧化物在放电作用下对有机物的降解有较好的催化活性,二者可使甲苯的去除率由59％分别提高到86％和83％;以陶瓷材料为载体用浸渍法制备的催化剂活性及稳定性较好;考察了反应器的结构、电压峰值Vp和催化剂的制各条件对催化效果的影响以及催化剂对不同有机物降解的促进作用     

煤加压气化废水的催化湿式氧化处理

在2L高压釜中进行了催化湿式氧化处理煤气化废水(含酚7866mg/L,COD22928mg/L)的研究。在反应温度178—236℃、氧分压9.8×10~5—29.4×10~5Pa条件下,评价了几种金属盐催化剂,硝酸铜以及它与氯化亚铁的混合物显示出高的氧化催化活性。在合理的处理时间内,酚、CN~-、S~(2-)去除率近100％;COD降低65—90％;多环芳烃类有明显净化效果。考察了COD降低与时间的关系。结果表明,氧化反应有快速与缓慢反应两步,反应速率均与COD值呈一次方关系。氧分压对催化湿式反应速率的影响远低于温度的影响。     

工业废催化剂的回收利用与环境保护

大量工业废催化剂的丢弃，不仅是一种资源的浪费，而且对环境也会造成一定程度的污染，针对工业废催化剂的回收利用进行了探讨，着重介绍了几种工业废催化剂的综合回收技术。     

甲醇燃料车尾气净化催化剂的研究(Ⅱ)──多组分催化剂对甲醇的深度氧化

利用色谱－微反联用技术研究多种多元催化剂对甲醇深度氧化的活性,并借助于ＸＲＤＢＥＴ等手段考察焙 烧温度对活性的影响,结果表明,不同的催化剂对甲醇氧化时均有甲醛及甲酸甲酯伴生,其伴生温度区间及最大伴生浓度随不同催化剂而变化;３２－３７号催化剂的活性明显高于双组分催化剂,添加少量稀土金属氧化物ＣｅＯ２和贵金属Ｐｄ对活性均有一定的改善作用,提高焙烧温度,催化剂表面发生烧结,对活性有不良影响。     

Mn含量对Mn/ZSM-5催化剂脱硝和SO2氧化性能的影响

为研究不同Mn含量对Mn基催化剂上SO₂氧化特性的影响,采用湿式浸渍法制备了一系列不同Mn含量的Mn/ZSM-5催化剂,并研究了这些催化剂上SO₂的氧化及脱硝特性,利用一系列表征手段研究了Mn/ZSM-5催化剂的物化特性和SO₂氧化机理.结果表明：①在标准SCR（选择性催化还原）反应中,随着Mn含量和温度的升高,SO₂氧化率先增后减,并在300℃时达最大值.②在快速SCR反应中,NO₂会直接氧化SO₂,提高了SO₂的氧化率,300℃时SO₂氧化率达到最高值（0.76%）.③脱硝性能试验表明,随着温度的升高,NO_x转化率呈先升后降的特征,在快速SCR反应中NO₂促进了氧化还原反应的进行,9Mn（Mn含量为9%）催化剂在250℃时NO_x转化率达最大值（96.58%）,远高于标准SCR反应的NO_x转化率.④表征结果表明,增加Mn含量提高了晶格氧和Mn⁴⁺的含量,使SO₂氧化率和NO_x转化率均增加;但过高的Mn含量会导致催化剂表面活性物质积聚,导致晶格氧和Mn⁴⁺含量下降,从而降低锰基催化剂的氧化还原性能.研究显示,在实际运行温度范围（150~400℃）内,应选择合适的Mn含量的催化剂,保证较高的脱硝效率,降低SO₂的氧化率.     

活性炭纤维负载氧化镧催化净化NO的实验研究

以ACF作为载体制备了负载不同质量分数La₂O₃的负载型催化剂,研究了它们催化净化NO的活性和活性的稳定性,同时对比研究了ACF、HNO₃/ACF净化NO的能力.正交实验结果表明,实验中最佳的氧气体积分数为5%,最佳空速为5 000 m³·(m³·h)^-1;催化实验结果表明,ACF的低温活性很差,HNO₃/ACF净化NO的低温活性很好,但是其活性的稳定性很差;负载了La₂O₃的ACF能大幅提升ACF净化NO的能力,其活性中心为La₂O₃,La₂O₃的最佳负载量为20%,350℃以上时,20% La₂O₃/ACF催化净化NO的效率均在95%以上,在200℃恒温条件下,其催化活性约能持续8h;催化剂的理化特征实验结果表明,ACF、HNO₃/ACF净化NO的机制与负载了La₂O₃的ACF净化NO的机制有着本质的区别.     

NTP协同双金属锰基催化剂降解氯苯的性能研究

以TiO₂为载体,采用共沉淀法制备了3种双金属催化剂（Co-Mn/TiO₂、Ce-Mn/TiO₂和Nb-Mn/TiO₂）,与低温等离子体（NTP）协同对氯苯进行降解,并通过XRD、SEM、TEM、BET、XPS、H₂-TPR和O₂-TPD手段表征其物化性质,以阐明不同催化剂对氯苯的等离子体催化降解差异.结果显示,与单独的NTP相比,双金属催化剂耦合NTP可显著提高氯苯的降解效率和矿化率,减少有毒副产物的产生.Co-Mn/TiO₂的催化活性优于Ce-Mn/TiO₂和Nb-Mn/TiO₂,在氯苯初始浓度为300 mg·m^-3,气体停留时间为2 s,放电电压为15 kV的工况条件下,Co-Mn/TiO₂耦合的NTP系统对氯苯的降解效率和CO₂选择性分别达78.14%和51.02%,其O₃的排放浓度为211 mg·m^-3.表征结果也验证了以上结论,3种催化剂的金属氧化物均在TiO₂表面高度分散,催化剂的比表面积为51~64 m²·g^-1.Co-Mn/TiO₂催化剂表面的高Mn⁴⁺/Mn³⁺比和O_ads含量呈现出更多的氧空位,增大了氧迁徙率,因而表现出最高的催化活性和催化氧化性能.研究表明,双金属锰基催化剂耦合NTP降解氯苯具有很好的应用前景.