电子废物不当处置的重金属污染及其环境风险评价Ⅲ.电子废物酸解、焚烧活动对小流域地表水和井水的金属污染

为了评价电子废物酸解、焚烧活动对当地小流域水体的金属污染,采集了广东省清远市龙塘镇地区泉水、水塘、水库、农灌渠、水田和水井中的水样,分析了各水样中的10种金属含量.研究结果表明,从电子废物酸解、焚烧核心区域的坡谷中采集的泉水受到了较严重的Pb污染,水中Pb浓度达到0.070mg·L-1,高于国家地表水环境质量标准(GB3838-2002)规定的III类水质标准.在酸解作坊边缘一个水塘的水样中检出了浓度分别高达64.82、56.37、2.164、0.200和6.649mg·L-1的Cu、Zn、Cr、Pb和Cd,均大大超过了III类水质标准,其中Cd超标1329.8倍,pH值只有2.05,电导率高达6890μS·cm-1,说明该水塘中的水基本是电子废物酸解活动排放的废水,并且已经通过下渗、地表径流等过程污染了小流域中的其他水体.虽然在农灌渠、水田、水井的水样中未检出超标的重金属浓度,但各种迹象说明,这些水体也已经受到了电子废物回收活动的影响,其中井水中电导率接近400μS·cm-1,远高于其他自然水体.来源于电子废物不当处置的重金属在这些水体中的累积值得关注,今后有必要开展更为持久、全面、系统的监测和研究.     

民用固体燃料源的IVOCs排放特征及燃烧温度的影响

中等挥发性有机物(intermediate-volatility organic compounds,IVOCs)是近年备受关注的二次有机气溶胶的重要前体物,但目前急需包括民用固体燃料燃烧在内的源排放数据.本文选择两种成熟度不同的烟煤(灵武煤和徐州煤)和两种生物质(稻秆和松木)为研究对象,结合石英管式炉和稀释通道开展7个温度点(300～900℃,以100℃为间隔)的燃烧实验,采集和分析烟气中的IVOCs,探讨煤和生物质燃烧的IVOCs排放因子、组成以及燃烧温度的影响.结果表明,生物质燃烧的IVOCs平均排放因子[(483±182) mg·kg-1]比烟煤[(190±108) mg·kg-1]高2. 5倍;组成方面,生物质和煤的IVOCs均以剩余UCM占主导[分别为(81±11)%和(68±6)%],而生物质排放的正构及支链烷烃占比明显低于烟煤,但芳香烃略高;燃烧温度对两类燃料的影响存在显著区别:烟煤(以灵武煤为例)的IVOCs在500℃[(340±113) mg·kg-1]比900℃[(63±15)mg·kg-1]高5. 4倍,而生物质在400～500℃和800～900℃时呈现两个含量相当的峰值;随着燃烧温度提升,松木IVOCs中芳香烃的占比从1%增加到29%,剩余UCM则从92%降低到61%,烟煤的变化幅度则很小.进一步结合校正燃烧效率对两类燃料和燃烧温度影响IVOCs排放的机理进行了解释.     

南京3类不同大气污染过程下气溶胶水溶性无机离子的特征研究

为了探讨不同大气污染过程下气溶胶中水溶性离子组分的差异,分析比较了2009年10月16～30日持续污染、2010年4月27～30日沙尘污染、2010年6月14日秸秆焚烧污染这3次污染过程中气溶胶（PM10、PM2.1和PM1.1）及主要水溶性离子（NH4＋、Mg2＋、Ca2＋、Na＋、K＋、NO2-、F-、NO3-、Cl-、SO24-）质量浓度及其谱分布.结果发现,3次污染过程中气溶胶污染严重,PM2.1/PM10比值有明显区别,其中沙尘污染过程最低,平均值仅为0.27;秸秆焚烧过程最高,为0.7.持续污染过程中NO3-和SO24-浓度较高,总阴离子质量浓度占PM10、PM2.1和PM1.1的18.62%、32.92%和33.53%.沙尘污染过程使气溶胶中的不溶物增加,总水溶性离子组分减少,仅占PM10、PM2.1和PM1.1的13.36%、23.72%和28.54%,而Ca2＋质量浓度高于其他时期,且主要分布在〉1μm粒径段上.秸秆焚烧过程中各种水溶性无机离子质量浓度均高于其他时期,但在气溶胶中比例较低;示踪物K＋明显高于其他过程.3次污染过程中NO3-、SO24-和NH4＋质量浓度峰值均在0.43～0.65μm粒径段.     

Size distribution and chemical characteristics of particles from crop residue open burning in North China

Crop residue open burning is an important emission source of ambient particles in China. This study analyzed the particle emission characteristics of crop residue open burning through combustion experiments with a novel open combustion simulation device using three typical crop straws in north China (corn, wheat, and rice). Particle samples size ranging from 0.006–9.890 µm were collected by an Electrical Low Pressure Impactor plus, a high size-resolution instrument capable of dividing particles into 14 size stages. The size distributions of organic carbon (OC), elemental carbon (EC), water-soluble ions, and elements were analyzed, and source chemical profiles were constructed for PM_0.1, PM₁, PM_2.5, and PM₁₀. The number concentration of particles was concentrated in the Aiken nuclei mode (0.006–0.054 µm), accounting for 75% of the total number, whereas the mass concentration was concentrated in the accumulation mode (0.054–0.949 µm), accounting for 85.43% of the mass loading. OC, EC, Cl^?, and K(include total K and water-soluble K) were the major chemical components of the particles, whose mass percentage distributions differed from those of other components. These five main components exhibited a bell-shaped size distribution in the 0.006–9.890 µm range, whereas the other components exhibited a U-shaped distribution. Among the chemical profiles for PM_0.1–PM₁₀, OC was the most important component at 10–30%, followed by EC at 2%–8%. The proportions of K⁺, Cl^?, and K varied substantially in different experimental groups, ranging from 0–15%, and K⁺ and Cl^? were significantly correlated (r = 0.878, α = 0.000).     

广州市城区干湿季黑碳气溶胶污染特征及来源分析

为了解广州市城区不同季节黑碳气溶胶(BC)的时间变化规律及污染特征,利用广州市天河区暨南大学大气超级监测站AE-33黑碳仪在2015年干季(10、11月)和2016年湿季(4、5月)观测得到的BC数据及常规气象资料,针对BC在不同时间段的污染特征及来源进行了分析.结果表明:广州城区干季和湿季的BC平均浓度分别为(3.75±2.55)、(2.62±1.39)μg·m~(-3),本底浓度分别为(2.09±0.61)、(1.85±0.49)μg·m~(-3),干季BC污染较湿季严重,干季BC变化范围大于湿季;广州城区BC浓度呈白天低,夜间高的特点,BC波动在夜间更加剧烈;干湿两季的BC日变化特征有明显差异,干季呈现"双峰形",湿季呈现"单峰形";基于AAE的分析得出广州城区BC主要来源于化石燃料燃烧,干季AAE值大于湿季,是由于干季广州周边地区生物质燃烧事件增多,导致干季生物质燃烧对广州城区BC的贡献大于湿季.     

基于遥感数据的秸秆焚烧源排放清单及时空分布特征

分析秸秆焚烧事件引起的空气污染状况,常使用CMAQ、NAQPMS、WRF-CHEM等模型进行空气质量模拟,而污染源排放清单是模拟模型的关键输入.为满足模型清单输入要求,以2014年5月7日四川盆地内发生的一次由油菜秸秆焚烧引起的重污染事件为例,采用排放因子法进行污染物年排放量估算,结合卫星火点数据、土地利用数据对其进行空间特征分析,并使用Bluesky CONSUME模型估算了污染物的烟羽抬升,结合激光雷达获取了气溶胶消光系数以分析其时间特征.结果表明:以2013年为基准年,全年区域内CO、NO_x、SO₂、PM_2.5、PM₁₀及NMVOC（非甲烷挥发性有机化合物）的年排放量分别为5 791.022、193.842、43.268、574.602、1 495.350和1 495.350 t,成都市、德阳市、绵阳市、眉山市、资阳市各污染物排放量占比分别为13.90%、22.39%、31.81%、12.11%、19.79%.各污染物排放量均在地面层呈3个大值中心、2个空值带的分布趋势.采用环境1B卫星和MODIS火点数据结合提取焚烧火点分析发现,5月7日四川盆地内5个城市均存在不同程度的秸秆焚烧情况.经空间分配后发现,此次排放的重点在德阳市及绵阳市南部,污染物排放量最大值出现在德阳市中部,成都市秸秆焚烧火点最少,污染物排放量也最小.受当天大气边界层高度的影响,污染物垂直分布主要集中在35 m以下,并在30 m左右形成污染物极大层.另外,受秸秆焚烧管制影响,在16:00-翌日04:00排放量呈逐渐上升趋势,09:00-16:00排放量较少.研究显示,秸秆焚烧源排放清单与前人研究结果较为一致,排放清单的烟羽抬升结果与气溶胶消光系数的垂直分布较为吻合.      

Determination of the Burning Characteristics of a Slick of Oil on Water

The burning rate of a slick of oil on a water bed is characterized by three distinct processes, ignition, flame spread and burning rate. Although all three processes are important, ignition and burning rate are critical. The former, because it defines the potential to burn and the latter because of the inherent possibility of boilover. Burning rate is calculated by a simple expression derived from a one-dimensional heat conduction equation. Heat feedback from the flame to the surface is assumed to be a constant fraction of the total energy released by the combustion reaction. The constant fraction (χ) is named the burning efficiency and represents an important tool in assessing the potential of in situ burning as a counter-measure to an oil spill. By matching the characteristic thermal penetration length scale for the fuel/water system and an equivalent single layer system, a combined thermal diffusivity can be calculated and used to obtain an analytical solution for the burning rate. Theoretical expressions were correlated with crude oil and heating oil, for a number of pool diameters and initial fuel layer thickness. Experiments were also conducted with emulsified and weathered crude oil. The simple analytical expression describes well the effects of pool diameter and initial fuel layer thickness permitting a better observation of the effects of weathering, emulsification and net heat feedback to the fuel surface. Experiments showed that only a small fraction of the heat released by the flame is retained by the fuel layer and water bed (of the order of 1%). Ignition has been studied to provide a tool that will serve to assess a fuels ease to ignite under conditions that are representative of oil spills. Two different techniques are used, piloted ignition when the fuel is exposed to a radiant heat flux and flash point as measured by the ASTM D56 Tag Closed Cup Test. Two different crude oils were used for these experiments, ANS and Cook Inlet. Crude oils were tested in their natural state and at different levels of weathering, showing that piloted ignition and flash point are strong functions of weathering level.     

北京平原区城乡结合部燃煤散烧及污染物排放量估算

利用2013年秋季(8─10月)多景镶嵌的高分辨率遥感卫星数据,解译得到2013年北京市平原区居住平房的空间分布及面积,并结合典型区实地调查,细化平房面积. 在此基础上,利用调查统计数据(包括平房面积、散煤与蜂窝煤用量等指标)估算了居住平房区散煤和蜂窝煤用量,并结合相关文献调研的无烟煤排放因子,测算北京平原区平房燃煤PM、SO₂、NO_x、PAHs、BC(黑碳)和OC(有机碳)的排放量. 结果表明:2013年在北京城市发展新区,居住平房分布较为集中,并且燃煤总量最大,达到225.3×104 t,特别是房山、顺义和通州,三者均在3.5×105 t以上;在城市拓展区,居住平房密度相对较小,但燃煤总量相对较大,为79.4×104 t. 北京市平原区(不包括核心区)居住平房燃煤消耗共排放PM、SO₂、NO_x、BC、OC、PAHs分别为 4 882.1、14 200.0、7 614.9、18.0、132.3和0.5 t. 位于北京西南、东南部的房山、大兴和通州等地大气污染排放水平较高,其中房山区的PM和NO_x排放量最高,分别达到760.5和1 162.6 t. 针对城市发展新区和生态涵养区每年高达3.0×106 t的高用煤量和3 000 t以上颗粒物的高排放量,应加快煤改气和集中供热建设,进一步推广清洁能源.      

长三角背景点夏季大气PM2.5中正构烷烃和多环芳烃的污染特征和来源解析

为探讨长三角背景点有机气溶胶的污染特征和来源,于2018年夏季在崇明岛进行了为期3个月的PM_(2.5)样品昼夜采集,使用气相色谱-质谱技术分析其中正构烷烃(normal alkanes,n-alkanes)和多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)的质量浓度和分子组成,并结合后向轨迹和正交矩阵(positive matrix factorization,PMF)解析其来源.结果表明,观测期间崇明岛PM_(2.5)的质量浓度为(33±21)μg·m~(-3),低于国家空气质量一级标准(GB3095-2012,35μg·m~(-3)),但仍有部分时段污染较重,超标率为35%.其中n-alkanes和PAHs的浓度均值分别为(26±44) ng·m~(-3)和(0. 76±1. 0) ng·m~(-3),污染期(PM_(2.5)≥35μg·m~(-3))比清洁期(PM_(2.5)15μg·m~(-3))高出一个数量级,二者在污染期均呈昼低夜高趋势,而清洁期PAHs昼夜无显著差异,n-alkanes呈现白天大于晚上的特征.分子组成、特征比值及相关性分析显示:PM_(2.5)中67%的n-alkanes来源于化石燃料燃烧,其余为植物排放,PAHs则主要来自化石燃料和生物质燃烧.后向轨迹及PMF的分析结果进一步显示:污染期PAHs主要来自内陆、沿海及长三角地区的机动车与工业排放,贡献了51%,而清洁期受海洋气团控制,PAHs主要来源于船舶排放,贡献了45%,高于燃煤和机动车排放的贡献之和(38%).     

森林土壤呼吸对人为干扰因素的响应

森林土壤是大气CO₂重要的排放源。施肥、采伐、火烧、林下植被管理和土地利用方式改变等人为措施改变了土壤理化性质和土壤微气候,显著影响森林土壤CO₂的产生与排放。人为干扰对森林土壤呼吸的影响已积累了丰富的研究结果,但因森林类型、土壤状况、地域差异以及气候因素的不同,即使同一种干扰因素对土壤呼吸的影响也存在促进、降低或者未改变等不同的结论。论文利用相关论文数据库查询森林土壤呼吸的文献,在简要分析影响森林土壤呼吸自然因素（土壤温度、含水量）的基础上,重点论述了施肥、采伐、火烧、林下植被管理以及土地利用方式改变等人为因素对森林土壤呼吸的影响,系统揭示了人为干扰对森林土壤呼吸影响的作用机制,并探讨今后需要加强的研究方向,以期为气候变化背景下我国林地的合理、可持续经营起到借鉴和启示的作用。