MnO2/Al2O3催化剂-微气泡臭氧体系催化降解喹啉及其机理

制备了纳米MnO₂,并以Al₂O₃为载体制备了掺杂型MnO₂/Al₂O₃颗粒催化剂.催化剂焙烧温度和时间分别为500℃和4 h、MnO₂质量分数为8%时,催化剂具有最高的臭氧催化氧化活性.SEM分析表明,纳米MnO₂均匀分布于Al₂O₃载体表面.MnO₂/Al₂O₃催化剂的比表面积（BET）为183.22 m²·g^-1,平均孔容为0.27 cm³·g^-1,平均孔径为4.87 nm.建立了MnO₂/Al₂O₃催化剂-微气泡臭氧催化反应体系,研究了该体系对喹啉的降解去除效果及其机理.臭氧微气泡的平均粒径为61.7 μm.微气泡臭氧投量为30 mg·L^-1时,反应60 min后喹啉去除率能达到95%以上;反应20 min后,MnO₂/Al₂O₃催化剂-微气泡臭氧体系对实际煤化工废水二级出水的TOC去除率可达到55%以上.以叔丁醇作为分子探针,证明了羟基自由基（·OH）氧化作用在臭氧微气泡催化氧化体系中对喹啉的降解起到主导作用.     

MnFe2O4磁性纳米棒非均相Fenton催化降解水中四环素的研究

采用水热合成法成功制备出MnFe₂O₄磁性纳米棒（s-MnFe₂O₄）,并考察了商品化的Fe₃O₄、MnFe₂O₄和合成的s-MnFe₂O₄纳米棒这3种磁性纳米颗粒作为非均相Fenton催化剂降解水中四环素抗生素的性能.同时,采用X射线衍射（XRD）、透射电镜（TEM）、N₂吸附-脱附、振动样品磁强计（VSM）及X射线光电子能谱（XPS）等技术对催化剂的理化性质进行了表征.非均相Fenton催化降解四环素的结果表明,s-MnFe₂O₄具有最高的催化活性,反应180 min,四环素的去除率可以达到87.6%,TOC的去除率达到47.5%.自由基捕获试验证实了羟基自由基（·OH）是非均相Fenton氧化过程中的主要活性物种.s-MnFe₂O₄磁性纳米棒的高催化活性归因于其表面拥有较高含量的Mn³⁺和Fe²⁺物种,它们的存在能加速界面电子的转移效率,从而促进·OH的生成.合成的s-MnFe₂O₄催化剂具有良好的稳定性,循环使用6次,四环素的去除率仅从87.6%降低到80.2%,且氧化过程中活性组分的流失很少.     

电场与MnxCey催化剂在苯氧化反应中的协同效应及机理探究

挥发性有机物（VOCs）大量排放已成为日益严重的环境问题,为了实现VOCs的高效去除,本文采用自蔓延燃烧合成法制备了一系列锰铈复合氧化物催化剂,将稳恒直流电场引入典型VOCs气体苯的催化氧化过程,并基于不同电场条件下催化剂的理化性质表征结果进行机理分析.实验结果表明,Mn_xCe_y催化剂对含苯废气的去除有良好的效果,稳恒直流电场显著促进了催化剂的活性,其中Mn₁Ce₃的催化性能最佳,电流为5 mA时,Mn₁Ce₃催化剂在155℃可达到50%的苯转化率,在202.4℃可达到90%的苯转化率,对应的转化温度T₅₀和T₉₀比传统方法分别降低了62.4℃和48.3℃,且电场中的反应活化能由52.32 kJ·mol^-1降低至32.31 kJ·mol^-1.根据实验现象及表征结果,发现协同效应与活性位点的快速持续再生及活性氧物种的转化有关,由此提出苯在Mn_xCe_y催化剂上的氧化机理及电场协同催化的反应模型.     

干湿法结合工艺回收废弃SCR脱硝催化剂中的钛、钒和钨

利用干湿法结合工艺实现废弃SCR脱硝催化剂中Ti、V和W元素的高效分离和浸出,提出成套废弃SCR脱硝催化剂中Ti、V和W的回收技术。以废弃SCR脱硝催化剂为研究对象,优选Ti、V和W元素最佳浸出工况,研究硫酸溶解法回收TiO₂和有机萃取法回收V₂O₅和WO₃的回收率与纯度。结果表明:酸浸还原浸钒最优工艺条件为温度140℃,液固比30∶1;钠化焙烧浸钨最优工艺条件为煅烧温度750℃,反应物与Na₂CO₃配比（质量比）为1∶1.5,在以上条件下V、W浸出率分别达到97.6%、93.6%。利用硫酸溶解法回收得到的TiO₂产物主要以锐钛矿晶型存在形式,在最佳焙烧温度750℃下,TiO₂回收率达到97.17%,纯度为95.35%。利用有机萃取法回收得到的V₂O₅和WO₃产物的回收率和纯度分别为72.47%、75.43%和93.25%、78.26%。     

基于TMVOC的地下水位波动带苯系物迁移转化模拟

为探究水位波动情况下苯系物的迁移转化规律,提高石油污染场地地下水污染治理精度,以西北某傍河石化场地为研究对象,基于TMVOC模型对特征污染物苯系物开展泄漏模拟,通过情景模拟比较水位波动对苯系物迁移转化的影响,并从污染分布、相间转化等方面,解析地下水位稳定和波动状态下苯系物迁移转化过程差异.结果表明:①TMVOC模型较好地模拟了水位波动状态下苯系物迁移转化过程.②相较于水位稳定状态下,水位波动作用下苯系物污染深度增加0.5 m,污染面积增加25%,总质量增加12 kg.③水位稳定和波动状态下苯系物"气-液-NAPL（Non-Aqueous Phase Liquids）相"占比分别为0.17%、2.03%、97.8%和0.04%、3.69%、96.27%.④NAPL相苯系物饱和度分布与苯系物质量分布呈正相关,水位波动造成NAPL相初始饱和度降低,且初始水位面以下NAPL相饱和度升高.⑤对于苯而言,水位波动状态下非饱和带中苯在液相中的质量是水位稳定状态下的1.11倍,饱和带为10.15倍.研究显示,水位波动显著地影响了苯系物的迁移转化过程,促进了苯系物的溶解,并使更多的苯系物残留在地下介质中.      

应用改良型水质综合指数法评价饮用水水质

应用1套改良型水质综合指数法对3种不同类型的饮用水水质进行评价。将选取的26项检测指标按照卫生学意义分为5大类,并对各分类指标赋权。选用内梅罗法和最差因子判别法与五色等级分级法结合对2017年4—8月的3种类型饮用水进行水质评价。除7月和8月的管网水水质为2级（水质综合指数>0.5,蓝色）以外,其余月份的出水水质均达到1级（绿色）评价标准。不同类型饮用水中对水质综合指数影响最大的水质分类指标均是有机污染指标。2种不同类型的净水机出水水质均优于管网末梢水,但需注意个别指标的污染。     

温度和含水率对村镇垃圾焚烧烟气中有机物排放的影响

使用管式炉模拟村镇生活垃圾焚烧过程,研究不同焚烧温度和不同垃圾含水率条件下,村镇垃圾焚烧烟气中多环芳烃（PAHs）、氯苯及苯系物的生成和分布特性.结果表明,焚烧温度为550℃时,烟气中多环芳烃和氯苯的释放量最大,当温度小于550℃时,多环芳烃和氯苯的释放量随温度升高而增加,温度大于550℃时,多环芳烃和氯苯的释放量随温度升高而降低.高温焚烧不仅可以抑制烟气中多环芳烃的浓度及减少大分子量PAHs的排放,还能降低氯苯的释放量和氯代数,从而减小村镇垃圾焚烧烟气中的毒性;苯系物随着温度升高,由热解转变为高温合成,释放量也随着增加.水分对多环芳烃和氯苯有较大影响,对苯系物的影响较小.在400℃条件焚烧时,水分含量对多环芳烃总体上是促进的,而在850℃焚烧条件下则表现出抑制作用;而水分对氯苯则均表现出抑制作用,并且可以降低氯苯化合物的氯代数.     

高原湖泊沉积物中反硝化微生物的群落特征——以包头南海湖为例

为了探明内蒙古高原富营养化城市湖泊中nirS型反硝化细菌群落结构的特异性,利用特异性功能基因nirS对包头市南海湖的表层沉积物进行反硝化细菌多样性测定,在分析各采样点沉积物理化指标的基础上,对各样品中nirS型反硝化细菌群落和多样性进行研究.结果表明,南海湖沉积物Shannon指数变化为3.07~3.41,相比于其他研究,反硝化微生物多样性相对较低.参与反硝化的优势菌属与大多数湖泊保持一致,以假单胞菌属（Pseudomonas）和红杆菌属（Rhodobacter）为主.冗余分析（RDA）指出,城市湖泊中的各种类型的污染物对反硝化优势菌属有明显的促进作用,红杆菌属（Rhodobacter）与硝酸盐氮、亚硝酸盐氮呈正相关,假单胞菌属（Pseudomonas）除受硝酸盐氮、亚硝酸盐氮的影响外,还与总磷呈较强的正相关.南海湖nirS型反硝化细菌中的主要菌属促进了反硝化作用,加速了南海湖氮素的去除.     

中国报废汽车中铂族金属回收潜力估算

基于Gompertz模型预测中国2018~2050年民用汽车的社会保有量;在此基础上,采用物质流分析方法估算得出我国汽车高峰报废年限大约为9a.然后,通过市场供给A模型预测我国2018~2025年汽车报废量,结果显示,我国汽车报废量到2025年将达到2535.05万辆,并且地理空间分布极不均衡.基于上述汽车报废量的时空分布,测算不同技术发展情景下废汽车三元催化剂中的铂族金属回收潜力和需求量.结果显示：如果按照当前催化剂消耗水平,全国铂族金属的需求量均在2019年达到峰值,铂钯铑分别达到4.57,65.70,7.92t,有望实现行业内闭环供应;如果以欧盟汽车尾气治理标准为目标,而现有汽车技术不发生根本变化,需求量将大幅增加,铂钯铑分别在2020年达到峰值85.01,109.38,8.37t,存在严重的供需矛盾.为此,建议在汽车生产者责任延伸制度中,关注废催化剂的回收和再生利用,以促进前端生产环节在不同技术选择中考虑稀贵金属的供给限制.     

低温等离子体协同催化降解废气污染物的研究进展

阐述了低温等离子体协同催化工艺流程与反应机理,探讨了反应温度、废气进口组分、废气中水蒸气含量、气体流速、气溶胶等因素对降解效果的影响。分析认为:一段式低温等离子体协同催化可改变低温等离子体特征及催化剂催化特性,但尚未解决尾气臭氧逃逸、副产物产生及放电稳定性等问题;两段式低温等离子体协同催化可提高污染物分子降解效率并减少尾气臭氧逃逸,但未能有效利用等离子体的能量,气体中的水蒸气、粉尘及反应过程中产生的气溶胶均能影响后置催化剂的催化性能;两段式低温等离子体协同催化已具备工程应用条件,还需配套高效预处理单元以降低废气中水蒸气、粉尘等对催化剂的影响。