N2O decomposition over K/Na-promoted Mg/Zn-Ce-cobalt mixed oxides catalysts

Three groups of cobalt mixed oxide catalysts（Mg/Zn-Co, Mg/Zn-Ce-C, K/Na-Mg/Zn-Ce-Co）were prepared by sol-gel or impregnation methods. The synergistic effects of transition metal, rare earth metal and alkali metal on cobalt mixed catalysts for nitrous oxide（N2O）decomposing to N2 and O2were investigated. The experimental results revealed that the catalytic activity for N2 O decomposition was promoted as Co2＋was replaced partially by Zn2＋/Mg2＋, moreover, the characterization analysis by XRD and XPS showed that Zn2＋/Mg2＋replaced Co2＋successfully into the spinel structure of Co3O4 and promoted significantly the catalytic activity. Especially, the addition of CeO2 and K2O/Na2O decreased the binding energy and resulted in an increase in the density of the electron cloud around Co and an improvement of the catalytic activity. Of the investigated cobalt mixed catalysts, the best catalytic activity was shown by 2% K-Zn0.5-Ce0.05-Co catalyst.     

污水生物脱氮过程中N_2O的释放途径和影响因素

为了更好地理解和掌握污水处理过程中N 2O的释放规律,结合近年来已经发表的研究结果,就传统的污水生物脱氮过程(全程硝化反硝化过程)和新型污水生物脱氮过程(同步硝化反硝化、短程硝化反硝化和厌氧氨氧化)中N2O的释放途径以及影响因素进行了综述。通过综述发现,硝化和反硝化过程均有可能导致N2O的释放,且硝化过程更易产生N2O;与传统的脱氮过程相比,同步硝化反硝化等新型脱氮过程产生N2O的概率更大;影响N2O释放的因素主要有DO浓度、NO-2浓度、进水氨氮负荷、SRT和COD/N等运行工况和细菌种类及其活性。最后,展望了该领域的研究方向。     

灰场包气带环境影响预测方法研究——以新疆某电厂灰场为例

灰场在防渗不当或事故工况下,淋滤液的渗漏可能会对灰场包气带产生影响。以新疆某火电厂灰场的淋滤液渗漏情景为例,介绍了淋滤液渗漏对包气带影响的3种预测方法并进行对比分析。结果表明,两类解析法计算误差较大且存在各自适用条件,应优先采用数值法进行定量化预测。     

三峡库区典型消落带CH4排放的变化特征及影响因素

为了探讨亚热带水库消落带CH_4的排放规律,选取三峡库区王家沟一典型消落带内5个高程(180、175、165、155及140 m)为研究对象,其中175、165和155 m位于消落带上,180 m高程为永不淹水的陆地,140 m高程为永久淹水对照区.采用静态暗箱、浮箱/气相色谱法对各高程生态系统CH_4的排放进行了为期两年的连续观测.结果表明,175 m和165 m高程在实验观测的第一年CH_4排放通量变化不明显,而155 m和140 m高程处表现为单峰型的夏季CH_4排放高峰;次年在三峡水库实现最高蓄水位175 m后,175 m高程在淹水期间CH_4排放呈现单峰态,之后表现为源汇交替的无规律排放,而165m、155 m以及140 m高程均大致呈现出冬季高CH_4排放的单峰态;在整个观测期间,180 m高程CH_4排放通量较为稳定,未出现明显峰值.另外,位于消落带上的175、165和155 m高程均表现为淹水期CH_4排放大于落干期.各高程处CH_4年累积排放量为140 m(99.58 kg·hm~(-2))155 m(82.98 kg·hm~(-2))165 m(65.38 kg·hm~(-2))180 m(6.32 kg·hm~(-2))175 m(4.27 kg·hm~(-2)),表明淹水时间越长的土壤,其环境更有利于CH_4的产生.相关性分析显示,陆地与消落带落干期的CH_4排放与土壤碳组分及pH无显著相关性,但CH_4排放通量随土壤含水率的增加而增大;水-气界面上,140 m高程CH_4排放通量与水深有显著线性负相关关系;表明土壤含水率是影响消落带落干期CH_4排放的关键因子之一,而水-气界面上CH_4的排放则受到淹水深度的调控.     

有机磷酸酯在三峡库区土壤中污染特征

本研究首次检测分析了三峡库区农田和消落带河段土壤样品中12种有机磷酸酯(organophosphate esters,OPEs)单体的含量水平,探讨了其组成特征,通过相关性和主成分分析阐明了其可能的来源.结果表明,Σ12OPEs在三峡库区农田和消落带土壤中的含量(以干重计,下同)范围分别为52.1~680 ng·g~(-1)和156~1 428 ng·g~(-1),均值分别为272 ng·g~(-1)和498ng·g~(-1),处于国内外研究的中等水平;OPEs在农田和消落带土壤中表现出不同的空间分布模式;在各个采样点中,OPEs在消落带土壤中的含量显著高于农田土壤中的含量;TCP和EHDPP是最主要的OPEs单体,两者贡献率超过90%,这可能与工业产品中OPEs不同的单体组成有一定关系,此外TBEP在土壤微生物中降解也不能完全排除;相关性分析结果显示OPEs在农田和消落带土壤中存在显著相关性(P0.05),表明农田和消落带土壤中OPEs具有一部分相似的来源;主成分分析结果显示三峡库区农田土壤中OPEs主要来自建筑装潢材料以及室内源排放,而消落带土壤中OPEs可能是建筑材料以及交通源排放的复合来源.     

三峡库区次级河流春季水环境中有机锡在水/SPM间的分配特征

为了解三峡库区次级河流春季水环境中有机锡污染及有机锡在水/SPM(悬浮颗粒物)间的分配情况,于2013年3月分别在大宁河和小江采集地表水样,以三丁基锡(TBT)和三苯基锡(TPh T)及它们的代谢产物一丁基锡(MBT)、二丁基锡(DBT)、一苯基锡(MPh T)和二苯基锡(DPh T)为研究对象,采用固相微萃取处理溶解态样品,液液萃取-固相萃取处理悬浮颗粒态样品,气相色谱-质谱联用技术及内标法定量测定有机锡浓度,调查研究了大宁河和小江春季地表水溶解态和颗粒态样品中有机锡的浓度水平及分配特征.结果表明,该时期大宁河和小江的各监测点都不同程度地检测到了以上6种有机锡,但不同形态的有机锡在水环境中的分配差异较大.大宁河和小江溶解态样品中总有机锡污染水平明显高于颗粒态样品,并且溶解态样品中有机锡污染主要以低取代MBT和MPh T为主,而颗粒态样品主要以高取代丁基锡DBT和TBT为主.     

Photoelectrochemical performance of birnessite films and photoelectrocatalytic activity toward oxidation of phenol

Birnessite films on fluorine-doped tin oxide(FTO) coated glass were prepared by cathodic reduction of aqueous KMnO_4. The deposited birnessite films were characterized with X-ray diffraction, Raman spectroscopy, scanning electron microscopy and atomic force microscopy.The photoelectrochemical activity of birnessite films was investigated and a remarkable photocurrent in response to visible light was observed in the presence of phenol, resulting from localized manganese d–d transitions. Based on this result, the photoelectrocatalytic oxidation of phenol was investigated. Compared with phenol degradation by the electrochemical oxidation process or photocatalysis separately, a synergetic photoelectrocatalytic degradation effect was observed in the presence of the birnessite film coated FTO electrode.Photoelectrocatalytic degradation ratios were influenced by film thickness and initial phenol concentrations. Phenol degradation with the thinnest birnessite film and initial phenol concentration of 10 mg/L showed the highest efficiency of 91.4% after 8 hr. Meanwhile, the kinetics of phenol removal was fit well by the pseudofirst-order kinetic model.     

MBR在废水处理中的应用及生物强化研究进展

针对日益严苛的废水排放标准,必须提高废水处理工艺脱氮除磷和对难降解有机物的去除性能。膜生物反应器(MBR)作为膜分离与生物技术有机结合的污水处理技术,具有系统处理效果好、容积负荷高、占地面积小,节省空间等优点。文章梳理了MBR在废水脱氮除磷及难降解有机物处理等方面的应用情况,介绍了MBR各种生物强化技术研究现状,为新型MBR技术的开发提供了支持。     

三峡库区降水化学组成及时空变化特征

对2000-2009年三峡库区巴南、涪陵和万州3个观测点降水的pH、电导率及其主要化学成分的时空变化进行了分析研究.结果表明,巴南、涪陵、万州降水pH平均值分别为5.76、6.03和5.52,平均电导率分别为117.3、72.3和63.1 μS·cm-1,降水酸化趋势在逐渐增强,污染程度高于北京、成都、深圳、湖南等地.降水中SO42-占阴离子总量的77％,NH4+和Ca2为主要的阳离子.巴南、涪陵、万州3个监测点的[NO3-]/[SO42-]比值较低,分别为0.125、0.164和0.169,表明降水酸化类型为硫酸型.由于排放与气象条件(包括降雨量等)的季节性变化,各离子组分呈现明显的时空变化特征,总体表现为冬春季降水中离子浓度高于夏秋季,污染程度为巴南＞涪陵＞万州.     

农业面源污染视角下的三峡库区重庆段水资源的安全性评价——基于DPSIR框架的分析

农业面源污染已成为我国流域污染的主要来源,并已威胁到城乡居民的饮水安全,影响社会经济的可持续发展.三峡库区是生态脆弱区,水资源安全对促进库区生态环境保护与区域经济社会和谐发展尤为重要.为探明三峡库区重庆段农业面源污染与流域水资源安全演进变化的过程与内在机制,根据DPSIR框架原理,运用结构方程模型进行分析,并评价了2000-2011年流域水资源安全程度.结果表明:流域水资源安全程度分为两个阶段,2000-2005年水资源安全等级从一般安全下降到很不安全,2005-2011年水资源安全等级从很不安全上升到安全,出现阶段变化的主要原因在于从2006年开始,政府认识到流域生态环境的重要性并加大了对农业面源污染的控制力度,加强了对水土流失的治理.因此,为有效地减缓农业面源污染、改善流域水体质量,需要调整农业经济发展方式和农业产业结构,依靠科学技术提高农业生产效率,降低农用化学药品的投入,推广有机农业、改善耕地质量;加强水资源监督管理,实施农业生产节水措施;进一步加强面源污染控制投入,有效控制水土流失程度以减缓面源污染,实现流域水资源安全可持续利用.