石家庄一次持续性霾过程形成原因及气溶胶垂直探空分析

为了研究石家庄冬季霾过程的形成原因及污染物变化特征,对2015年12月17—26日一次持续性霾过程中地面气象要素、天气背景场、PM(PM_(2.5)和PM_(10))、气态污染物(SO_2、CO、NO_2和O_3)、边界层垂直结构和数浓度垂直分布进行了综合观测分析.结果表明,华北上空稀疏的等压线和均压场结构、地面小风、高湿度的气象条件为这次霾污染的发生和持续提供了有利的动力和水汽条件.霾过程中PM_(2.5)、PM_(10)、SO_2、NO_2、O_3和CO的平均浓度分别为208.1、299.4、75.3、81.9、13.1μg·m~(-3)和4.2 mg·m~(-3),分别是清洁天的5.8、4.5、1.4、2.4、0.5和4.7倍.逆温层的存在阻碍了近地层气溶胶粒子向高层的传输.逆温层上部层边界层内0.3μm和0.3~2.5μm的气溶胶数浓度分别减少了25%~40%和63%~85%.在200 m高度内,0.3、0.3~0.5、0.5~1.0和1.0~2.5μm的气溶胶在霾天的平均数浓度分别为503.0、295.7、103.9和8.9 cm~(-3),分别是清洁天的2.8、17.8、31.9和24.4倍.     

基于CALIOP探测的京津冀地区气溶胶垂直分布特征

利用2011—2015年星载激光雷达(CALIOP)探测资料分析京津冀地区气溶胶消光系数(AEC)的垂直分布,AEC表征了气溶胶的浓度水平。结果表明:AEC的垂直分布季节变化显著,2 km以下尤为明显;整层气溶胶光学厚度(AOD)在夏季(0.7)高于其他季节,湿度对AEC产生较大的影响;而500 m以下低层的AEC体现的特征与之相反,冬季最大(0.65 km~(-1)),春夏季较小(0.25 km~(-1))。夏秋季低层AEC存在较大昼夜差异,夜间最大为0.65 km~(-1),是白天的2.5倍,低层较大的相对湿度昼夜变化成为消光系数巨大差异的主因。南北向贯穿京津冀地区垂直剖面上AEC的分布显示,在夏季夜间,气溶胶浓度水平在南部地区的低层较高,而在其他季节并没有体现出明显的南北差异。     

2014年6月南京大气复合污染观测

二次无机盐是PM_2.5的重要组成部分,厘清污染过程中二次无机盐的演变过程和影响因素,是提高对污染过程认识的关键.以2014年6月南京地区两次污染事件为例,研究了污染过程中二次无机盐的演变过程和影响因素.结果表明,两次污染过程均表现出显著的大气复合污染特征;污染初期,臭氧浓度较高,大气氧化性强,气态硝酸具有较高的生成潜势,为细颗粒物中NO₃^-的快速生成创造前提条件,后期相对湿度（RH）升高对NO₃^-的生成起决定性作用;当RH大于多组分的共同潮解相对湿度（DRH^*）时,NH₄NO₃潮解平衡时NH₃和HNO₃的理论分压积显著降低,低于观测得到的分压积,有利于NO₃^-生成,同时,观测和理论的分压积差异能够很好地表征NO₃^-的浓度变化特征.     

1甲-基环己烯气相臭氧氧化生成二次有机气溶胶产物的研究

采用烟雾箱实验模拟了大气中1-甲基环己烯臭氧氧化生成二次有机气溶胶的化学过程.采用衍生化方法和气质联用仪对反应中生成的低挥发性有机酸产物进行了定性定量研究.通过研究.OH自由基清除剂和相对湿度对产物产率的影响,检验了文献中提出的假设反应机理,并提出了各产物的详细形成机理.     

沿淮麦区大气无机态氮质量浓度的观测研究

2010年6月6日至6月16日,运用采样器TH-110B和TH-150C收集了地处沿淮麦区3个观测点的气体（NH3和NO2）和气溶胶样品,初步探讨了小麦收获期大气气态氮和颗粒态氮质量浓度的特征。结果表明：气态氮质量浓度以NO2最高,其时均质量浓度和日均质量浓度分别为0.57～0.64 mg.m-3和0.29～0.63 mg·m-3,且均超标（0.24和0.12 mg·m-3）;颗粒态氮质量浓度以NH4＋-N最高（4.12～78.28μg·m-3）,占总氮的47.00%～71.19%。此外,农业活动如收割,可增加大气气溶胶及无机态氮的质量浓度。     

北京市秋季大气气溶胶质量浓度谱分布特征的观测研究

为了研究不同天气形势和气象要素对不同粒径段的大气气溶胶质量浓度谱分布的影响,2010年秋季在北京市采用空气动力学粒径仪对0.5 ～20 μm的大气颗粒物进行了为期2个月的连续观测.结果表明,在不同天气形势和气团运动下,质量浓度谱分布差异明显.受到西北气流影响,在质量浓度较小的清洁天气,谱分布主要集中在粗粒径段(清洁天气).当天气以静稳为主,颗粒物质量浓度值中等偏高时,粗细粒径气溶胶分布中出现谱值相近的高峰(中等浑浊天气).在受到西南气流主要影响的高质量浓度的观测日中,细粒径气溶胶在谱分布中占主要地位(高浑浊天气).在相同气团影响的天气下,昼夜间质量浓度谱分布的谱型变化趋势一致.清洁天气保持了粗粒径段的单峰分布,中等浑浊和高浑浊天气呈双峰分布.清洁天气细粒径段谱值受光化学反应影响在日间略高于夜间.中等浑浊天气中质量浓度的谱值在夜间受相对湿度和温度变化影响有显著增加.高浑浊天气下,昼夜温湿差别小,谱分布未出现明显变化.     

大气中挥发性有机物(VOCs)对二次有机气溶胶(SOA)生成贡献的参数化估算

大气中二次有机气溶胶(SOA)是PM25中的重要组成部分,挥发性有机物(VOCs)的光化学氧化是其主要来源之一.从VOCs转化生成SOA的过程非常复杂,参数化方法是一种相对简化的估算方式,可以用于区分不同VOCs物种对SOA生成的贡献.本文介绍了基于二产物和基于挥发性分级两种常用的参数化估算方法,并总结分析文献报道的SOA估算结果.文章中也指出现在的参数化估算还存在一些问题,如何准确量化VOCs向SOA的转化过程将是大气化学未来的重要研究工作.     

一种纳米气溶胶发生系统的设计及性能测试

气溶胶发生系统是校准大气颗粒物测量仪器、研究纳米颗粒物特性和开展烟雾箱模拟实验的必备仪器之一.针对现有气溶胶发生仪器稳定性差和不利于外场监测等缺点,本研究设计了一款新型纳米气溶胶发生系统(包括气溶胶发生器和扩散干燥管),并通过搭建实验系统对该仪器的工作性能进行了测试.在性能测试中使用氯化钠(NaCl)-水溶液和癸二酸二辛酯(DOS)-异丙醇溶液分别产生固态NaCl和液态DOS气溶胶,利用扫描电迁移率粒径谱仪测试生成气溶胶的粒径分布.测试结果表明,通过调节溶液浓度(0.01～0.50 g·L-1)和载气流量(1.64～3.67 L·min-1),生成不同大小(几何平均粒径:25～51nm)和不同数浓度(106～107个·cm-3)的气溶胶.对仪器稳定性能测试发现,在3 h的测试时间里生成的气溶胶几何平均粒径变化小于6%,数浓度变化小于12%.     

Classification of multiple types of organic carbon composition in atmospheric particles by scanning transmission X-ray microscopy analysis

A scanning transmission X-ray microscope at the Lawrence Berkeley National Laboratory is used to measure organic functional group abundance and morphology of atmospheric aerosols. We present a summary of spectra, sizes, and shapes observed in 595 particles that were collected and analyzed between 2000 and 2006. These particles ranged between 0.1 and 12 μm and represent aerosols found in a large range of geographical areas, altitudes, and times. They include samples from seven different field campaigns: PELTI, ACE-ASIA, DYCOMS II, Princeton, MILAGRO (urban), MILAGRO (C-130), and INTEX-B. At least 14 different classes of organic particles show different types of spectroscopic signatures. Different particle types are found within the same region while the same particle types are also found in different geographical domains. Particles chemically resembling black carbon, humic-like aerosols, pine ultisol, and secondary or processed aerosol have been identified from functional group abundance and comparison of spectra with those published in the literature.     

A critical review of sulfate aerosol formation mechanisms during winter polluted periods

Sulfate aerosol contributes to particulate matter pollution and plays a key role in aerosol radiative forcing, impacting human health and climate change. Atmospheric models tend to substantially underestimate sulfate concentrations during haze episodes, indicating that there are still missing mechanisms not considered by the models. Despite recent good progress in understanding the missing sulfate sources, knowledge on different sulfate formation pathways during polluted periods still involves large uncertainties and the dominant mechanism is under heated debate, calling for more field, laboratory, and modeling work. Here, we review the traditional sulfate formation mechanisms in cloud water and also discuss the potential factors affecting multiphase S(Ⅳ) oxidation. Then recent progress in multiphase S(Ⅳ) oxidation mechanisms is summarized. Sulfate formation rates by different prevailing oxidation pathways under typical winter-haze conditions are also calculated and compared. Based on the literature reviewed, we put forward control of the atmospheric oxidation capacity as a means to abate sulfate aerosol pollution. Finally, we conclude with a concise set of research priorities for improving our understanding of sulfate formation mechanisms during polluted periods.