广西背景大气中生物质燃烧对碳质气溶胶组成和吸光性的影响

碳质气溶胶是大气细颗粒物（PM_2.5）的重要组成部分,对空气质量、人体健康和气候变化均有重要影响.针对生物质燃烧（BB）这一碳质气溶胶的重要来源,于2017年11月至2018年10月在广西壮族自治区背景地区采集了PM_2.5样品,分析了样品中的碳质组成、糖类化合物和水溶性棕色碳（BrC）的吸光系数（b_abs）.使用气团老化指数（AAM）校正LG浓度以消除LG降解带来的影响,进而结合贝叶斯混合模型与分子示踪剂法量化了BB对有机碳（OC）的贡献率,并通过相关性分析法探讨了BrC的可能来源.结果表明,研究期间AAM指数平均值为0.40±0.28,表示LG存在光化学降解过程.农作物秸秆是广西地区最主要的生物质燃料类型,在未考虑LG降解下,全年玉米、水稻和甘蔗秸秆焚烧排放的OC分别占总OC的22%、23%和18%;考虑LG在大气中的降解后,相对贡献率分别降低至16%、21%和17%.LG的降解会导致BB对OC的贡献率评估被低估,经过AAM指数校正后,全年BB对OC的贡献率平均值为49.0%.水溶性BrC的b_abs全年的平均值为（8.7±10.7） Mm^-1,其中BB、化石燃料燃烧以及初级生物气溶胶排放可能是BrC的重要来源.     

基于源反演和气溶胶同化方法天津空气质量模式预报能力改进

为提升天津空气质量数值模式精细化预报能力,基于高分辨率排放源清单,技术应用源反演技术和气溶胶三维变分同化方法开展2020年天津空气质量数值预测分析,评估不同技术对空气质量模式预报能力改进,并结合气象因素评估模式系统性误差,以期提升天津空气质量精细化预报能力,服务分区精细化大气污染防治.结果表明,基于高分辨率排放源清单、源反演技术和气溶胶三维变分同化方法,可有效改进天津空气质量模式预报能力,调整后天津PM_2.5、 PM₁₀、 SO₂、 NO₂和O₃浓度预报平均偏差均在2μg·m^-3以内,其中高分辨率排放源清单应用后PM_2.5平均偏差为1.80μg·m^-3,源反演技术和气溶胶三维变分同化技术应用后平均偏差分别为-1.45μg·m^-3和-3.98μg·m^-3,均显著小于原模式的18.75μg·m^-3; PM_2.5浓度预报和实况的相关...     

基于排放量和大气反应活性的VOCs污染源分级控制

挥发性有机物（VOCs）作为PM_2.5和O₃共同的关键前体物,是大气污染防控的重要方向.目前我国VOCs的控制政策主要基于VOCs排放量,而没有考虑到VOCs组分其化学反应活性,这将影响VOCs减排对改善空气质量的效果.因此,尝试建立基于VOCs排放量和大气反应活性的VOCs污染源分级控制方法,以北京市为例进行研究.首先,通过采样监测获得了北京市餐饮业、汽修业和加油站这3个典型VOCs污染源的成分谱,并通过文献调研获得了炼油石化、包装印刷、汽车制造、建筑涂装和机动车这5类VOCs污染源的成分谱.然后,分别采用最大增量反应活性（MIR）和气溶胶生成系数（FAC）计算污染源排放单位质量VOCs的臭氧生成潜势（OFP）和二次有机气溶胶生成潜势（SOAFP）,来表征VOCs污染源对臭氧和二次有机气溶胶的反应活性.在获得北京市各VOCs污染源的排放量（EA）、 OFP和SOAFP值后,采用极差法对其进行归一化处理,分别获得归一化指数NEA、 NOFP和NSOAFP.最后,计算得到VOCs污染源分级指数（PCI）,并根据归一化后的NPCI将VOCs污染源...     

周口市2022年冬季重污染过程中细颗粒物污染特征及成因分析

为研究周口市冬季大气细颗粒物污染特征及导致其暴发增长的主要影响因素,利用城区环境空气在线高时间分辨仪器对2022年1月周口市大气常规污染因子、细颗粒物中水溶性离子等进行观测分析.结果表明,二次无机气溶胶(SNA)、碳质气溶胶(CA,包括有机碳OC和无机碳EC)以及重构后的地壳物质(CM,如Al₂O₃、 SiO₂、 CaO和Fe₂O₃等)是PM_2.5中含量前三的组成,占比分别为61.3%、 24.3%和9.72%,SNA、 CA、 CM和二次有机气溶胶(SOA)浓度均随AQI升高而升高. 1月硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)分别为0.53和0.46, SO₄^2-和NO^-₃增长速率[μg·(m³·h)^-1]分别为0.027(-5.89～9.47,下同)和0.051(-23.1～12.4).重污染时段SO₄     

椭圆纤维过滤压降与惯性捕集效率数值分析

采用数值方法求解了描述椭圆截面纤维绕流特征的Navier-Stokes方程,并计算了椭圆纤维对粒子惯性捕集效率及纤维过滤压降.分析讨论了椭圆纤维迎风角度θ、长短轴比ε和填充率C等参数对惯性粒子过滤性能的影响.结果表明,在大迎风角度时,过滤压降随长短轴比增大而增大,而在小迎风角度下,过滤压降则随长短轴比增大而减小;在相同纤维长短轴比条件下,过滤压降均随迎风角增大而增加.粒子惯性捕集效率计算结果则表明,对于中高惯性粒子捕集,大迎风角度和高长短轴比的椭圆纤维的捕集效率高于圆截面纤维,而对弱惯性粒子,小迎风角度和高长短轴比的椭圆纤维则表现出较高的捕集效率.在椭圆纤维过滤压降和捕集效率计算基础上,采用纤维过滤质量因子（定义为捕集效率比过滤阻力）评价综合过滤性能.结果表明,对于中高惯性粒子过滤,扁长型椭圆纤维（即为高长短轴比ε）在迎风角约为θ=45°时质量因子总体较高,即具有较优的综合过滤性能;而对弱惯性粒子,则扁长型椭圆纤维长轴平行来流方向（θ=0°）时,总体过滤性能较优.     

西安人为源VOCs排放特征及其对O3和SOA生成潜势的影响

为研究西安市人为源VOCs（挥发性有机物）对OFP（O₃生成潜势）和SOAFP（二次有机气溶胶生成潜势）的影响,基于西安市环境统计数据和相关统计资料,结合排放因子法和已有的源成分谱,建立西安市人为源VOCs排放清单,并利用最大增量反应活性（MIR）和气溶胶生成系数（FAC）估算各类人为源排放VOCs对O₃和SOA（二次有机气溶胶）的生成贡献.结果表明:①2016年西安市人为源VOCs排放总量为119.187×103 t,其中,溶剂使用源、移动源和工艺过程源是主要的排放源,排放量分别为50.676×103、29.414×103、24.430×103 t. ②2016年西安市各区县VOCs排放总量较大的依次为长安区、雁塔区、未央区和碑林区,排放量分别为15.28×103、12.34×103、11.81×103和10.14×103 t,莲湖区、新城区和灞桥区VOCs排放量大于5×103 t,而阎良区排放量最小. ③2016年西安市总OFP为222.087×103 t,间/对-二甲苯、甲苯、邻-二甲苯等对总OFP的贡献率为72.40%;溶剂使用源对总OFP的贡献率最大,其次是生物质燃烧源,并且生物质燃烧源单位质量VOCs的OFP最强. ④2016年西安市总SOAFP为318.347 t,间/对-二甲苯、甲苯、邻-二甲苯、乙苯等对总SOAFP的贡献率为88.65%;溶剂使用源对总SOAFP的贡献率最大,其次是生物质燃烧源,而且溶剂使用源单位质量VOCs的SOAFP强于其他排放源.研究显示,与其他地区VOCs单位面积排放清单相比,西安市VOCs单位面积排放强度处于中等水平.      

2019年西安末场雾霾PM2.5生消扩散特征

为了探寻西安雾霾气溶胶典型生消扩散特征,对2019年最后一场雾霾(简称末场雾霾)开展了高分辨WRF-Chem(the Weather Research and Forecasting model coupled to Chemistry)模拟,并结合环境监测站监测数据、以及特殊观测数据(西安理工大学气象站、粒谱仪、太阳光度计观测等),对末场雾霾发生发展的气象条件与气溶胶条件进行了综合诊断,研究结果如下:①通过与观测数据对比表明,模式较好地再现了雾霾生命史(发生于12月20—25日,于23日上午发展为重度霾).②四川北部是此次雾霾的发源地,在雾霾形成初期,沿着低矮地势存在一条输送通道(青川县-康县-徽县-两当县-秦岭西部低矮地形与青藏高原东部山脉之间的豁口-宝鸡-西安).③特殊的地形使得西安易于滋养雾霾,而较大尺度的秦岭山脉并不能完全阻挡西安雾霾的形成与扩散.④通过对比2019年首、末两场雾霾,揭示了两场雾霾气溶胶的共性特征:雾霾天气背景下,PM_2.5的组份以有机碳为主(接近或突破40 μg·kg^-1);偏北风是西安雾霾消散的关键因子(底层持续6 m·s^-1以上的平均风速,即可以吹散雾霾),雾霾消散时先从底层开始消散.     

深圳市城区VOCs对PM2.5和O3耦合生成影响研究

为了探究珠江三角洲城市大气PM_2.5和O₃的协同污染特征,在深圳市大学城开展了秋季光化学反应活跃季大气污染加强观测.发现O₃日最大8h平均值(O₃_8h)和PM_2.5在日间具有较强的正相关关系,且O₃_8h与典型挥发性有机物(VOCs)甲醛的相关性显著高于NO₂.利用气溶胶质谱仪在线测量了亚微米气溶胶化学组成,并利用正交矩阵因子模型(PMF)对其中有机气溶胶进行来源解析,解析出5类因子,其中二次有机气溶胶(SOA)占总有机物浓度的50%.通过对污染物之间的相关性分析发现,O₃_8h和SOA具有良好的相关性,但与硝酸盐(NO₃^-)未表现出相关性,说明VOCs在深圳城区大气PM_2.5和O₃耦合生成过程中的作用比NOx明显,VOCs减排是深圳市协同控制PM_2.5和O₃污染的关键.     

基于多源数据和模式模拟的新疆黑风暴东移个例分析

综合利用卫星遥感、环境监测、气象观测等多源监测数据,结合后向轨迹模式对2015年4月新疆一次黑风暴污染过程进行生成源地、路径与发展过程分析.结果表明：此次黑风暴过程的不同高度污染物主要随气流来源于新疆本地及其以西的中亚地区,在西南气流的作用下几乎同时进入北疆,沿天山北坡东移并且在乌鲁木齐堆积,继而从南疆盆地东口灌入南疆;同时,选取受此次黑风暴污染物东输影响的4个典型城市（乌鲁木齐、呼和浩特、兰州和北京）,利用区域气候模式（RegCM4.6）模拟分析此次极端黑风暴东输过程中大量沙尘气溶胶对主要气象参数的影响,结果表明：受此次黑风暴东输过程（4月25~29日）影响的上述4个典型城市的AOD均有所增加,模拟所得污染程度与实际接近.对于沙尘在近地面2m的温度响应,北京市表现最为明显,最高达-1.68℃,乌鲁木齐表现不明显,沙尘过程中的近地面气温相较无沙尘时最高下降0.1℃,呼和浩特和兰州在AOD达到最大值时的温度响应分别为-0.4℃、-0.8℃.黑风暴期间,乌鲁木齐、呼和浩特、兰州的相对湿度响应最大值分别为-3.3%、-7.3%、-4.7%,而北京地区在29日AOD达最大值时,相对湿度相对于无沙尘时增加了10%左右.     

浙江省气溶胶垂直分布及区域传输分析

利用6个激光雷达站点数据从年际和季节变化尺度对浙江省2017~2018年气溶胶垂直分布特征进行研究,并结合污染物浓度数据分析了浙江省主要颗粒物类型的季节差异.结果表明,大部分站点2018年气溶胶消光系数整体小于2017年;边界层内消光系数空间上呈中部高东西低的分布形态;消光系数季节变化表现为冬季最高,秋季其次,而春夏较低;气溶胶在春、夏季集中在地面上方1~2km以内,冬季主要分布在1km以下,秋季受高空气溶胶影响,6个站点呈现出不同的垂直分布模式.进一步,选取发生在2018年4月和7月两次气溶胶跨区域传输过程,综合CALIPSO和MODIS卫星数据、以及后向轨迹、PSCF与CWT模式对污染物来源与传输机制进行探索,发现来自AOD高值区的气团显著加重本地污染.