徐州市气溶胶光学厚度与PM2.5相关性及年周期特征

基于徐州市2014～2017年气溶胶光学厚度(AOD)、地面监测站PM_(2.5)浓度及气象数据,构建经标高订正的AOD(AOD/H)与经湿度订正的PM_(2.5)(PM_(2.5)×f_((RH)))之间的5种不同类型的拟合模型,分析两者在不同季节的相关性;同时利用经验模态分解对AOD/H与PM_(2.5)×f_((RH))进行周期变化分析。结果表明:AOD与PM_(2.5)浓度直接相关程度较低,经过订正后两者的相关程度显著提高;选取乘幂模型为最优拟合模型,利用乘幂模型估计得到的PM_(2.5)浓度与地面监测的经湿度订正的PM_(2.5)浓度呈显著正相关,相关系数在四季分别达到0.752、0.650、0.808和0.942;利用经验模态分解分析得到AOD/H与PM_(2.5)×f_((RH))具有显著的年周期变化特征,均在冬季出现高值,后逐渐降低,在6月前后出现极小值,到秋季又逐渐增大;AOD/H与PM_(2.5)×f_((RH))年变化特征表现出很高的一致性(r=0.888),表明在徐州地区AOD/H对PM_(2.5)×f_((RH))在年周期尺度变化特征研究中能起到良好的指示作用。     

SO2-NO2-NH3-H2O四元反应体系中气溶胶的生成特性

通过烟雾箱实验,研究了SO₂-NO₂-NH₃-H₂O四元反应体系在气-粒转化过程中新形成颗粒物数浓度与粒径分布的变化.研究发现,SO₂-NO₂-NH₃-H₂O四元反应体系具有显著的成核能力,且其成核强度大,持续时间短.当SO₂、NO₂浓度为200mg/m³,NH₃浓度为12x10^-6时,反应体系的气溶胶总个数浓度在2min时达到峰值2.5x10⁶cm^-3.缺少任一种气体均会使气溶胶成核强度下降.SO₂、NO₂及NH₃浓度分别为0的工况下气溶胶总个数浓度峰值分别下降了41.0%、83.6%及98.5%.在电厂污染气体排放浓度区间内,NO₂对气溶胶生成影响大于SO₂.燃煤电厂控制NO_x排放浓度对改善烟囱出口气溶胶数浓度更有效.在实验基础上,对颗粒物成核特性进行拟合,反应体系在气-粒转化过程中产生的新颗粒物总个数浓度及中值粒径与气态前体物浓度线性相关;采用布朗团聚模型对气溶胶成核后的团聚过程总个数浓度及粒径变化进行模拟计算,根据给定的燃煤电厂SO₂、NO₂、NH₃排放浓度,给出预测气溶胶颗粒成核速率、粒径分布及总个数浓度变化的方法.     

一次对流过程对气溶胶清除和再生过程的影响

利用中尺度天气预报和研究模式(WRF)对2007年4月23～24日广东省发生的一次飑线过程进行了模拟,研究了水凝物粒子对气溶胶的清除过程、液滴蒸发引起的气溶胶再生过程以及动力输送作用对气溶胶数浓度的影响.结果表明,降水与近地层气溶胶数浓度的变化呈负相关关系.综合对比各水凝物种类的碰撞清除率和核化清除率,发现云滴核化过程...     

Source apportionment of fine carbonaceous particles by positive matrix factorization at Gosan background site in East Asia

Fine particle (aerodynamic diameter <2.5 microm) samples were collected during six intensive measurement periods from November 2001 to August 2003 at Gosan, Jeju Island, Korea, which is one of the representative background sites in East Asia. Chemical composition of these aerosol samples including major ion components, trace elements, organic and elemental carbon (OC and EC), and particulate polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) were analyzed to study the impact of long-range transport of anthropogenic aerosol. Aerosol chemical composition data were then analyzed using the positive matrix factorization (PMF) technique in order to identify the possible sources and estimate their contribution to particulate matter mass. Fourteen sources were then resolved including soil dust, fresh sea salt, transformed natural source, ammonium sulfate, ammonium nitrate, secondary organic carbon, diesel vehicle, gasoline vehicle, fuel oil combustion, biomass burning, coal combustion, municipal incineration, metallurgical emission source, and volcanic emission. The PMF analysis results of source contributions showed that the natural sources including soil dust, fresh and aged sea salt, and volcanic emission contributed to about 20% of the measured PM(2.5) mass. Other primary anthropogenic sources such as diesel and gasoline vehicle, coal and fuel oil combustion, biomass burning, municipal incineration, metallurgical source contributed about 34% of PM(2.5) mass. Especially, the secondary aerosol mainly involved with sulfate, nitrate, ammonium, and organic carbon contributed to about 39% of the PM(2.5) mass.     

实验室模拟研究硫酸铵和甘氨酸对乙醇醛与胺反应体系生成棕碳的影响

二次有机气溶胶是有机气溶胶的重要组成部分。大气中羰基化合物与胺/铵反应可以产生吸光性有机气溶胶（如棕碳）,对大气辐射和全球气候产生深刻影响。本文模拟研究了大气中硫酸铵和甘氨酸对乙醇醛与胺（如甲胺、甘氨酸）反应生成棕碳的影响。通过对反应溶液紫外—可见吸收光谱和反应动力学分析,发现硫酸铵对反应体系棕碳的生成起抑制作用,而甘氨酸和甲胺的混合可以协同促进棕碳生成;通过对产物进行质谱分析,发现反应机理主要为半缩醛/缩醛反应以及含氮化合物的亲核加成;通过对产物有机碳进行分析,发现当硫酸铵参与反应时,有利于大分子二次有机碳生成。这些发现对棕碳在大气中的形成途径、乙醇醛在化学模型中对棕碳形成的贡献以及对大气中其他羰基行为的预测具有重要意义。     

Improved atmospheric mercury simulation using updated gas-particle partition and organic aerosol concentrations

The gaseous or particulate forms of divalent mercury (Hg^II) significantly impact the spatial distribution of atmospheric mercury concentration and deposition flux (FLX). In the new nested-grid GEOS-Chem model, we try to modify the Hg^II gas-particle partitioning relationship with synchronous and hourly observations at four sites in China. Observations of gaseous oxidized Hg (GOM), particulate-bound Hg (PBM), and PM_2.5 were used to derive an empirical gas-particle partitioning coefficient as a function of temperature (T) and organic aerosol (OA) concentrations under different relative humidity (RH). Results showed that with increasing RH, the dominant process of Hg^II gas-particle partitioning changed from physical adsorption to chemical desorption. And the dominant factor of Hg^II gas-particle partitioning changed from T to OA concentrations. We thus improved the simulated OA concentration field by introducing intermediate-volatility and semi-volatile organic compounds (I/SVOCs) emission inventory into the model framework and refining the volatile distributions of I/SVOCs according to new filed tests in the recent literatures. Finally, normalized mean biases (NMBs) of monthly gaseous element mercury (GEM), GOM, PBM, WFLX were reduced from −33%–29%, 95%–300%, 64%–261%, 117%–122% to −13%–0%, −20%–80%, −31%–50%, −17%–23%. The improved model explains 69%–98% of the observed atmospheric Hg decrease during 2013–2020 and can serve as a useful tool to evaluate the effectiveness of the Minamata Convention on Mercury.     

APS-SMPS-WPS对南京夏季气溶胶数浓度的对比观测

为了对比3321型空气动力学粒径谱仪(APS)、3081/3085型气溶胶粒径谱仪(SMPS)和宽范围粒径谱仪(WPS)对气溶胶数浓度的观测性能,于2010年夏季在南京信息工程大学校内使用上述三台仪器进行了同步观测.将得到的数据进行对比,并结合校内自动气象站的气象资料对0.01~10μm气溶胶粒子的数浓度、日变化规律及谱分布特征进行分析.结果表明,3台仪器在总体数浓度变化趋势上表现出较好的一致性,但相同粒径段的粒子浓度NSMPS>NWPS>NAPS.SMPS比WPS尺度分辨率高,粒径范围在0.02~0.2μm时,SMPS与WPS相关性较好;APS测量气溶胶数浓度谱的连续性较WPS好.3种仪器在观测日变化趋势上都表现出双峰型,但SMPS的峰值浓度和出现峰值的粒径范围均高于或大于WPS.各类气象条件及降水对仪器间的测量误差影响不大.     

气溶胶中苯并[k]荧蒽的恒能量同步荧光测量条件优化

采用正交实验研究光电倍增管(PMT)工作电压、激发单色器狭缝带宽(EX slit)和发射单色器狭缝带宽(EM slit)等对恒能量同步荧光测量技术的精密度、灵敏度、检出限及半峰宽度的影响机理,筛选和优化气溶胶中苯并[k]荧蒽的最佳测量条件.结果表明,3个因素对精密度、灵敏度、检出限均有显著影响,但只有EX slit带宽对半峰宽度有显著影响.PMT的工作电压越高,精密度越低,灵敏度越高,而它对检出限的影响较为复杂,当PMT工作电压为800V时,检出限可达到最低值;EX slit带宽越大,精密度越高,灵敏度越低,检出限越低,半峰宽度越大;EM slit带宽越大,精密度越低,灵敏度越高,检出限越低.模拟实验优化后的最佳测试条件为PMT工作电压800V、EX slit带宽2.5nm以及EM slit带宽5nm,.此时的最低检测限为0.086ng/mL,能适合于在线检测的技术要求.在环境实际气溶胶样品苯并[k]荧蒽含量的测量时,该方法与HPLC-FLD的测量值差异较小,两者的差值范围为1.73~10.70%,具有很好的可比性.     

兰州远郊区黑碳气溶胶浓度特征

利用兰州大学半干旱气候与环境观测站(SACOL)2007年1月1日至2009年8月28日黑碳气溶胶浓度和同期常规气象资料,分析了兰州远郊区黑碳气溶胶浓度特征.结果表明,该区黑碳气溶胶日平均浓度为1568ng/m3,低于东部地区区域本底站浓度,表明该地区污染较轻;黑碳浓度具有明显的季节变化,从春季到冬季平均浓度依次增大,分别为1234.74,1290.23,1669.06,2088.73ng/m3,日变化具有明显的双峰结构,最大值出现在09:00,最小值出现在17:00.黑碳浓度的变化特征与本地区的盛行风向、人类活动及天气过程有密切关系.沙尘气溶胶对黑碳浓度的影响取决沙尘过程的强度、沙尘携带的人为污染物的种类及数量、黑碳颗粒被其他气溶胶混合和包裹的程度.统计分析得出该地区大气黑碳气溶胶本底浓度约为1000ng/m3.     

开封市城区冬季大气挥发性有机物污染特征及来源解析

为探究开封市冬季大气挥发性有机物(VOCs)的污染特征及来源,基于2021年12月至2022年1月开封市生态环境局(城区)在线监测站获取的大气VOCs组分数据,阐述其VOCs污染特征和二次有机气溶胶生成潜势(SOAP),利用PMF模型解析出VOCs的来源.结果表明,冬季开封市ρ(VOCs)平均值为(104.71±48.56)μg·m^-3,其质量分数最高为烷烃(37.7%),其次为卤代烃(23.5%)、芳香烃(16.8%)、 OVOCs(12.6%)、烯烃(6.9%)和炔烃(2.6%).VOCs对SOA的贡献平均值为3.18μg·m^-3,其中芳香烃贡献率高达83.8%,其次为烷烃(11.5%);开封市冬季VOCs的最大人为排放来源为溶剂使用(17.9%),其次为燃料燃烧(15.9%)、工业卤代烃排放(15.8%)、机动车排放(14.7%)、有机化学工业(14.5%)和LPG排放(13.3%);溶剂使用源对SOAP的贡献率达到32.2%,其次是机动车排放(22.8%)和工业卤代烃排放(18.9%).可见,降低溶剂使用、机动车排放和工业卤代烃排放的...