实验室模拟研究硫酸铵和甘氨酸对乙醇醛与胺反应体系生成棕碳的影响

二次有机气溶胶是有机气溶胶的重要组成部分。大气中羰基化合物与胺/铵反应可以产生吸光性有机气溶胶（如棕碳）,对大气辐射和全球气候产生深刻影响。本文模拟研究了大气中硫酸铵和甘氨酸对乙醇醛与胺（如甲胺、甘氨酸）反应生成棕碳的影响。通过对反应溶液紫外—可见吸收光谱和反应动力学分析,发现硫酸铵对反应体系棕碳的生成起抑制作用,而甘氨酸和甲胺的混合可以协同促进棕碳生成;通过对产物进行质谱分析,发现反应机理主要为半缩醛/缩醛反应以及含氮化合物的亲核加成;通过对产物有机碳进行分析,发现当硫酸铵参与反应时,有利于大分子二次有机碳生成。这些发现对棕碳在大气中的形成途径、乙醇醛在化学模型中对棕碳形成的贡献以及对大气中其他羰基行为的预测具有重要意义。     

Improved atmospheric mercury simulation using updated gas-particle partition and organic aerosol concentrations

The gaseous or particulate forms of divalent mercury (Hg^II) significantly impact the spatial distribution of atmospheric mercury concentration and deposition flux (FLX). In the new nested-grid GEOS-Chem model, we try to modify the Hg^II gas-particle partitioning relationship with synchronous and hourly observations at four sites in China. Observations of gaseous oxidized Hg (GOM), particulate-bound Hg (PBM), and PM_2.5 were used to derive an empirical gas-particle partitioning coefficient as a function of temperature (T) and organic aerosol (OA) concentrations under different relative humidity (RH). Results showed that with increasing RH, the dominant process of Hg^II gas-particle partitioning changed from physical adsorption to chemical desorption. And the dominant factor of Hg^II gas-particle partitioning changed from T to OA concentrations. We thus improved the simulated OA concentration field by introducing intermediate-volatility and semi-volatile organic compounds (I/SVOCs) emission inventory into the model framework and refining the volatile distributions of I/SVOCs according to new filed tests in the recent literatures. Finally, normalized mean biases (NMBs) of monthly gaseous element mercury (GEM), GOM, PBM, WFLX were reduced from −33%–29%, 95%–300%, 64%–261%, 117%–122% to −13%–0%, −20%–80%, −31%–50%, −17%–23%. The improved model explains 69%–98% of the observed atmospheric Hg decrease during 2013–2020 and can serve as a useful tool to evaluate the effectiveness of the Minamata Convention on Mercury.     

APS-SMPS-WPS对南京夏季气溶胶数浓度的对比观测

为了对比3321型空气动力学粒径谱仪(APS)、3081/3085型气溶胶粒径谱仪(SMPS)和宽范围粒径谱仪(WPS)对气溶胶数浓度的观测性能,于2010年夏季在南京信息工程大学校内使用上述三台仪器进行了同步观测.将得到的数据进行对比,并结合校内自动气象站的气象资料对0.01~10μm气溶胶粒子的数浓度、日变化规律及谱分布特征进行分析.结果表明,3台仪器在总体数浓度变化趋势上表现出较好的一致性,但相同粒径段的粒子浓度NSMPS>NWPS>NAPS.SMPS比WPS尺度分辨率高,粒径范围在0.02~0.2μm时,SMPS与WPS相关性较好;APS测量气溶胶数浓度谱的连续性较WPS好.3种仪器在观测日变化趋势上都表现出双峰型,但SMPS的峰值浓度和出现峰值的粒径范围均高于或大于WPS.各类气象条件及降水对仪器间的测量误差影响不大.     

气溶胶中苯并[k]荧蒽的恒能量同步荧光测量条件优化

采用正交实验研究光电倍增管(PMT)工作电压、激发单色器狭缝带宽(EX slit)和发射单色器狭缝带宽(EM slit)等对恒能量同步荧光测量技术的精密度、灵敏度、检出限及半峰宽度的影响机理,筛选和优化气溶胶中苯并[k]荧蒽的最佳测量条件.结果表明,3个因素对精密度、灵敏度、检出限均有显著影响,但只有EX slit带宽对半峰宽度有显著影响.PMT的工作电压越高,精密度越低,灵敏度越高,而它对检出限的影响较为复杂,当PMT工作电压为800V时,检出限可达到最低值;EX slit带宽越大,精密度越高,灵敏度越低,检出限越低,半峰宽度越大;EM slit带宽越大,精密度越低,灵敏度越高,检出限越低.模拟实验优化后的最佳测试条件为PMT工作电压800V、EX slit带宽2.5nm以及EM slit带宽5nm,.此时的最低检测限为0.086ng/mL,能适合于在线检测的技术要求.在环境实际气溶胶样品苯并[k]荧蒽含量的测量时,该方法与HPLC-FLD的测量值差异较小,两者的差值范围为1.73~10.70%,具有很好的可比性.     

兰州远郊区黑碳气溶胶浓度特征

利用兰州大学半干旱气候与环境观测站(SACOL)2007年1月1日至2009年8月28日黑碳气溶胶浓度和同期常规气象资料,分析了兰州远郊区黑碳气溶胶浓度特征.结果表明,该区黑碳气溶胶日平均浓度为1568ng/m3,低于东部地区区域本底站浓度,表明该地区污染较轻;黑碳浓度具有明显的季节变化,从春季到冬季平均浓度依次增大,分别为1234.74,1290.23,1669.06,2088.73ng/m3,日变化具有明显的双峰结构,最大值出现在09:00,最小值出现在17:00.黑碳浓度的变化特征与本地区的盛行风向、人类活动及天气过程有密切关系.沙尘气溶胶对黑碳浓度的影响取决沙尘过程的强度、沙尘携带的人为污染物的种类及数量、黑碳颗粒被其他气溶胶混合和包裹的程度.统计分析得出该地区大气黑碳气溶胶本底浓度约为1000ng/m3.     

开封市城区冬季大气挥发性有机物污染特征及来源解析

为探究开封市冬季大气挥发性有机物(VOCs)的污染特征及来源,基于2021年12月至2022年1月开封市生态环境局(城区)在线监测站获取的大气VOCs组分数据,阐述其VOCs污染特征和二次有机气溶胶生成潜势(SOAP),利用PMF模型解析出VOCs的来源.结果表明,冬季开封市ρ(VOCs)平均值为(104.71±48.56)μg·m^-3,其质量分数最高为烷烃(37.7%),其次为卤代烃(23.5%)、芳香烃(16.8%)、 OVOCs(12.6%)、烯烃(6.9%)和炔烃(2.6%).VOCs对SOA的贡献平均值为3.18μg·m^-3,其中芳香烃贡献率高达83.8%,其次为烷烃(11.5%);开封市冬季VOCs的最大人为排放来源为溶剂使用(17.9%),其次为燃料燃烧(15.9%)、工业卤代烃排放(15.8%)、机动车排放(14.7%)、有机化学工业(14.5%)和LPG排放(13.3%);溶剂使用源对SOAP的贡献率达到32.2%,其次是机动车排放(22.8%)和工业卤代烃排放(18.9%).可见,降低溶剂使用、机动车排放和工业卤代烃排放的...     

黄山山底大气气溶胶数浓度日变化

利用美国MSP公司生产的宽范围粒径谱仪(WPS)于2011年5月至9月在黄山山底(寨西)采集的气溶胶观测数据,分析了黄山山底大气气溶胶数浓度的日变化特征.结果表明晴天气溶胶数浓度日变化特征明显,气溶胶粒子总数浓度在6:00,12:00和18:00达到峰值.人为活动,湍流混合及山谷风是影响黄山山底气溶胶日变化的主要因素.剔除交通污染时段后,气溶胶粒子数平均浓度减少319个/cm3,即减少12.17%.其中,0.01~0.02μm,0.02~0.05μm,0.05~0.1μm,0.1~0.5μm,0.5~1.0μm,1.0~2.5μm粒径段气溶胶粒子数浓度分别降低了31.32%,20.29%,6.59%,7.49%,1.23%,2.51%.机动车尾气排放对0.01~0.05μm粒径段气溶胶的影响最明显,其气溶胶浓度降低百分比为25.81%.     

长江三角洲地区大气顶气溶胶直接辐射强迫遥感估算

利用MODIS和OMI卫星遥感数据估算长江三角洲地区大气顶气溶胶直接辐射强迫并分析其时空变化特征.结果表明了大气顶辐射强迫和气溶胶光学厚度(AOT)存在明显的线性相关关系,R和RMSE分别为0.89和5.50.大气顶辐射强迫的区域月平均变化范围大约在-10~-70W/m2之间,一年中最大值(-53.97±6.14W/m2)和AOT一样出现在6月,最小值(-16.41±2.10W/m2)出现在12月.4个季节的大小依次是:夏季(-44.30±9.09W/m2)>春季(-42.00±7.83W/m2)>秋季(-28.02±6.32W/m2)>冬季(-20.40±5.00W/m2).在6 月,大气顶气溶胶辐射强迫空间差异最明显,在太湖沿岸的城市地区,如上海、杭州,辐射强迫可达-70W/m2,而在千岛湖地区大约为-10W/m2.在12月,空间差异最小,北部城市地区大约为-20 W/m2;南部地区大约为-10 W/m2.     

尘卷风对沙尘气溶胶的贡献及其与太阳辐射的关系

利用塔克拉玛干沙漠及周边地区观测资料,依据尘卷风热力学理论和方法,估算出在塔克拉玛干沙漠地区尘卷风对沙尘气溶胶贡献的年平均量为4.0× 106t,年最大量为5.0×106t,与该地区沙尘暴的沙尘气溶胶年均贡献量相当.依赖于太阳辐射强度季节变化,尘卷风的起沙量具有与地面温度同步的季节变化规律.     

A comparison study of aerosol emissions sources in two receptor sites in Salvador (Brazil) city

Total suspended particles (TSP) and metal concentrations were determined in Salvador, Bahia, Brazil at two sites: a residential area and a residential‐commercial‐industrial neighborhood. The determined metals associated with atmospheric aerosols include Al, Ca, Cr, Cd, Fe, Mg, Mn, V, Zn and Na. Factor analysis was employed to identify the major atmospheric deposition sources. At one site the data were best represented by two sources: resuspended soil + marine aerosol and vehicular emissions, which represents 93% of the total system variance. In the second one the data were best represented by three sources: resuspended soil, metallurgy and building construction, which represents 79% of the total system variance.