A critical review of sulfate aerosol formation mechanisms during winter polluted periods

Sulfate aerosol contributes to particulate matter pollution and plays a key role in aerosol radiative forcing, impacting human health and climate change. Atmospheric models tend to substantially underestimate sulfate concentrations during haze episodes, indicating that there are still missing mechanisms not considered by the models. Despite recent good progress in understanding the missing sulfate sources, knowledge on different sulfate formation pathways during polluted periods still involves large uncertainties and the dominant mechanism is under heated debate, calling for more field, laboratory, and modeling work. Here, we review the traditional sulfate formation mechanisms in cloud water and also discuss the potential factors affecting multiphase S(Ⅳ) oxidation. Then recent progress in multiphase S(Ⅳ) oxidation mechanisms is summarized. Sulfate formation rates by different prevailing oxidation pathways under typical winter-haze conditions are also calculated and compared. Based on the literature reviewed, we put forward control of the atmospheric oxidation capacity as a means to abate sulfate aerosol pollution. Finally, we conclude with a concise set of research priorities for improving our understanding of sulfate formation mechanisms during polluted periods.     

浙江省气溶胶垂直分布及区域传输分析

利用6个激光雷达站点数据从年际和季节变化尺度对浙江省2017～2018年气溶胶垂直分布特征进行研究,并结合污染物浓度数据分析了浙江省主要颗粒物类型的季节差异.结果 表明,大部分站点2018年气溶胶消光系数整体小于2017年;边界层内消光系数空间上呈中部高东西低的分布形态;消光系数季节变化表现为冬季最高,秋季其次,而春夏...     

河南省气溶胶光学特性的时空变化特征

利用2001～2018年的Terra MODIS C6.1气溶胶产品对河南省大气气溶胶光学特性进行研究,分析气溶胶光学厚度(AOD)、气溶胶垂直柱质量浓度(AMC)和细粒子比(FMF)的时空分布特征,并针对代表性区域研究了气溶胶光学参数的时间变化特征.结果表明,河南省年均AOD和AMC及其在各个季节的空间分布均为东高西低、北高南低,与河南省特殊地势、人口分布及各地区企业数量有关,而FMF的空间分布与AOD和AMC分布相反.春季AMC值最高,而FMF值最低,表明春季主要是受到沙尘气溶胶的影响.夏季AOD和FMF值最高,而AMC值较低,主要是夏季气溶胶吸湿增长作用增强导致AOD高值出现,雨水冲刷与二次气溶胶生成量增加使夏季以细模态气溶胶为主.秋、冬季河南省AOD和AMC值相对较低,FMF值略高于春季.河南省AOD和AMC呈现逐年下降趋势;而FMF呈现上升趋势,而且2011年之后AOD、AMC和FMF的月平均峰谷差值均有所减少.     

实验室模拟研究硫酸铵和甘氨酸对乙醇醛与胺反应体系生成棕碳的影响

二次有机气溶胶是有机气溶胶的重要组成部分。大气中羰基化合物与胺/铵反应可以产生吸光性有机气溶胶（如棕碳）,对大气辐射和全球气候产生深刻影响。本文模拟研究了大气中硫酸铵和甘氨酸对乙醇醛与胺（如甲胺、甘氨酸）反应生成棕碳的影响。通过对反应溶液紫外—可见吸收光谱和反应动力学分析,发现硫酸铵对反应体系棕碳的生成起抑制作用,而甘氨酸和甲胺的混合可以协同促进棕碳生成;通过对产物进行质谱分析,发现反应机理主要为半缩醛/缩醛反应以及含氮化合物的亲核加成;通过对产物有机碳进行分析,发现当硫酸铵参与反应时,有利于大分子二次有机碳生成。这些发现对棕碳在大气中的形成途径、乙醇醛在化学模型中对棕碳形成的贡献以及对大气中其他羰基行为的预测具有重要意义。     

快速高效丙烯酸系吸油树脂的合成及性能研究

采用悬浮聚合法合成了低交联度的丙烯酸系高吸油性树脂。研究了单体配比、交联剂用量及种类、分散剂用量和反应温度等反应条件对树脂吸油性能的影响,并且考察了树脂对4种有机毒物(氯苯、吡啶、硝基苯和甲苯) 的吸油效果。结果表明,吸油5 h后,树脂对氯苯、吡啶、硝基苯及甲苯的最大吸油率分别为37.3、34.1、30.5和23.7 g/g;另外,树脂吸油10 min时,其吸油率即可达到最大吸油率的50%。实验证明,该合成树脂对有机毒物有快速高效的吸附效果,可以应用于污染事故应急处理。     

APS-SMPS-WPS对南京夏季气溶胶数浓度的对比观测

为了对比3321型空气动力学粒径谱仪(APS)、3081/3085型气溶胶粒径谱仪(SMPS)和宽范围粒径谱仪(WPS)对气溶胶数浓度的观测性能,于2010年夏季在南京信息工程大学校内使用上述三台仪器进行了同步观测.将得到的数据进行对比,并结合校内自动气象站的气象资料对0.01~10μm气溶胶粒子的数浓度、日变化规律及谱分布特征进行分析.结果表明,3台仪器在总体数浓度变化趋势上表现出较好的一致性,但相同粒径段的粒子浓度NSMPS>NWPS>NAPS.SMPS比WPS尺度分辨率高,粒径范围在0.02~0.2μm时,SMPS与WPS相关性较好;APS测量气溶胶数浓度谱的连续性较WPS好.3种仪器在观测日变化趋势上都表现出双峰型,但SMPS的峰值浓度和出现峰值的粒径范围均高于或大于WPS.各类气象条件及降水对仪器间的测量误差影响不大.     

基于MODIS_C006的乌鲁木齐10年气溶胶光学厚度变化特征

利用2006~2015年美国NASA地球观测系统(EOS)中分辨成像仪MODIS Level 2 10 km分辨率产品MYD04__L2__C006数据,分析乌鲁木齐市存在轻度以上(包括轻度)大气污染状况下的10年气溶胶光学厚度变化特征.结果表明,乌鲁木齐市10年平均AOD年内呈单峰分布,AOD从1~4月逐渐增大,4月达全年峰值,为0.37±0.19,10月达到最低值,为0.22±0.20;受春季沙尘天气频发影响,AOD季节变化特征表现为春季最大,城区大气污染状况严重,夏季、冬季次之,秋季最小,且乌鲁木齐市区大气污染状况较郊区严重;10年AOD均值为0.293;2006年出现AOD年均最高值为0.33,最低值出现在2008年,为0.24,较2007年单年降幅达23.3%.乌鲁木齐市10年AOD年际变化呈上升趋势,且低值点与高值点较以往研究均有不同程度增幅,虽然2015年出现减弱势头,乌鲁木齐市近10年的大气污染状况仍较严重,仍需加强控制.     

能见度分级约束下的大气气溶胶光学厚度特征

利用ＰＩＳ太阳光谱仪观测了北京地区１９９３年３月—１９９５年３月晴天和少云天气的太阳直接辐射光谱,波长范围为０．４０－１．０４μｍ。光谱分辨率１．２５ｎｍ,共有１０６４组数据。观测期间,将地面能见度分为五级。由太阳直射谱获得了各能见度下大气气溶胶光学厚度谱。研究表明,北京地区大气气溶胶光学厚度虽然其总体季节统计规律为春夏大,秋冬小,然而,当加入能见度分级约束后,各能见度下气溶胶光学厚度的季节变化,近于消失。这表明少数“反常”垂直结构不影响能见度分级的平均结果。而不分级的光学厚度季节起伏主要由各季节的几率能见度决定。文中还把年平均五种能见度下的光谱光学厚度与ＬＯＷＴＲＡＮ模式作了对比。由光学厚度谱反演出了气溶胶粒子谱分布,为建立我国北方局地气溶胶模式构造了基本框架     

一次强沙尘输送过程中气溶胶垂直分布特征研究

采用CALIPSO卫星的星载激光雷达资料,分析了2007年3月28日~4月2日由西向东途经新疆、青海、甘肃、内蒙古、宁夏、陕西、山西、河北、北京、山东、江苏、上海、台湾等省、市、自治区的一次远程强沙尘污染传输过程,对后向散射系数、退偏比、色比等光学特性参数进行了研究.结果表明,这次过程中,较大的沙尘颗粒大多出现在近地面附近,而相对小的沙尘颗粒在对流层中高层垂直剖面上分布比较均匀.CALIPSO卫星资料能够较好地反映强沙尘远程传输过程中沙尘气溶胶光学特性的垂直分布特征及其粒子大小、不规则性随高度的变化特征.     

济源冬季VOCs污染特征、来源和SOAP

重工业城市济源经常发生雾-霾污染事件.挥发性有机化合物（VOCs）是二次有机气溶胶（SOA）生成的前体物,SOA对细颗粒物(PM_2.5)贡献约15%～20%.于2019年12月1日至12月31日在济源进行PM_2.5、 O₃、 VOCs和其他微量气体在线监测,并分析VOCs污染特征、来源和SOA生成潜势（SOAP）.济源观测到φ（TVOC）平均值为（54.3±27.5）×10^-9.烷烃、卤代烃和炔烃是主要组分.运用正交矩阵因子分解模型（PMF）识别并分配VOCs来源.确定8个主要VOCs来源：液化石油气/天然气（LPG/NG）、聚氯乙烯（PVC）工业、机动车、焦化工业、溶剂使用、工业、工艺过程和油气挥发.二次有机气溶胶生成潜势分析发现芳香烃对SOAP的贡献最大,其中苯系物（BTEX）对SOAP贡献最大.