Identification of sources of lead in the atmosphere by chemical speciation using X-ray absorption near-edge structure (XANES) spectroscopy

Sources of Pb pollution in the local atmosphere together with Pb species, major ions, and heavy metal concentrations in a size-fractionated aerosol sample from Higashi-Hiroshima(Japan) have been determined by X-ray absorption near-edge structure(XANES) spectroscopy, ion chromatography, and ICP-MS/AES, respectively. About 80% of total Pb was concentrated in fine aerosol particles. Lead species in the coarse aerosol particles were PbC2O4, 2PbCO3·Pb(OH)2, and Pb(NO3)2, whereas Pb species in the fine aerosol particles were PbC2O4, PbSO4, and Pb(NO3)2. Chemical speciation and abundance data suggested that the source of Pb in the fine aerosol particles was different from that of the coarse ones. The dominant sources of Pb in the fine aerosol particles were judged to be fly ash from a municipal solid waste incinerator and heavy oil combustion. For the coarse aerosol particles, road dust was considered to be the main Pb source. In addition to Pb species, elemental concentrations in the aerosols were also determined. The results suggested that Pb species in size-fractionated aerosols can be used to identify the origin of aerosol particles in the atmosphere as an alternative to Pb isotope ratio measurement.     

全球主要沙源区沙尘气溶胶与太阳辐射的关系

利用TOMS AI气溶胶指数和天文辐射资料对全球主要沙漠区沙尘气溶胶含量与太阳辐射的关系进行验证.结果表明,无论是北半球的沙漠还是南半球的沙漠,其沙尘气溶胶指数和太阳辐射都有非常高的相关性.事实和理论均表明太阳辐射是影响沙漠地区沙尘气溶胶含量主要的因子之一.     

1995~2004年东亚沙尘气溶胶的模拟源汇分布及垂直结构

利用全球气溶胶模式GEM-AQ/EC的1995~2004年10年沙尘气溶胶模拟,探讨了东亚地区沙尘气溶胶源汇分布和垂直结构特征.结果表明,东亚大陆沙尘气溶胶源区主要集中在东亚的沙漠地区,有两大沙尘主要源区:覆盖蒙古国南部及中国内蒙中西部的沙漠地区和南疆的塔克拉玛干沙漠.东亚沙尘排放量春季最大,占全年排放总量的66.81%,四月份达15.29Mt,夏季下降,秋季小幅度回升,冬季最小;东亚沙尘排放量呈现明显的年际变化及增强的趋势.东亚沙尘沉降高值区与源区一致,源区及附近以干沉降为主,远距离传输到中国东北、长江以南及西太平洋包括日本、朝鲜半岛,湿沉降占主导地位;沙尘沉降具有季节变化,其趋势与东亚沙尘排放量的季节变化大致相同,且模拟的10年沉降量呈上升趋势.东亚沙漠地区排放的沙尘主导了东亚沙尘气溶胶的变化,最大的净沙尘汇区集中在紧邻净沙尘源区的黄土高原及华北平原西部.东亚地区春夏秋3个季节均是沙尘的净源区,而冬季强西风急流输入东亚以外的沙尘使东亚整体上为沙尘净接收区.东亚大陆大部分地区,沙尘垂直分布主要集中在对流层低层3km高度以下,在西太平洋地区包括日本、朝鲜半岛沙尘高值中心位于在对流层中层5km高度上下,在沙漠以北地区沙尘垂直廓线的高值出现在对流层中上层6~8km高度.     

四川盆地PM2.5与PM10高分辨率时空分布及关联分析

为深入了解四川盆地PM_2.5与PM₁₀污染情况，通过机器学习的方法，基于卫星遥感气溶胶产品（MAIAC）与国家环境空气质量监测网数据以及气象、地理、社会经济变量等，构建2个随机森林机器学习模型（R²均为0.86），反演四川盆地2013~2017年间1km网格逐日PM_2.5与PM₁₀浓度时空分布，并分析两者的时空关联性.结果表明：2013~2017年四川盆地地面PM_2.5与PM₁₀平均浓度分别为47.8，75.2μg/m³.PM_2.5与PM₁₀浓度空间上均整体呈现"倒月牙"状分布，西部与南部区域浓度值较高.5a间，区域颗粒物浓度逐年递减，总降幅均达到27%，季节上则均具有"冬高夏低"的特点；PM_2.5与PM₁₀浓度空间相关性显著（相关系数0.96），呈现"内强外弱"的格局，春夏季相关系数（0.91、0.90）低于秋冬季（0.96、0.96）.盆地西南部PM_2.5与PM₁₀比值较高，比值高低的季节性排序为冬季 > 秋季 > 夏季 > 春季.     

南京北郊霾天气溶胶化学组分粒径分布特征

为研究南京霾天气中大气气溶胶化学成分及其粒径分布的特征,使用β射线测尘仪、安德森9级撞击式采样器、离子色谱分析仪和热光碳分析仪对南京冬、春季节的颗粒物进行了采样分析.结果表明,霾日中3种主要二次离子SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺在细粒径段中占比最高（77.4%）,霾日中除F^-和Cl^-外其余离子均呈三峰型分布,工业排放、生物质燃烧与二次反应是粗、细粒径段中水溶性离子最重要来源.OC、EC均主要富集于细粒子中,PM_2.1~10中OC与EC相关性较好（R²=0.76）,说明存在共同来源.通过OC/EC特征物比值的方法得到霾日期间碳质颗粒物的来源为机动车尾气排放、燃煤和生物质燃烧.     

重庆典型灰霾天气下大气气溶胶的激光雷达探测

简要介绍了法国Losphere公司ALS300型偏振Mie散射激光雷达的基本结构、探测原理及反演算法,并通过在重庆主城区2009年11月23～27日一次典型灰霾天气条件下连续的气溶胶激光雷达探测结果分析得出,重庆冬季典型灰霾天气下PBL平均高度约为600米,AOD值在4及以上。     

长三角沙尘中气溶胶粒径分布及化学组分特征

基于PM、10nm~10μm气溶胶数谱、水溶性离子和气象要素数据,分析了2017年5月3日~8日一次沙尘远距离输送过程中长三角地区气溶胶粒径分布及其化学组成的污染特征.结果表明,此次沙尘伴随天气系统由北往南的传输过程中,PM的浓度逐渐降低,但是高浓度PM持续时间逐渐增加.沙尘在呼和浩特市影响时间为38h,而在南京的影响时间超过60h.沙尘期间气溶胶数浓度谱的峰值向大粒径段偏移,沙尘和非沙尘期间峰值分别位于33和26nm.表面积浓度谱在非沙尘期间为三峰型分布,但是在沙尘期间为四峰型分布.在沙尘期间PM_2.5和PM₁₀中水溶性离子的排序为Ca²⁺ > NH₄⁺ > SO₄^2- > NO₃^- > Mg²⁺ > Na⁺ > Cl^- > NO₂^- > K⁺ > F^-,非沙尘期间为NH₄⁺ > SO₄^2- > NO₃^- > Mg²⁺ > Ca²⁺ > Cl^- > NO₂^- > K⁺ > Na⁺ > F^-.沙尘期间不同水溶性离子的浓度变化不同,沙尘天PM_2.5和PM₁₀中Ca²⁺浓度分别是非沙尘天的9.5和13.7倍,Na⁺分别是非沙尘天的4.4倍和4.6倍.沙尘天PM_2.5和PM₁₀中Ca²⁺占总离子的比例分别为24.7%和24.9%,是非沙尘天的4.9和5.7倍.NO₃^-在PM₁₀中的占总离子的比例为18.7%,高于非沙尘天（13.9%）,但是在PM_2.5中占总离子的比例仅为7.9%,低于非沙尘天（13.2%）.沙尘天F^-、Cl^-、SO₄^2-、NH₄⁺和K⁺离子在PM_2.5和PM₁₀中所占总离子的比例均低于非沙尘天.     

北京春季亚微米气溶胶的化学组分、特性及有机气溶胶来源解析

基于颗粒物化学组分监测仪(Aerosol Chemical Speciation Monitor,ACSM)的在线实时观测,对北京春季亚微米气溶胶(PM_1)的化学组分和特性进行分析,并利用PMFME-2(Positive Matrix FactorizationMultilinear Engine)源解析模式对其中的有机物进行来源解析。结果表明,在观测期间PM_1的浓度变化范围为2.40-249.10μg·m~(-3),平均浓度58.0μg·m~(-3),其中有机物为主要组分,占比41.4%。有机物的来源包括四个一次源:机动车排放源(hydrocarbon-like organic aerosol,HOA)、烹饪源(cooking organic aerosol,COA)、燃煤燃烧源(coal combustion organic aerosol,CCOA)、生物质燃烧源(biomass burning organic aerosol,BBOA)和一个二次有机源(oxygenated organic aerosol,OOA)。通过不同污染事件的对比结果表明,二次气溶胶在重污染期所占比重会明显上升,并且静稳气象条件也对污染的形成产生重要影响。     

济南秋季霾与非霾天气下气溶胶光学性质的观测

应用黑碳仪和积分浊度计于2009年10月11日至11月18日针对济南市大气气溶胶的光学特性进行了观测.结果显示,观测期间霾天气的散射系数和吸收系数及非霾天气的散射系数和吸收系数平均值分别为(582.5±311)Mm-1、(680.2±47.2)Mm-1和(205.7±134.8)Mm-1、(31.0±25.8)Mm-1.霾天气的气溶胶散射系数和吸收系数分别为非霾天气的2.6倍和2.8倍,单词散射反照率(SSA)也高于非霾天气.霾天气中二次气溶胶生成及黑碳气溶胶聚集是改变吸收系数、散射系数和SSA的日变化趋势的重要原因.此外,估算了观测期间及霾和非霾天气中气溶胶的光学厚度(AOD)分别为0.78,1.14和0.47.后向气流轨迹分析显示,非霾天气的气流主要来自于济南的西北至东北方向,运动速度快;而霾天气的所有的气流均来自于济南西南至东南方向,运动速度慢,当气流经过山东南部的火点时加剧了济南市的霾,并严重影响到该地区大气气溶胶的光学性质.     

南京冬季大气气溶胶粒子谱分布及其对能见度的影响

2009年11～12月采用宽范围气溶胶粒径谱仪（WPS）、自动气象站和能见度仪等高分辨率仪器对南京北郊气溶胶粒子的谱分布特征与气象因子的关系及其对大气能见度的影响进行研究.结果表明,数浓度谱呈双峰分布,主峰集中在0.04～0.1μm;质量浓度谱的2个主峰位于0.5～0.7μm和2.7μm左右;表面积谱的2个主峰分别位于...