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932.
液相化学过程作为二次有机气溶胶(SOA)形成的一种必不可少的途径,引起了学界对大气化学的广泛关注.由于其反应复杂性,反应机制、产物特性及对SOA质量的贡献还没有完全理解.本文选择四乙基愈创木酚(4-ethylguaiacol,EG)为前体物,系统地研究了初始浓度(0.03、0.3和3 mmol·L-1)的EG液相·OH氧化形成的液相二次有机气溶胶(aqSOA)特性的影响.用黑炭-气溶胶质谱(SP-AMS)测定aqSOA产率和氧化特性,气相色谱-质谱联用仪(GC/MS)、离子色谱(IC)测定产物和低分子有机酸.紫外分光光度计(UV-vis)和高效液相色谱测定了类腐殖质(HULIS)等表征光吸光产物的形成.结果表明,不同初始浓度(mmol·L-1)下aqSOA的O/C都表现为随着反应时间延长而升高,分别在0.42~0.61(0.03 mmol·L-1)、0.49~0.84(0.3 mmol·L-1)和0.49~0.63(3 mmol·L-1)之间变化.SP-AMS测定aqSOA组分发现高初始浓度时二聚体(C16H18 O2+,m/z 302)量明显高,说明高浓度下更容易发生聚合反应.UV-vis分析表明,随光氧化反应的进行,250 nm处吸光明显增强,可能是由于250 nm处新的吸光性产物生成所致.反应过程中生成的HULIS浓度不断升高,与UV-vis测定的300~400 nm区域内吸光度增强结论一致,说明水相反应形成了棕色碳.IC检测到产物中含有小分子有机酸:甲酸、乙醇酸和草酸,其中甲酸浓度最高.GC/MS检测到aqSOA中含酮、单聚体和二聚体等,说明发生了官能团化和聚合化过程. 相似文献
933.
934.
为探究洛阳地区碳质气溶胶尤其是棕碳的季节、污染特征及其来源解析,于2018~2019年的四季共采集到98个样品,并分析了碳质气溶胶浓度特征和光学特性.4个季节ρ[有机碳(OC)]和ρ[元素碳(EC)]介于(7.04±1.82)~(23.81±8.68)μg·m-3和(2.96±1.4)~(13.41±7.91)μg·m-3,呈现冬高夏低的季节变化趋势;与2015年相比,碳质组分的占比升高了8.33%~141.03%,二次有机气溶胶占比(SOC/OC)升高了0.77%~63.14%.碳质气溶胶光吸收截面(MAC)值与碳质组分的浓度呈现出不同的季节变化,秋季(7.67m2·g-1)>冬季(5.65 m2·g-1)>春季(5.13m2·g-1)>夏季(3.84m2·g-1),445 nm处的MAC值(3.84~7.67m2·g... 相似文献
935.
近年来,无机盐尤其是硝酸盐对我国大气PM2.5的贡献日益凸显,而其如何影响颗粒物的重要理化性质尚待深入研究.于2021年1~12月期间,在镇江市开展了连续观测,获得了大气PM2.5中硫酸铵[(NH4)2SO4)]和硝酸铵(NH4NO3)浓度,系统讨论了二者对颗粒物消光、吸湿增长和酸度的影响.结果表明,2021年镇江市ρ[(NH4)2SO4]和ρ(NH4NO3)的年均值分别为(6.5±4.5)μg ·m-3和(15.0±13.3)μg ·m-3,对PM2.5浓度的平均贡献率分别为(20.5±18.2)%和(34.5±18.4)%;PM2.5的总消光系数为(224.5±194.2) Mm-1,其中NH4NO3的贡献率为(40.1±20.9)%,(NH4)2SO4为(19.1±10.8)%;(NH4)2SO4和NH4NO3是PM2.5吸湿增长的主要贡献者,在污染条件下NH4NO3对颗粒物液态水的贡献率为(53.8±13.4)%~(61.6±14.6)%;NH4NO3是未来镇江市能见度和空气质量改善的关键污染物,但削减NH4NO3前体物可能会导致颗粒物酸度增加,尤其对春冬季节颗粒物酸度的影响较为明显.研究结果对理解空气质量变化及二次影响具有重要意义,并对镇江市空气质量的持续改善提供了重要参考. 相似文献
936.
937.
在南京北郊使用FA-3型9级采样器对2014年1~11月颗粒物的粒径分布进行了采样分析.首先将FA-3与中流量分级采样器(KC-120H)和环境保护局在线监测仪器的同期监测结果进行对比,数据相关系数均在0.95以上,对细粒子FA-3分别偏低13.9%和16.6%,而对PM_(10)偏高15.2%和13.3%,但采样偏差在大气采样可接受范围之内,说明其可以对大气颗粒物进行准确分级和采样.南京北郊颗粒物污染严重,PM_(1.1),PM_(2.1)和PM_(10)的年平均浓度分别为(65.6±37.6)、(91.0±54.7)和(168.0±87.0)μg·m-3,污染以细粒子为主,且大部分在1.1μm以下;颗粒物粒径呈双峰分布,峰值位于0.43~0.65μm和9~10μm粒径段;中值粒径为1.83μm,为积聚模态污染.颗粒物粒径分布在冬季细粒径段较高,春季粗粒径段较高,夏季细粒径段降低并不明显,粗粒径段明显低于其他季节;颗粒物浓度的昼夜变化在粗粒径段差异很小,在细粒径段基本表现出夜晚大于白天的特征.除了夏季,降水对各个粒径范围的颗粒物都有清除作用,且在细粒径段表现得更为明显;霾发生时随着霾等级的加重,0.43~2.1μm粒径段颗粒物浓度逐渐增加,该粒径段颗粒物质量浓度与能见度呈显著负相关.以相对湿度70%为界,颗粒物粒径分布发生了明显变化,湿度大于70%后,小于0.43μm粒径段颗粒物质量浓度显著降低,而0.43~2.1μm粒径段明显上升,颗粒物的吸湿增长应是主要原因.南京北郊的气团来源可以分为四类,其中西北方向快速输送的气团最为洁净,细粒径颗粒物浓度明显低于其它方向;本地和周边近距离输送的气团污染最重,粗细粒径颗粒物浓度都较高,其传输距离短,风速小,发生污染的概率最大,达到73.9%,对南京市的空气污染贡献较大. 相似文献
938.
Most previous O3 simulations were based only on gaseous phase photochemistry. However, some aerosol-related processes, namely, heterogeneous reactions occurring on the aerosol surface and photolysis rate alternated by aerosol radiative influence, may affect O3 photochemistry under high aerosol loads. A three-dimensional air quality model, Models-3/Community Multi-scale Air Quality-Model of Aerosol Dynamics, Reaction, Ionization, and Dissolution, was employed to simulate the effects of the above-mentioned processes on O3 formation under typical high O3 episodes in Beijing during summer. Five heterogeneous reactions, i.e., NO2, NO3, N2O5, HO2, and O3, were individually investigated to elucidate their effects on O3 formation. The results showed that the heterogeneous reactions significantly affected O3 formation in the urban plume. NO2 heterogeneous reaction increased O3 to 90 ppb, while HO2 heterogeneous reaction decreased O3 to 33 ppb. In addition, O3 heterogeneous loss decreased O3 to 31 ppb. The effects of NO2, NO3, and N2O5 heterogeneous reactions showed opposite O3 concentration changes between the urban and extra-urban areas because of the response of the reactions to the two types of O3 formation regimes. When the aerosol radiative influence was included, the photolysis rate decreased and O3 decreased significantly to 73 ppb O3. The two aerosol-related processes should be considered in the study of O3 formation because high aerosol concentration is a ubiquitous phenomenon that affects the urban- and regional air quality in China. 相似文献
939.
1990与2007年兰州冬季大气气溶胶中水溶性离子浓度比较 总被引:2,自引:3,他引:2
研究了兰州市1990和2007年冬季在同一地点采集的大气气溶胶样品,使用离子色谱法对其中8种水溶性无机阴离子和6种阳离子进行了分析. 结果发现,17年来由于工业和能源结构的改变以及机动车数量的急剧增加,气溶胶中主要水溶性离子的构成比例和排序正在发生明显变化. 2007年水溶性离子占TSP质量的比例比1990年上升了16%以上,上升最明显的是SO42-(4.43%),NH4+(3.11%),Ca2+(2.50%),NO3-(2.27%)和Cl-(2.07%). 其主要离子的排序以及在被测阴、阳离子总和中的比例也发生了明显变化. 阴离子中仍然以SO42-为首;而阳离子中,1990年是以Ca2+为首,到2007年则变成以NH4+为首. NH4+在被测阴、阳离子总和与阳离子总和中所占比例分别上升了7%和6%. 在研究气溶胶的同时,应重视其水溶性离子对人体的危害和影响. 相似文献
940.
2015世界互联网大会期间嘉兴市大气细颗粒物污染特征及来源研究——以单颗粒气溶胶质谱技术为例 总被引:2,自引:0,他引:2
基于单颗粒气溶胶质谱技术,于2015年12月12—23日互联网大会期间开展了嘉兴市细颗粒物污染特征和来源研究.结果显示,观测期间共捕捉到5次不同的污染过程,分别为:管控期的区域输送(P1)-清洁天(P2)-本地排放(P3)过程,以及管控后的污染反弹(P4)-重污染程(P5)过程.污染期间(P1、P5),硝酸盐含量及比例均有显著增加,并且增加的主要是老化的硝酸盐颗粒,表明硝酸盐的二次转化对长三角地区高浓度细颗粒物形成具有重要影响.受管控措施和南下的强冷空气影响,会议期间,除有机碳和生物质燃烧组分外,PM_(2.5)质量浓度及其它各组分浓度均有不同程度的下降.管控措施解除后(P5),受区域输送和本地污染物积累共同作用,颗粒物浓度开始反弹并持续升高,硝酸盐和EC组分均有明显增加,并且呈现出早、晚高峰值.源解析结果显示,P5期间颗粒物浓度反弹与机动车尾气排放密切相关.研究表明,实施管控措施对降低机动车尾气排放和PM_(2.5)质量浓度、改善环境空气质量等效果显著. 相似文献