电子垃圾拆解区及其周边大气中得克隆的污染和呼吸暴露研究

添加型高氯代阻燃剂得克隆(dechlorane plus,DP)因为在环境中表现出普遍存在性、持久性、生物富集性、长距离迁移性和毒性,近年来迅速引起各国环境科学家的关注和重视。DP广泛应用于电线电缆等电子产品塑料中,粗放式电子垃圾拆解活动已被证实是环境中DP的重要污染来源之一。为探讨电子垃圾拆解区及其周边地区大气中DP的污染特征、呼吸暴露剂量和影响因素,对典型电子垃圾拆解区贵屿(GY)及其周边地区陈店(CD)和对照市区(广州市天河区,TH)进行大气采样和DP分析,并运用Monte Carlo模拟计算其日呼吸摄入剂量,同时对暴露参数进行了灵敏度分析。结果表明:受当地粗放式电子垃圾拆解活动的影响,GY大气中的DP平均浓度(范围)高达(1 119±1 021)pg·m-3(410~3 381 pg·m-3),远高于CD(52.2±30.2,20.9~102 pg·m-3)和TH(5.04±2.73,0.967~9.43 pg·m-3);受GY大气污染扩散迁移的影响,CD大气中的DP浓度也显著高于TH(t-test,P=0.006);GY大气中反式DP的比例(fanti)与DP商业品(fanti=0.70)无显著差异(t-test,P=0.08),这与其存在本地排放源一致,而TH大气中的fanti显著低于DP商业品(t-test,P=0.000);3个地区居民的DP日均呼吸摄入剂量(pg·kg-1·d-1)分别为:GY成人1 888,儿童1 912;CD成人60.9,儿童62.8;TH成人5.16,儿童5.25;呼吸速率是DP日呼吸摄入剂量的主要贡献因子,其次为大气中的DP浓度和体重,体重对于儿童的影响远高于成人。上述研究结果表明GY及其周边地区居民均处于较高DP呼吸暴露风险中。     

中国沙尘气溶胶的间接辐射强迫与气候效应

利用在线耦合的区域气候化学模式系统(RegCCMS),对2003~2007年的3,4,5月中国沙尘气溶胶的空间分布,间接辐射强迫和间接气候效应进行模拟.结果表明:沙尘分布主要集中在中国西北的新疆、内蒙、甘肃等地区.5月份最高的中心值浓度达到3500μg/m3,3个月地面浓度依次增大.3,4,5月由沙尘气溶胶造成的第一间接辐射强迫平均值分别为-1.26,-2.0,-2.69W/m2.局部地区达到-7W/m2.考虑到沙尘气溶胶的第一间接气候效应后,使近地面气温下降,降水减少,3,4,5月地面气温变化的平均值为-0.05,-0.07,-0.08K. 3,4,5月降水变化平均值分别为-0.0037,-0.037,-0.1mm/d. 不同的月份和地区,温度和降水的变化存在明显的差异.     

天津夏季黑碳气溶胶及其吸收特性的观测研究

利用天津城市边界层观测站2010年8月12日~9月18日期间的黑碳、污染物和气象梯度观测数据,分析天津市夏季黑碳气溶胶浓度的变化特征及其影响因子.结果表明, 观测期间,黑碳气溶胶浓度均值为6.309mg/m3,占PM10质量浓度的4.17%,其吸收消光占气溶胶总体消光的10.23%.受人类活动和边界层结构影响,黑碳气溶胶浓度日变化呈双峰型,7:00达到峰值,14:00~16:00最小,20:00达到次高峰.黑碳气溶胶浓度随风速增加呈下降趋势,当风速超过4m/s时,浓度一般低于5mg/m3,西风及西北风对天津城区黑碳气溶胶输送作用明显,其出现大于10mg/m3的高黑碳气溶胶事件概率为18.07%;逆温和大气稳定易造成黑碳气溶胶在近地层的堆积,形成高污染事件.     

Physical and chemical processes of wintertime secondary nitrate aerosol formation

The UCD/CIT model was modified to include a process analysis (PA) scheme for gas and particulate matter (PM) to study the formation of secondary nitrate aerosol during a stagnant wintertime air pollution episode during the California Regional PM_2.5/PM₁₀ Air Quality Study (CRPAQS) where detailed measurements of PM components are available at a few sites. Secondary nitrate is formed in the urban areas from near the ground to a few hundred meters above the surface during the day with a maximum modeled net increase rate of 4 μg·m^-3·d^-1 during the study episode. The secondary nitrate formation rate in rural areas is lower due to lower NO₂. In the afternoon hours, near-surface temperature can be high enough to evaporate the particulate nitrate. In the nighttime hours, both the gas phase N₂O₅ reactions with water vapor and the N₂O₅ heterogeneous reactions with particle-bound water are important for secondary nitrate formation. The N₂O₅ reactions are most import near the surface to a few hundred meters above surface with a maximum modeled net secondary nitrate increase rate of 1 μg·m^-3·d^-1 and are more significant in the rural areas where the O₃ concentrations are high at night. In general, vertical transport during the day moves the nitrate formed near the surface to higher elevations. During the stagnant days, process analysis indicates that the nitrate concentration in the upper air builds up and leads to a net downward flux of nitrate through vertical diffusion and a rapid increase of surface nitrate concentration.     

天津城区秋冬季黑碳气溶胶观测与分析

利用天津大气边界层观测站2010年9月—2011年1月黑碳气溶胶、PM2.5质量浓度、大气能见度及常规气象观测数据,研究天津城区秋冬季黑碳气溶胶污染特征.结果表明,天津秋冬季黑碳气溶胶质量浓度均值7.24μg.m-3和6.46μg.m-3,分别占PM2.5质量的9.42%和7.98%,其吸收作用分别贡献大气消光的17.2%和17.6%;采用最大频数浓度法计算黑碳浓度本底值为2.50μg.m-3;黑碳浓度的日变化特征与天气过程有关,雾和霾天气下黑碳浓度较高,降水利于清除黑碳污染,秋季高浓度黑碳除局地源污染外,可能还与河北、山西、天津等地燃烧秸秆有关.     

北京地区不同尺度气溶胶中黑碳含量的观测研究

2003年7月、8月以及11月至2004年1月,在北京大学物理楼顶(北纬39 99°,东经116 31°)使用两台黑碳仪(Aethalometer)和一台TEOM1400a(TaperedElementOscillatingMicrobalance)来观测气溶胶.得到夏季黑碳的平均浓度为8 800μg·m-3,冬季为11 400μg·m-3.在冬季的观测中,在一台黑碳仪的进气口加上不同的切割头,分别得到了全部气溶胶(TSP)、PM10以及PM2 5中的黑碳质量浓度.结果表明,北京冬季的气溶胶中,90%的黑碳存在于PM10中,82 6%的黑碳存在于PM2 5中.比较PM10的浓度和PM10中黑碳的浓度可以看出,PM10中黑碳质量平均占5 11%.     

南京地区大气气溶胶及水溶性无机离子特征分析

于2010~2011年在南京市城郊两个采样点收集了气溶胶样品,并利用离子色谱(IC)法分析了其中的水溶性无机离子成分.结果表明,采样期间除了夏季,其他3个季节南京城郊气溶胶污染都较严重.南京城郊气溶胶谱分布特征基本在0.65~2.1μm和5.8~9μm粒径段出现峰值.PM2.5与能见度的相关性很大.城郊离子总质量浓度均是春冬季高于夏秋季,四季阴离子质量浓度明显高于阳离子,且这一特征在细粒子上表现明显.水溶性离子在气溶胶中所占比例是夏秋冬季城区高于郊区.南京城郊NO3-/SO42-年均值表明采样期间燃煤仍然是主要污染源,且该比值夏季最低,冬季最高.NH4+、K+、NO3-和SO42-主要富集在细粒子上;Na+、Cl-和NO2-在粗粒子和细粒子上都有富集;Ca2+、Mg2+和F-主要在粗粒子上富集.因子分析(FA)的方法表明南京城区气溶胶主要有3个来源.     

江苏省大雾的变化特征及气溶胶对其影响

通过分析近50年江苏长序列大雾日数、持续时间、时空分布规律以及其成因,探讨气溶胶对大雾形成的可能机制.研究结果表明:大雾可能出现在任何时候,但在清晨和秋季出现的频率最多.它们的变化可从该区的季节环流背景特征和雾的形成机理得以解释.年代际大雾日变化大体呈现出抛物线(先升后降)分布特征,而大雾持续时间一直呈波动增长趋势,气象因素不能全部解释其变化特征.气溶胶对大雾形成和持续时间可能有重要影响,气象因素和气溶胶共同作用可解释江苏省年际大雾日变化和大雾持续的变化特征.     

基于卫星遥感资料监测地面细颗粒物的敏感性分析

分析了垂直分布、粒径分布和吸湿增长3个影响因子及其组合对基于卫星遥感资料监测地面细颗粒物(PM2.5)的敏感性.以广州地区为例,使用影响因子及其组合对2010年全年、干季和湿季的MODIS气溶胶光学厚度(AOD)资料进行订正,与时空匹配的地基实测PM2.5质量浓度数据对比和分析.研究表明,两者的直接相关性很低,全年相关系数(R)仅有0.147.经单个因子订正后,效果提升有限.其中,粒径因子的敏感性最高,垂直因子次之.组合因子中,垂直及粒径订正的效果最好,敏感性最高,全年R达0.526.垂直及粒径因子再加上湿度因子后,全年R降为0.498.垂直及湿度订正的敏感性最低,全年R仅为0.145.总体而言,垂直及粒径订正因子敏感性最高,效果最佳.粒径因子加入后订正效果提升显著,而经验吸湿增长因子的时空代表性比较单一.     

珠江三角洲秋季典型气溶胶污染的过程分析

为了解大气中各物理和化学过程对气溶胶浓度的贡献情况,利用Models-3/CMAQ模式系统对珠江三角洲(以下简称珠三角)秋季典型气溶胶污染进行研究.模拟时间是2012年10月,期间珠三角主要受高压系统的控制,在17日冷锋过境前后高压天气形势发生转变,风向从东北风转为偏东风.结果表明,珠三角秋季PM2.5浓度呈现西高东低的水平分布特征,随着高度的上升浓度高值中心也向西南方向偏移;受大气边界层高度的影响,陆地上PM2.5输送高度呈现白天高夜晚低的变化特征;过程分析结果表明源排放,水平输送和垂直输送是影响近地面PM2.5浓度变化的主要过程;本地污染物排放是城市中心(广州站)PM2.5浓度升高的主要原因,而在下风向位置(江门站)外来污染物的水平输送过程是PM2.5的最主要来源.