TOF–SIMS surface analysis of chemical components of size–fractioned urban aerosols in a typical heavy air pollution event in Beijing

Size–fractioned atmospheric aerosol particles were collected during a typical heavy air pollution event in Beijing. The organic and inorganic components on the surfaces of the samples were analyzed using time–of–flight secondary ion mass spectrometry(TOF–SIMS).The variation characteristics of the surface chemical composition and influencing factors were studied, and the possible sources of these chemical compositions were identified through principal component analysis. The results showed that inorganic components such as crustal elements and sulfate, and organic components such as aliphatic hydrocarbons and oxygen–containing organic groups were present. Some surface components, such as polycyclic aromatic hydrocarbons, heavy metals and fluorides may exert adverse effects on human health. The species and relative percentages of the chemical components varied with particle size, diurnal and pollution progress. During a heavy pollution event, the species and relative percentages of secondary components such as oxygen–containing organic groups and sulfurous compounds increased, indicating that particles aged during this event. The surface chemical composition of the aerosol particles was affected mainly by emissions from coal combustion and motor vehicles. In addition, air pollution, meteorological factors, and air mass transport also exerted a significant effect on the surface chemical composition of aerosol particles.     

一种在线测量颗粒物中WSOC的新方法及其应用

将气体-气溶胶收集仪(GAC)与一台湿法测量总有机碳(Total Organic Carbon,TOC)值的TOC分析仪连接,开发了一套在线测量细粒子中水溶性有机碳(Water Soluble Organic Carbon,WSOC)的方法,解决了方法建立初期背景值较高的问题,确立了方法运行的条件,分析了造成方法测量不确定性的原因,并将其用于珠江三角洲地区20d的连续观测(3C-STAR).GAC-TOC在线测量WSOC的方法检测限为0.07μg.m-3,它能提供离线采样方法不能达到的高时间分辨率;将该方法所测WSOC浓度与热解法元素碳/有机碳(Elemental Carbon/Organic Carbon,EC/OC)分析仪所测得OC浓度进行了比对,结果显示出较好的相关性,证明了其采样的准确性和可靠性.整个观测期间WSOC平均值为(2.81±2.31)μg.m-3,占OC的比例的平均值为23%±13%,最高小时均值为77%;WSOC和OC显示了较为一致的日变化规律.观测结果表明,GAC-TOC在线测定WSOC的方法可连续实时的得到大气颗粒物中WSOC浓度.     

大气颗粒态有机硝酸酯的转化机制、测量技术及应用

大气中的颗粒态有机硝酸酯是连接挥发性有机物(VOCs)、氮氧化物(NOx)、二次有机气溶胶(SOA)及臭氧的关键物质,总结了近10年国内外对颗粒态有机硝酸酯来源、形成机制、测量分析方法、浓度水平等方面的研究,描述了现有大气化学框架下有机硝酸酯的大气转化机制,梳理了测量有机硝酸酯的离线、在线方法及其优缺点,总结了应用不同...     

2013年冬季海口市一次气溶胶粒子污染事件特征及成因解析

海口市在2013年12月份发生了一次气溶胶粒子污染事件.本文利用相关资料对此进行诊断,发现海口市PM2.5在12月9日超过了国家环境空气质量二级标准限值,在11日达到该污染时段的最高值(日平均为87.96μg·m-3),同时与能见度有一定的负向关系.分析表明,前期(7—9日上午),污染物主要以本地排放为主,而后期(9日中午到11日)与珠江三角洲地区的输送作用有密切关系,后向轨迹分析也表明后期海口市大气污染物可能来自珠三角地区.分析发现,气象背景场为这次气溶胶污染事件提供了有利的气象条件,500 h Pa高度场冷空气活动偏北,925 h Pa高度场的暖中心控制,形势稳定,逆温层的存在使得大气近地层更加稳定,低层风速偏小不利于近地面附近的污染物向外输送,水平风垂直切变偏弱有利于污染物在近地层堆积,其变化趋势与PM2.5浓度有一定的相关性.     

太行山两侧污染物传输对横谷城市气溶胶的影响分析

利用2017~2019年太行山横谷城市阳泉PM₁₀和PM_2.5逐时浓度资料和对应时刻风速风向数据,结合HYSPLIT后向轨迹模型通过聚类分析、潜在源贡献因子和浓度权重轨迹方法分析了横谷城市气流输送特征及对阳泉市气溶胶的影响,并进一步探讨了太行山两侧大气污染物的交换特征.阳泉市气溶胶日变化为单峰单谷型,冬季最高值出现在10：00~11：00,其他季节多在09：00,最小值均在15：00~16：00;月际变化呈1月最高、8月最低.受横谷地形影响,地面风向以偏东风和偏西风频率最高;除小风天气外,春秋季偏西风引起的沙尘天气和冬季偏东风输送也会引起阳泉气溶胶浓度升高;后向轨迹结合污染特征显示,各季节污染轨迹占比为春季26.2%、秋季36.4%和冬季33.7%,主要分布在阳泉的西南和东南区域,冬季在东北区域也有分布;山脉两侧均存在显著的细颗粒物传输,而起源或途经太行山西侧的轨迹粗颗粒物输送亦相对较多;污染轨迹中偏西气流输送对PM₁₀超标率影响更大,偏东气流则主要影响PM_2.5的超标率.不同季节阳泉市气溶胶主要污染潜在源区存在差异,春季为西南和东南两区域;秋季为西南及偏南区域,冬季主要位于偏南和偏东方向区域,山西东南部及与河南北部交界区域是主要的污染贡献源区,太行山两侧通过井陉通道进行大气污染物的相互传输过程显著,其中东向西的PM_2.5传输影响更显著.     

塔克拉玛干沙漠腹地污染型气溶胶垂直分布及其潜在来源

采用CALIPSO卫星level2气溶胶廓线产品,分析了2017年塔克拉玛干沙漠腹地塔中地区气溶胶光学厚度、消光系数和气溶胶类型的时空分布特征,并利用HYSPLIT模式研究了秋冬季节污染型气溶胶的输送路径.结果 表明:①研究区域内2017年气溶胶光学厚度均值在0.08`0.73之间变化,最大值出现在春季.②气溶胶消光系...     

黑碳气溶胶发生器的设计与性能测试

为获得一定尺寸、浓度、流量范围的稳定的黑碳气溶胶用于实验研究,设计了一种基于倒置式共流扩散火焰燃烧的黑碳气溶胶发生器;与文献已有设计相比,本设计改进了流量控制、点火操作,并采用催化氧化器去除有机物.本研究设计的发生器产生的颗粒物总数浓度在3 h内的偏差为8.33%,峰值粒径的浓度偏差小于10%,能够产生稳定的黑碳气溶胶,且产生的黑碳气溶胶粒径主要集中在30~300 nm;当燃烧当量比φ由0.60上升至0.90时,黑碳气溶胶数浓度由1.31×10⁷#·cm^-3增大到8.16×10⁷#·cm^-3,峰值粒径从109.4 nm增大到145.9 nm;黑碳气溶胶尺寸、浓度有较大的变动范围.采用催化氧化器能够有效去除不同黑碳气溶胶浓度范围内的有机物质,获得有机物含量低于3%的黑碳气溶胶,且催化氧化器能在6 L·min^-1流量范围下工作.产生的黑碳气溶胶以链状结构的聚合体为主,分形维数为2.01,该聚合体主要由球型小单体聚集组成,黑碳气溶胶的吸收波长指数为1.04.     

烟花爆竹集中燃放的大气细颗粒物(PM2.5)成分图谱

烟花爆竹燃放是大气细颗粒物（PM_2.5）来源的途径之一.以泉州城区春节期间为例,研究烟花爆竹燃放对大气细颗粒物的影响,服务大气污染的特殊污染源管理.结果表明,烟花爆竹集中燃放时段,SO₂、PM₁₀和PM_2.5浓度明显升高,尤以PM_2.5的升高最为显著,城区PM_2.5日均浓度峰值约为年均值的4倍,涂山街点位PM_2.5小时浓度峰值约为城区年均值的21倍;燃放高峰期Al、Mg、Ba、Cu、Sr等烟花爆竹的特征元素占比迅速上升,Al⁺、Mg⁺、Ba⁺、Cu⁺间的小时数浓度高度相关;监测期间泉州城区细颗粒物主要污染源是烟花爆竹燃放和生物质燃烧,贡献占总颗粒物的一半以上,燃煤和工业工艺源的比例相对较低,均低于10.0%;集中燃放时段大气细颗粒物浓度高达0.578 mg·m^-3,此时的烟花源的贡献比例也提升到58.2%;污染过程分析表明PM_2.5浓度与烟花源的占比、数浓度的变化趋势具有趋同性.以上结果说明烟花爆竹的集中燃放是春节期间泉州大气环境恶化的主要原因.     

沙尘气溶胶的跨亚欧大陆传输对东亚地区大气环境的影响

基于全球大气环流模式CAM3.1对2002—2003年模拟的全球沙尘气溶胶分布及其变化的评估,通过去除东亚沙漠(局地源)的敏感性模拟试验来分析北非、阿拉伯和中亚地区沙漠区(外部源)的沙尘气溶胶跨亚欧大陆传输对东亚地区大气沙尘气溶胶的贡献.结果表明,受到大气沙尘气溶胶的跨亚欧大陆传输的影响,东亚以外沙尘源对青藏高原大气贡献率最大,对我国北方干旱半干旱地区大气贡献率最小,对中国南方地区和日韩及邻近的西北太平洋地区大气贡献率基本相当.东亚地区秋(冬)季大气受到东亚以外沙尘源的影响最弱(强).我国北方干旱半干旱地区近地层大气沙尘气溶胶的外源贡献率秋季最小(约5%),冬季最大(约30%).青藏高原冬季60%~80%的近地面大气沙尘气溶胶来自东亚以外的沙漠区,而在秋季则只有约20%~60%.外源对东亚大气沙尘气溶胶柱浓度和对近地面大气沙尘气溶胶的影响具有基本一致的季节特征,但对柱浓度的贡献率一般偏大10%~40%.沙尘气溶胶跨亚欧大陆传输对东亚地区的影响主要集中在2~6 km的自由对流层.随对流层高度的增加东亚各地区外源贡献率均增加.青藏高原地区以年平均对流层沙尘气溶胶外源贡献率62%~81%成为东亚地区最大的影响区域.     

南京地区大气气溶胶及水溶性无机离子特征分析

于2010~2011年在南京市城郊两个采样点收集了气溶胶样品,并利用离子色谱(IC)法分析了其中的水溶性无机离子成分.结果表明,采样期间除了夏季,其他3个季节南京城郊气溶胶污染都较严重.南京城郊气溶胶谱分布特征基本在0.65~2.1μm和5.8~9μm粒径段出现峰值.PM2.5与能见度的相关性很大.城郊离子总质量浓度均是春冬季高于夏秋季,四季阴离子质量浓度明显高于阳离子,且这一特征在细粒子上表现明显.水溶性离子在气溶胶中所占比例是夏秋冬季城区高于郊区.南京城郊NO3-/SO42-年均值表明采样期间燃煤仍然是主要污染源,且该比值夏季最低,冬季最高.NH4+、K+、NO3-和SO42-主要富集在细粒子上;Na+、Cl-和NO2-在粗粒子和细粒子上都有富集;Ca2+、Mg2+和F-主要在粗粒子上富集.因子分析(FA)的方法表明南京城区气溶胶主要有3个来源.