活性分子O3深度氧化结合湿法喷淋脱硝机理试验研究

针对活性分子O_3氧化结合湿法喷淋脱硝技术,研究了O_3/NOx摩尔比和气相反应温度对NOx脱除效率的影响.试验结果表明,温度是决定臭氧脱硝效率的关键参数.在反应温度为90℃,O_3/NO摩尔比大于1.1的条件下,其脱硝效率要明显高于150℃的工况.这是因为在150℃反应温度条件下,臭氧与NOx反应遵循O_3+NO=NO2,基本不随O_3/NO摩尔比变化而改变;而90℃时,O_3/NOx1.1,O_3+NO=NO2为主要反应,O_3/NOx1.1时,臭氧会与NO2进一步发生深度反应,具体反应如下:NO2+O_3=NO_3+O2,NO2+NO_3=N2O5.由于N2O5在水中的溶解度要远高于NO2,故低温氧化结合湿法喷淋技术可实现NOx高效脱除.此外,通过傅里叶红外吸收光谱仪也检测到了N2O5的吸收峰.最后,用离子色谱仪分析了湿法喷淋后液相吸收产物中各阴离子的浓度,发现O_3/NOx=1.1工况下的吸收产物主要以NO-2为主,而O_3/NOx=2.1时则以NO-3为主,再一次验证了较低温度、O_3/NOx摩尔比较高时的氧化产物为N2O5的结论.     

不同温度制备的生物质炭对土壤有机碳及其组分的影响:对土壤活性有机碳的影响

土壤活性有机碳作为土壤有机碳中活跃的化学组分,在全球碳循环中起着非常重要的作用.为了探究生物质炭输入对土壤活性有机碳的影响,以苹果枝条为原料,在300~600℃条件下制备生物质炭,在研究生物质炭基本理化性质的基础上,通过室内培养试验研究生物质炭输入对土壤活性有机碳的影响.结果表明:高温制备的生物质炭碳(C)的质量分数增加,而氢(H)和氧(O)质量分数下降,H/C及O/C比下降;生物质炭的脂肪族结构减弱,芳香性增强,稳定性升高;生物质炭输入可以显著增加土壤有机碳(SOC)含量(P0.05),且随着添加比例的增加而增加,其中以500℃制备的生物质炭对土壤有机碳库的提升效果最为明显;与对照相比,低温(≤400℃)制备的生物质炭在培养期间增加了土壤微生物量碳(MBC)、水溶性有机碳(WSOC)以及易氧化有机碳(ROC)的含量,且随着添加比例的增加而增加,培养360 d后,BC300处理平均分别增加了38.25%、82.09%和63.53%;BC400处理平均分别增加了26.07%、65.61%和48.09%,且差异均达到显著水平(P0.05);高温(400℃)制备的生物质炭在培养初期(40~60 d)增加了土壤MBC、WSOC及ROC含量,且随着添加比例的增加而增加,而在培养后期则减少了土壤MBC、WSOC、ROC含量,且随着添加比例的增加而减少,培养360 d后,BC500处理平均分别减少了0.27%、13.48%和14.67%,BC600处理平均减少7.80%、14.66%和15.79%,且差异达到显著水平(BC500处理MBC含量除外)(P0.05);生物质炭输入降低了土壤有机碳中ROC的比例,并且随着热解温度的升高以及添加比例的增加而降低.从提升土壤有机碳库及生物活性等方面考虑,在黄土高原土地区,500℃条件下制备生物质炭,既能保证有机碳具有较高的稳定性,又不至于引起土壤活性碳库的过度降低,是生物质炭在农田土壤利用的最佳制备温度.     

被动采样法表征降水离子浓度和通量的局限性

降水(湿沉降)是大气污染物进入地表环境的主要途径,由于传统的被动采样法易受到颗粒物和气体干沉降的干扰,而采集到的混合沉降样品不能科学表征降水化学组成,也不能准确量化湿沉降通量,因此目前正逐步被主动采样法所取代. 采用主动和被动2种采样法同步采集了降水样品,以考察被动采样法表征降水离子浓度和通量的适用性. 结果表明:被动采样法采集的降水样品中离子浓度明显偏高,其中ρ(NO₃-)、ρ(Mg2+)、ρ(Ca2+)、ρ(K+)、ρ(Cl-)、ρ(SO₄2-)、ρ(Na+)和ρ(NH₄+)分别比主动采样法高65%、58%、43%、41%、35%、26%、10%和9%. 受大气污染物干沉降影响,被动采样法获得的NO₃-、NH₄+和SO₄2-混合沉降通量分别比主动采样法获得的湿沉降通量高79%、18%和35%,差异最显著的是NO₃-. 被动采样法可以收集氮和硫的湿沉降,但不能有效捕获二者以颗粒物和气体形式发生的干沉降,对二者沉降总通量(干沉降通量+湿沉降通量)低估达39%〔23 kg/(hm2·a)〕和40%〔20 kg/(hm2·a)〕. 因此,鉴于大气污染形势日趋严重,污染物的干沉降作用凸显,被动采样法已难以准确测算污染物从大气向地表的沉降总通量,需要全面考虑细颗粒物(粒径≤2.5 μm)和气态物种(如HNO₃)的贡献.      

尾水受纳河流中PhACs在传统水相中的分布及环境风险

胶体介质不仅是水环境中污染物一个重要的"汇",还是污染物生物地球化学循环中至关重要的调控单元.本研究利用错流超滤、固相萃取、液相色谱质谱联用仪等前处理和分析检测方法调查了10种典型的药物活性化合物（PhACs）在污水厂尾水受纳河流传统水相中的分布和环境风险水平.结果表明,10种PhACs在水体溶解相和胶体中的含量分别达到27.2~168.1 ng·L^-1和164.5~751.1 ng·g^-1.布洛芬（IPF）、罗红霉素（ROX）和红霉素（ETM）是两种介质中最为主要的污染物,三者污染浓度占到总浓度的80%以上.胶体对ROX、酮康唑、ETM和舍曲林都表现出较强的吸附性能,胶体/水分配系数（lgK_col）在3.2~4.0之间,吸附率达到21.1%~34.5%.10种PhACs对绿藻、溞和鱼的急、慢性毒性风险评估结果中,仅IPF对鱼类产生高等慢性风险,其余为中等风险及以下.值得注意的是,相对于急性风险来说,更多的PhACs对高等水生生物产生慢性不利影响.     

不同施肥措施对土壤活性有机碳的影响

采用田间试验,研究了不同施肥措施下,华北冬小麦-夏玉米轮作体系中潮土土壤活性有机碳含量及组分的变化特征.结果表明,施肥显著增加土壤水溶性有机碳和易氧化有机碳含量,与不施肥相比,增加幅度分别为24.92～38.63 mg·kg-1和0.94～0.58 g·kg-1,其中单施有机肥对土壤水溶性有机碳含量增加作用大于配施化肥和化肥单施,单施有机肥或与化肥配施对土壤易氧化有机碳的提升效果优于单施化肥.有机肥或化肥单施对土壤微生物量碳没有显著促进作用,而有机肥与化肥配施土壤微生物量碳含量分别增加36.06%和20.69%;土壤易氧化有机碳、水溶性有机碳和微生物量碳占总有机碳的比例变化范围分别为8.41%～14.83%、0.47%～0.70%和0.89%～1.20%,施肥显著提高了土壤水溶性有机碳和易氧化有机碳比例,不同施肥措施对水溶性有机碳的提升效应没有显著差异.有机肥与化肥配施对易氧化有机碳的比例提升作用大于有机肥或化肥单施,同时显著增加土壤微生物量碳比例,但有机肥或化肥单施对土壤微生物量碳比例没有显著作用.可见,在试验地条件下,有机肥与化肥的适当配施对于增加土壤活性有机碳含量和有效调控其关键组分具有重要作用.     

活性炭纤维负载氧化镧催化净化NO的实验研究

以ACF作为载体制备了负载不同质量分数La₂O₃的负载型催化剂,研究了它们催化净化NO的活性和活性的稳定性,同时对比研究了ACF、HNO₃/ACF净化NO的能力.正交实验结果表明,实验中最佳的氧气体积分数为5%,最佳空速为5 000 m³·(m³·h)^-1;催化实验结果表明,ACF的低温活性很差,HNO₃/ACF净化NO的低温活性很好,但是其活性的稳定性很差;负载了La₂O₃的ACF能大幅提升ACF净化NO的能力,其活性中心为La₂O₃,La₂O₃的最佳负载量为20%,350℃以上时,20% La₂O₃/ACF催化净化NO的效率均在95%以上,在200℃恒温条件下,其催化活性约能持续8h;催化剂的理化特征实验结果表明,ACF、HNO₃/ACF净化NO的机制与负载了La₂O₃的ACF净化NO的机制有着本质的区别.     

凤眼莲发酵产氢特性的研究

采用加热预处理的厌氧活性污泥为接种物,对凤眼莲进行发酵产氢研究.结果表明,凤眼莲茎叶的发酵产氢能力优于整株凤眼莲,讨论了不同预处理方法和温度对凤眼莲茎叶发酵产氢的影响规律.在凤眼莲茎叶酶水解前采用强碱(NaOH)的预处理方式优于低酸(稀H2SO4),发酵反应温度35℃比55℃更有利于代谢产氢.将凤眼莲茎叶经NaOH预处理和酶解后,控制发酵液pH值为6和温度为35℃时,得到单位产氢量为49.7mL/g,最大产氢速率为0.48mL/(h·g).     

黄土丘陵区土地利用变化对深层土壤活性碳组分的影响

土壤活性有机碳组分对土地利用变化的响应规律已成为当前土壤碳和养分循环研究的一个热点.本文以黄土丘陵子午岭林区为研究区,通过分析天然乔木林转变为人工乔木林、天然乔木林转变为农田,天然灌木林转变为农田以及撂荒后土壤活性有机碳含量及其在土壤剖面上分布的差异,与浅层(0~60 cm)土壤对比,分析土地利用变化对深层土壤(60~200 cm)活性有机碳组分的影响.结果表明:1土壤易氧化性碳(LOC)和土壤微生物量碳(MBC)含量主要集中在0~60 cm土层,分别占0~200 cm土层含量的49%~66%和71%~84%.不同土地利用类型0~60 cm土层LOC和MBC含量差异显著,深层土壤含量差异不显著.2土地利用变化对土壤活性有机碳影响显著,浅层比深层反映敏感.天然乔木林转变成人工乔木林和农田、天然灌木林转变成撂荒地和农田这4种土地利用转变方式下,浅层土壤LOC分别减少了10%、60%、29%、40%,深层分别减少了9%、21%、12%、1%;浅层土壤MBC分别减少了24%、73%、23%、56%,深层土壤MBC分别减少了25%、18%、8%、11%.3土地利用变化改变了活性有机碳占总有机碳的分配比例.天然乔木林和天然灌木林转变成农田浅层土壤LOC/SOC比例增加,深层差异不大;天然灌木林转变为农田,浅层土壤MBC/SOC降低,深层差异不大.结果说明土壤活性有机碳含量和分配比例受土地利用变化的影响,与浅层相比,深层土壤有机碳具有较大的稳定性.     

A novel advanced oxidation process to degrade organic pollutants in wastewater： Microwave-activated persulfate oxidation

This article, for the first time, provides a novel advanced oxidation process based on sulfate radical (SO4 .??) to degrade organic pollutants in wastewater: microwave (MW)-activated persulfate oxidation (APO) with or without active carbon (AC). Azo dye acid Orange 7 (AO7) is used as a model compound to investigate the high reactivity of MW-APO. It is found that AO7 (up to 1000 mg/L) is completely decolorized within 5–7 min under an 800 W MW furnace assisted-APO. In the presence of chloride ion (up to 0.50 mol/L), the decolorization is still 100% completed, though delayed for about 1–2 min. Experiments are made to examine the enhancement by AC. It is exciting to find that the 100% decolorization of AO7 (500 mg/L) is achieved within 3 min by MW-APO using 1.0 g/L AC as catalyst, while the degradation e ciency maintains at 50% byMWenergy without persulfate after about 5 min. Besides the destruction of visible light chromophore band of AO7 (484 nm), during MW-APO, two bands in the ultraviolet region (228 nm and 310 nm) are rapidly broken down. The removal of COD is about 83%–95% for 500 mg/L AO7. SO4 .?? is identified with quenching studies using specific alcohols. Both SO4 .?? and .OH could degrade AO7, but SO4 .?? plays the dominant role. In a word, MW-APO AC is a new catalytic combustion technology for destruction of organic contamination even for high concentration.     

Al13形态分离纯化方法的初步研究

对ＳＯ＾２－４／Ｂａ＾２＋法分离提纯Ａｌ１３形态的影响因素进行了研究,实验结果表明,聚合铝浓度、ＳＯ４／Ａｌ比、Ｂａ／ＳＯ４摩尔比、以及超声反应时间对分离效果上具有较大的影响。较高浓度的聚合铝利于沉淀的形成与分离。同时选用１：１的ＳＯ４／Ａｌ与Ｂａ＾２＋的共存对形态分析不产生影响,形态鉴定结果表明,经过上述分离条件所得产物形态为Ａｌ１３。