南京地区相对湿度对气溶胶含量的影响

为了研究南京地区相对湿度对气溶胶的影响,利用位于南京信息工程大学的拉曼-瑞利-米氏激光雷达,分析湿度廓线对消光系数的影响;利用2014年3月~2015年2月国控点环境监测数据对可吸入颗粒物浓度特征进行统计,并与相对湿度进行逐月和四季对比分析,并计算各参数之间的相关系数,以期为南京市的城市布局与规划、大气污染治理等提供更多参考.结果表明,低空气溶胶的消光系数廓线与相对湿度廓线变化趋势高度一致,地面相对湿度与可吸入颗粒物浓度在一定湿度范围（以不发生重力沉降为界限）内,相对湿度越大越有利于颗粒物的形成,超过这个范围,相对湿度越大,颗粒物浓度越低,在南京地区,对于PM₁₀来说,这个界限在40%~49%,对于PM_2.5来说,这个界限在50%~59%.     

成都冬季一次持续污染过程气象成因及气溶胶垂直结构和演变特征

基于气溶胶激光雷达观测和环境监测站污染物浓度数据、气象观测资料及HYSPLIT后向轨迹模式,分析了2017年12月中下旬,成都市一次本地积累和沙尘输送影响的持续污染过程中污染物浓度、污染物来源、天气系统和气溶胶消光系数的垂直分布及演变.结果表明:①此次污染过程持续时间长,根据气象条件和主要污染物种类,分为本地污染累积、北方沙尘输送和混合影响3个阶段.②本地污染积累阶段,消光系数垂直分布不均匀,受湿度、太阳辐照与逆温层等气象因子的影响,垂直结构变化较大.消光系数最大值多出现在250 m附近,此阶段退偏比数值很小.③沙尘影响阶段,消光系数较前期明显下降,高值区位于250 m及2 km处.退偏比显示沙尘粒子于29日午后开始逐渐抵达成都市2 km高空,并于夜间达到峰值.退偏比相较本地污染累积阶段明显增大,各时段退偏比结构类似,近地面数值略低于高空.④混合影响阶段,消光系数强度小幅回升,退偏比显示有部分沙尘粒子漂浮在1～2 km高度上.     

基于机器学习和卫星遥感的PM2.5/10 空间连续分布反演方法研究

在过去的几十年里,快速的经济发展以及工业化、城镇化进程加速使得中国的资源环境承担的压力不断加大。作为影响空气质量的首要污染物,PM_2.5和PM₁₀（记为PM_2.5/10）直接影响着广大人民群众的身体健康。因此,针对PM_2.5/10浓度进行遥感反演研究,对环境监测和控制改善全国空气环境质量具有重要的意义。近些年来,随着对近地面PM_2.5/10浓度研究的不断深入,基于遥感影像数据进行PM_2.5/10浓度的反演方法也日益增多。本文利用Google Earth engine（GEE）平台获取了海量的Landsat 8 OLI遥感影像数据,并结合气象信息、空间特征等参数,采用机器学习中常用的多层映射反向传播神经网络构建了波段反射率与PM_2.5/10浓度之间的反演模型,以获得PM_2.5/10在研究区域的连续分布。为了提高基础PM_2.5/10反演模型的反演精度,还从影响因素和前溯时间两个维度出发,探寻了模型的最优化输入参数组合,并最终实现了对PM_2.5/10浓度的精准反演。以北京市地区为例,模型的PM_2.5和PM₁₀的反演精度R²分别达到0.814和0.796,均方根误差RMSE分别为19.21 μg?m^?3和28.31 μg?m^?3。鉴于该反演结果具有较高的准确性和可靠性,本文所建立的方法模型为研究PM_2.5/10在空间上的连续分布特征提供了新的思路和方法,具有较为重要的科研意义与广泛的应用价值。     

天津市区夏季碳气溶胶特征及改进的二次有机碳估算方法

为更加准确地估算环境受体PM_2.5中SOC（二次有机碳）的质量浓度,于2015年6-8月利用在线监测仪器同步采集小时分辨率的PM_2.5及OC（有机碳）和EC（元素碳）样品数据,分析碳气溶胶的变化特征,并尝试运用改进的EC示踪法估算ρ（SOC）.结果表明:天津市区夏季ρ（PM_2.5）为（70.9±46.0）μg/m3,ρ（OC）和ρ（EC）分别为（7.6±3.1）（2.2±1.5）μg/m3,占ρ（PM_2.5）的11.8%±4.6%和3.1%±1.4%,OC/EC（质量浓度之比,下同）的平均值为4.0±2.0.ρ（OC）与ρ（EC）之间的Pearson相关系数（R）仅为0.66,说明OC和EC的来源较为复杂,SOC的产生可能是重要影响因素.ρ（NO₂）与OC/EC呈显著负相关（R=-0.47,P < 0.01）,并且OC/EC（4.0）相对较低,说明天津市区机动车可能对碳气溶胶具有重要影响.ρ（SO₂）与ρ（OC）、ρ（EC）的相关性较低（R均为0.33,P均小于0.01）,说明天津市区碳气溶胶可能受燃煤源的影响较低.改进的EC示踪法主要是利用O₃和CO、EC作为光化学反应和一次源排放的指标,并结合ρ（OC）、ρ（EC）和OC/EC的变化特征,逐步筛选一次排放源主导的时间段的ρ（OC）和ρ（EC）数据,然后利用最小二乘法拟合获得ρ（OC）和ρ（EC）的线性方程,最后进行ρ（SOC）和ρ（POC）（POC为一次有机碳）的估算.天津市区夏季ρ（SOC）的平均值为（2.5±2.0）μg/m3,分别占ρ（OC）和ρ（PM_2.5）的28.8%±15.0%和3.7%±3.6%;ρ（POC）的平均值为（5.2±1.7）μg/m3,分别占ρ（OC）和ρ（PM_2.5）的71.2%±15.0%和8.1%±5.2%,说明天津市区夏季有机碳的主要来源是一次排放源.研究显示,相比于EC示踪法,改进的EC示踪法估算的ρ（SOC）明显降低,ρ（POC）明显升高.AT（大气温度）对ρ（SOC）的影响较为显著,而WS（风速）对ρ（POC）的影响较为显著.      

Insights into the formation of secondary organic carbon in the summertime in urban Shanghai

To investigate formation mechanisms of secondary organic carbon(SOC) in Eastern China,measurements were conducted in an urban site in Shanghai in the summer of 2015. A period of high O_3 concentrations(daily peak 120 ppb) was observed, during which daily maximum SOC concentrations exceeding 9.0 μg/(C·m~3). Diurnal variations of SOC concentration and SOC/organic carbon(OC) ratio exhibited both daytime and nighttime peaks. The SOC concentrations correlated well with O_x(= O_3+ NO_2) and relative humidity in the daytime and nighttime, respectively, suggesting that secondary organic aerosol formation in Shanghai is driven by both photochemical production and aqueous phase reactions. Single particle mass spectrometry was used to examine the formation pathways of SOC. Along with the daytime increase of SOC, the number fraction of elemental carbon(EC) particles coated with OC quickly increased from 38.1% to 61.9% in the size range of 250–2000 nm, which was likely due to gas-to-particle partitioning of photochemically generated semi-volatile organic compounds onto EC particles. In the nighttime, particles rich in OC components were highly hygroscopic, and number fraction of these particles correlated well with relative humidity and SOC/OC nocturnal peaks. Meanwhile, as an aqueous-phase SOC tracer, particles that contained oxalate-Fe(III) complex also peaked at night. These observations suggested that aqueous-phase processes had an important contribution to the SOC nighttime formation. The influence of aerosol acidity on SOC formation was studied by both bulk and single particle level measurements, suggesting that the aqueous-phase formation of SOC was enhanced by particle acidity.     

冬季南京城市大气气溶胶吸湿性观测研究

气溶胶吸湿性不仅影响颗粒物非均相化学反应过程和大气能见度,且对云凝结核形成起决定性作用.本研究运用加湿串联拆分迁移分析仪(H-TDMA)对冬季南京城市大气气溶胶吸湿性进行外场观测研究.结果表明:吸湿增长因子概率分布函数(GF-PDF)呈双峰分布,峰值分别为1.000±0.010(弱吸湿峰)和1.400±0.035(强吸湿峰);在85%相对湿度条件下,不同粒径段(40、80、110、150、200 nm)弱吸湿组粒子数目占比(NFLH)随粒径的增大从40%降低至20%,而强吸湿组粒子数目占比(NFMH)却从60%增加到80%.弱吸湿组GF-PDF离散程度(σLH)在0.04~0.05之间,而强吸湿组GF-PDF离散程度(σMH)0.1,说明强吸湿组粒子化学成分较复杂,外混合程度较高.对比各粒径段气溶胶吸湿性日变化规律发现,平均吸湿增长因子(GFmean)和NFMH均呈双峰特征,峰值分别出现在7:00和17:00左右.受夜晚边界层降低、强吸湿性组分非均相转化生成等影响,GFmean和NFMH夜间数值整体大于白天;受降水等气象条件影响,污染时段所有粒径段气溶胶的GFmean和NFMH均高于清洁时段.     

邯郸市黑碳气溶胶浓度变化及影响因素分析

根据2013年3月—2017年2月邯郸市河北工程大学站点的黑碳气溶胶、PM2.5、大气污染物的小时浓度数据及常规气象数据,对邯郸市黑碳浓度的时间变化特征及影响因素进行分析.结果表明,4年来邯郸市黑碳浓度呈逐年下降的趋势:与2013年相比,2014—2016年黑碳气溶胶浓度分别下降了5%、16%、24%;邯郸市黑碳气溶胶浓度的季节变化趋势基本一致且季节变化特征明显,冬季黑碳气溶胶浓度最高,秋季次之,春夏两季最低,其中,冬季平均浓度分别是春、夏、秋季的2.07、2.77、1.49倍;其日变化呈单峰单谷状,且4个季节的日变化趋势相同,峰值均出现在6:00—8:00,谷值均出现在14:00—15:00.黑碳与PM2.5的相关系数r为0.860,相关性显著,说明黑碳气溶胶和PM2.5的来源大部分是一致的;风速和风向对黑碳气溶胶浓度也有影响,黑碳气溶胶浓度随风速增加而降低;4个季节高频风向为南-西南方向,且该风向下黑碳气溶胶浓度均较高,冬季南-西南风向下的黑碳浓度最高;应用后向轨迹对研究时段内4段重污染期间的气流轨迹进行模拟发现,邯郸市黑碳气溶胶浓度较高的主要原因是本地源排放和近距离传输,远距离传输贡献较小.     

紫外大气甲醛卫星遥感反演方法和研究现状

在我国长期稳定的甲醛观测站点十分缺失,卫星平台高时频、大面积覆盖等优势使得通过卫星遥感探测大气甲醛成为了一种重要的研究手段.本文讨论了现有载荷的反演理论和方法,分析了我国大气甲醛的研究现状及不足.简述了从20世纪至今可用于甲醛探测的主要载荷：GOME/ERS-2,SCIAMACHY/ENVISAT,OMI/Aura,GOME-2/MetOp-A（B）,OMPS/Suomi-NPP,总结归纳了各个卫星载荷仪器的轨道信息、时间空间分辨率等相关参数,以及各个传感器在大气甲醛遥感反演中的可行性.由于卫星自上而下的观测方式与地基平台不同,其反演方法也有不同之处,因此本文针对卫星平台综合论述了两种甲醛反演算法：传统的差分吸收光谱法（DOAS）和针对于甲醛反演的一系列改进算法以及近几年提出的主成分分析法（PCA）;另外,本文针对现有反演算法和时空分布在我国中东部地区的研究现状和不足进行了综合讨论,并给出了一定的改进策略.     

青岛采暖期不同天气状况下大气颗粒态无机氮分布研究

于2007-10～2008-04采集了青岛近海采暖前及采暖期内大气气溶胶样品,并运用离子色谱法(IC)分析了颗粒物中的无机氮组分.结果表明,采暖期内青岛颗粒物和无机氮的浓度都有明显增加,采暖期颗粒物质量浓度为137.41μg/m3,比采暖前增加了82.2%;NO3--N和NH4+-N浓度分别由采暖前的2.48μg/m3和6.95μg/m3增加到采暖期的4.43μg/m3和10.28μg/m3.天气过程对于青岛颗粒物浓度和无机氮离子浓度均有较大影响.采暖期晴天颗粒物浓度均值为181.34μg/m3,较采暖前增加32.0%,主要源于二次气溶胶的NH4+-N和NO3--N浓度分别为5.56μg/m3和1.86μg/m3,低于采暖前.雾天因为低温高湿和污染物的循环积累,样品中颗粒物、NH4+-N和NO3--N平均浓度比采暖前浓度增加了1～2倍.大风降温天气下颗粒物浓度及无机氮组分浓度均有所降低.采暖期烟尘和飞灰的排放明显影响青岛大气颗粒物和无机氮的粒径分布,特别是细粒子部分.青岛近海颗粒物及NO3--N质量浓度呈现双峰分布,采暖前峰值出现在0.43～0.65μm与3.3～4.7μm的范围内,采暖期积聚模态峰值移至0.65～1.1μm范围内.NH4+-N粒径分布均呈现明显的单峰分布,峰值出现在积聚模态.     

气溶胶质谱仪在研究有机气溶胶环境微界面过程中的应用

有机气溶胶非均相和多相反应是复杂的微界面过程,它涉及气体的吸附、扩散、反应和解吸,传统的化学分析仪器不能提供完整实时的微界面过程的化学反应信息.气溶胶质谱仪是近年来发展起来用于实时分析颗粒物化学组分的重要仪器,它弥补了传统化学分析仪器,如GC/MS在实时分析上的不足,为研究有机气溶胶非均相化学反应的微界面过程提供了新的方法.本文旨在介绍气溶胶质谱仪的结构及其在研究有机气溶胶环境微界面过程中的应用.