中国第二次北极科学考察沿线气溶胶可溶性离子分布特征和来源

对2003年7月15～9月28日间中国第二次北极科学考察沿线所采集的气溶胶样品进行分析,获得了Na 、NH4 、K 、Mg2 、Ca2 、Cl-、MSA、SO2-4、NO3-、C2O2-4和CH3COO-11种离子的浓度.离子组成表明,气溶胶主要以海盐颗粒为主,其中(Na Cl-)的贡献平均为60.2%;其次为硫酸盐.根据因子分析,11种离子归为4个因子,解释方差为83.7%.因子1包括Na 、nss-Mg2 、nss-Ca2 、Cl-和nss-SO2-4,代表陆地和海洋混合源,解释方差为41.2%;因子2包括NH 4、nss-K 和NO3-,来源于化石燃料燃烧和生物质燃烧所释放的二次污染物,解释方差为18.9%;因子3只有MSA,来源于海洋表层浮游植物排放的二甲基硫(DMS)的氧化,解释方差为11.9%;因子4包括CH3COO-和C2O2-4,主要来源于高纬度的北温带北部森林大火,解释方差为11.6%.     

基于单颗粒质谱技术的石家庄冬春季气溶胶成分特征及混合状态研究

利用位于石家庄市大气梯度监测站(20 m)的单颗粒气溶胶质谱仪分析了冬、春季大气环境中气溶胶的化学组成及混合状态,并采用ART-2a分类法对气溶胶分类。结果表明,石家庄市大气中主要存在8类颗粒物,即元素碳(EC)、有机碳(OC,相对分子质量小于150)、高分子有机碳(HOC,相对分子质量大于150)、混合碳(元素-有机碳混合,ECOC)、重金属、左旋葡聚糖碎片(LEV)、矿物质和富钾颗粒。8类颗粒中绝大部分包含SO_4~-、NO_2~-和NO_3~-等二次离子组分,表明采集到的颗粒物大都经历了不同的老化,或与二次组分进行了不同程度的混合。冬季气溶胶的主要成分是OC(数浓度36.1%),谱图含有C2H+3、C_2H_3O~+、C_5H_3~+、C_6H_5~+等离子,主要来自化石燃料、生物质等燃烧产生的一次排放颗粒,以及由挥发性有机物光化学氧化而成的二次有机颗粒;春季气溶胶的主要成分是EC(数浓度43.6%)和矿物质(数浓度15.4%)。EC中含有一系列单质碳峰,来自化石燃料或木材等生物质不完全燃烧的一次排放;矿物质颗粒中含有Mg~+、Al~+、Ca~+、Fe~+及SiO_3~-,主要来自扬尘。发生灰霾时,冬季OC和ECOC颗粒占比增大,EC颗粒占比减小;春季矿物质和ECOC颗粒占比变大,OC颗粒占比变小。随着灰霾天气发生,冬、春季碳气溶胶与二次无机气溶胶颗粒的混合加剧,而NH_4~+与碳气溶胶的混合加剧最为明显。冬季气溶胶的数浓度与气象因素的相关性高于春季,而低风速、高湿度和低气压易导致灰霾出现。石家庄市春季和冬季气溶胶污染应分别从机动车尾气、扬尘及燃煤、制药企业加以管控。     

基于激光雷达的北京市气溶胶光学参数季节特征

利用米散射激光雷达ALS300系统在北京城区开展了为期近1年的观测,观测时间为2009年6月~2010年5月份.先将观测数据划分为春(3~5月份)、夏(6~8月份)、秋(9~11月份)、冬(12~2月份)四个季节,再对数据进行质量控制.研究了气溶胶后向散射系数、消光系数以及气溶胶光学厚度AOT和大气边界层的日均值变化特征,以及这些要素的季节和全年特征统计值.结果表明,气溶胶消光系数和后向散射系数的日平均变化形态趋于相同,数量上消光系数是后向散射系数的约10倍.它们的季节平均值廓线形态结构也并没有呈现出明显的季节性结构特征差异,2个系数最大递减均发生在1km高度范围内.在0.15~3.0km高度范围做垂直平均,夏季的后向散射系数和消光系数有最大平均值(分别为31.2Mm^-1·sr^-1和517.0Mm^-1),说明夏季有较强对流.冬季后向散射系数和消光系数最低.对于冬、春2个季节,700m高度是2个量大小分化的高度.700m高度以上,春季的后向散射系数和消光系数均大于冬季.AOT和大气边界层高度的日均值波动特性明显,日均值最大振幅出现在春季.月平均来说,在春季,气溶胶层高度和边界层高度最高(分别为3450m和970m),冬季最低(分别为2970m和712m).春、夏季节AOT波动变化大,而在秋季和冬季变化比较平缓.春夏秋冬4个季节的平均气溶胶光学厚度分别是0.689、0.699、0.571和0.647.     

上海市含碳大气颗粒物的粒径分布

使用STAPLEX大流量六级采样器(<0.49μm、0.49～0.95μm、0.95～1.5μm、1.5～3.0μm、3.0～7.2μm和>7.2μm),结合DRI Model 2001热光碳分析仪(TOR),分析了2010年5月～2011年5月期间上海市嘉定区(市郊)、徐汇区(市区)的大气颗粒物样品中有机碳(OC)和元素碳(EC)的粒径分布.结果表明,不同粒径的OC和EC质量浓度均呈双峰分布,较高峰出现于<0.49μm粒径段,次高峰则出现于>3.0μm的两个粒径段.嘉定区(JD)和徐汇区(XH)PM3.0中OC的质量浓度分别为16.35μg.m-3和11.85μg.m-3,EC质量浓度分别为2.22μg.m-3和1.91μg.m-3,市郊大气颗粒物中碳组分质量浓度高于市区,说明市郊碳污染更为严重.在<1.5μm的粒径段,嘉定区OC与EC的同源性较好,表明其中大部分OC来自于燃烧源.两地区不同粒径OC/EC值与不同排放源特征值的对比,可以说明徐汇区更多受到机动车尾气排放和道路扬尘的影响.通过EC示踪法计算二次有机碳(SOC)质量浓度可知:上海市SOC质量浓度较高,PM3.0中达到6.76μg.m-3,占OC的质量分数为69%,粒径分布呈双峰分布,峰值位于0.49～0.95μm和3.0～7.2μm粒径段.     

TiO2气溶胶快速去除空气中的芥子气模拟剂

在自制反应器内,通过喷射法将纳米TiO_2分散成气溶胶形式,用以降解空气中的芥子气模拟剂二乙基硫醚(DES)。利用自行设计的一套气溶胶沉降行为评价装置,对TiO_2气溶胶的释放条件进行了优化。系统研究了相对湿度、反应温度、光强、催化剂加入量、反应物浓度等因素对DES降解速率和彻底矿化速率的影响。结果表明:TiO_2气溶胶对2.80 mg/L(近似芥子气快速致死浓度)DES降解的半衰期由涂覆型TiO_2的34.5 min缩短至8.5 min;TiO_2气溶胶光催化降解DES的最佳相对湿度为35%,此时CO_2最快生成速率可达34.64μg/(L·min),150 min内彻底矿化比例达66.1%;对于1.5 L反应器,催化剂加入量为30 mg时降解DES的量效比达到最佳状态;TiO_2气溶胶光催化适用于含低浓度DES空气的快速净化。     

二氧化硫/水/空气体系气溶胶成核实验研究

以X-射线为辐射电离源对二氧化硫/水/空气体系的气溶胶成核过程进行了研究.实验结果表明,新生粒子来源于离子诱导成核与均相成核两种机制,前者产生带电颗粒,后者产生中性颗粒.离子对粒子成核有着重要的贡献,对粒子生长作用不明显,SO2对粒子成核与生长均有贡献.成核粒子谱分布呈双峰模式,其峰值会随着气体流速发生偏移.在低SO2浓度情况下,离子诱导成核占主导地位,随着SO2浓度的增加,均相成核的作用越来越明显.     

近45年中国12个一级站大气气溶胶光学厚度变化特征

利用常规观测的总辐射和散射辐射日曝辐量资料,结合NASA GISS的月平均平流层气溶胶光学厚度(AOD)产品,反演计算了北京等12个台站1961～2005年0.75μm对流层AOD和气溶胶标高数据.基于这些数据,分析了各站AOD、气溶胶标高和地面能见度的年、季、月变化特征.结果表明:①就12个站45a总平均而言,光学厚度为0.276,年增长为0.0034;气溶胶标高为1.65km,年增加为0.015km;能见度为17.1km,年变化值为-0.08km;AOD春夏较大,秋冬较小;气溶胶标高夏季最高,春季次之,冬季最低.②各站点45a平均AOD范围为0.116～0.387;除格尔木外,各站AOD均有增长.年变化值为0.0010～0.0079.③20世纪70、80年代AOD增加明显;20世纪90年代以来,多数站点AOD有所下降,能见度有转好趋势.     

广州雾霾期间气溶胶水溶性离子的日变化特征及形成机制

为研究雾霾天气下SO42-、NO3-和NH4+的形成机制,2013年4月18~23日,使用6级Anderson大流量采样器采集了不同粒径段的气溶胶样品,并利用离子色谱对其中的水溶性无机离子进行了分析.结果表明,广州雾霾期间PM3和PM10中总水溶性无机离子平均浓度分别为(32.7±13.3)μg/m3和(39.4±15.7)μg/m3.SO42-、NO3-和NH4+是最主要的水溶性离子,它们在PM3和PM10中占总离子质量分数分别为76%和71%.3种离子主要集中在0.49~1.5μm的液滴模态,该模态中NH4+主要以(NH4)2SO4和NH4NO3的形式存在,而凝聚模态的NH4+则主要以(NH4)2SO4和NH4HSO4的形式存在.液滴模态的SO42-主要来自雾内或颗粒表面的液相氧化反应,NO3-主要来自夜间N2O5在颗粒表面的水解反应,NH4+主要来自NH3在颗粒上进行的非均相中和反应,而这3种离子在该模态的日变化特征则很好的反映了以上的形成机制.受太阳辐射的影响,3种离子的浓度在凝聚模态均表现为白天高于夜晚.     

南京北郊秋冬季相对湿度及气溶胶理化特性对大气能见度的影响

为了解南京北郊秋冬季相对湿度与气溶胶理化特性对大气能见度的影响,利用2012年秋冬季气象要素资料、颗粒物浓度及其主要成分和气溶胶粒子谱分布等观测数据,分析了南京北郊大气能见度与气象要素、颗粒物污染之间的关系.结果表明,南京北郊秋冬季节平均大气能见度仅为4.76 km.颗粒物浓度与能见度存在一定的负相关关系,尤其细粒子对能见度的影响更为显著.随细粒子质量浓度和相对湿度(RH)的增大,低能见度出现的频率呈现上升趋势.能见度从5~10 km衰减到5km时,PM10和PM2.1质量浓度分别增加了7.56%和37.64%;其中SO2-4和NO-3质量浓度均有显著增加.气溶胶粒子数浓度对能见度的影响与相对湿度有关,粒径0.5~2μm的气溶胶数浓度随RH增加增长缓慢,而2~10μm范围内的粒子数浓度随RH增加而减小;结合气溶胶表面积浓度与能见度进行相关性分析,表明0.5~2μm的细粒子及相对湿度是导致南京北郊秋冬季大气能见度下降的主要因素.     

灰霾天气成因危害及控制治理

随着经济社会发展、城市迅速扩大和城市化进程加快,大气气溶胶污染日趋严重,由气溶胶颗粒物造成能见度恶化事件越来越多,灰霾天气已成为一种常见环境灾害污染事件。简要概述了灰霾天气定义分级、分布特征与雾霾比较,深入研究了灰霾天气形成原因、影响因素与存在危害,系统探讨了灰霾天气控制措施、监测方法与治理对策。指出在现有灰霾天气成因危害及控制治理状况下,加强理念宣贯,建立预报预警,开展PM2.5防治,推进城区绿化,科学布设规划,可有效解决中国资源节约型、环境友好型、生态文明型可持续发展过程中所面临灰霾天气防控治理问题。