铜前驱体对Cu/SSZ-13催化剂选择性催化氧化NH3性能的影响

采用浸渍法制备了一系列Cu/SSZ-13(X)催化剂,考察不同铜前驱体对催化剂选择性催化氧化氨(NH_3-SCO)性能的影响,并通过ICP、N_2吸附-脱附、XRD、XPS、EPR、UV-Vis、NH_3-TPD和H_2-TPR等手段对催化剂进行物化性质表征.活性测试结果表明,不同铜前驱体制备的Cu/SSZ-13催化剂活性顺序为Cu/SSZ-13(N) Cu/SSZ-13(AC) Cu/SSZ-13(Cl) Cu/SSZ-13(O).其中Cu/SSZ-13(N)具有最佳的低温活性,在200℃反应温度下NH_3转化率达85.5%,且N_2选择性达到80%以上.XRD、EPR和UV-Vis分析表明,CuO和孤立Cu~(2+)是Cu/SSZ-13催化剂的主要铜物种.NH_3-TPD分析表明,以硝酸铜为前驱体制备的Cu/SSZ-13(N)具有更多的酸性位点,有利于提高催化剂的NH_3吸附能力.H_2-TPR结果表明,Cu/SSZ-13(N)的氧化还原性最强,具有最优异的NH_3活化能力,从而使催化剂呈现最好的低温NH_3-SCO活性.     

闽江口秋茄红树林凋落物产量及分解动态

于2017年以闽江口粗芦岛秋茄(Kandelia obovata)红树林为研究对象,分别采用凋落物收集框和分解袋法,研究秋茄凋落物产量及其碳(C)、氮(N)、磷(P)含量月动态及凋落叶分解过程中C、N、P含量与水解酶活性.结果表明:①秋茄凋落物年产量为618.79 g·m~(-2)·a~(-1),其中,叶占61.2%,果、枝和花分别占23.7%、10.5%和4.6%.②凋落叶总氮(TN)含量8月显著高于其他月份(p0.05),而TP含量在1—3月显著高于其他月份;C/N在8月显著低于其他月份(p0.05),而C/P及N/P在9月显著升高(p0.05).③在凋落叶分解过程中,C、N、P含量及其化学计量比随时间存在明显差异(p0.01),并且地上组TC、TN、C/N和C/P明显不同于地下组(p0.05).④在分解过程中,4种水解酶随时间存在明显差异(p0.01).⑤凋落叶酸性磷酸酶活性与土壤温度、电导率和凋落叶TP含量存在显著相关关系(p0.01).这些结果说明,秋茄凋落物产量及元素含量随季节变化存在明显差异;沉积作用对凋落叶分解过程中元素含量有显著影响,水解酶活性主要受凋落叶元素含量和土壤环境因子的控制.     

不同浓度蓝藻水华在好氧条件下的光合作用

为研究不同浓度蓝藻水华在曝气形成的好氧条件下的光合作用,本文按叶绿素a（Chla）浓度32.5,346.8,1413.7和14250.0μg/L设4个处理组（从低到高编号依次为I、Ⅱ、Ⅲ和IV）进行实验.结果表明,各处理Chla浓度均总体呈下降趋势,但均未出现发黑或发褐现象;各处理溶氧、pH值、NH₄⁺-N浓度和最大光合作用能力F_v/F_m均有一定差异（P<0.05）.快速光响应曲线的特征参数α、ETR_max和I_k表明,处理I、Ⅱ和Ⅲ中出现较高的绿藻、硅/甲藻的光能利用效率（P<0.05）,而处理IV中所有藻类的光能利用效率较低（P<0.05）.曝气增氧可以防止高浓度蓝藻水华形成黑水团;蓝藻水华初始Chla浓度约为32.5、346.8、1413.7μg/L时,在曝气形成的好氧条件下,蓝藻水华中会出现其它藻类如绿藻、硅/甲藻的生长,即藻类群落结构朝着多样化变化,对蓝藻水华形成控制.     

分子筛脱硅对其结构与吸附氨氮性能的影响

为提高分子筛吸附氨氮的能力,采用碱蚀法对4种不同硅铝比ZSM5型分子筛进行脱硅处理,对比了脱硅前后吸附氨氮性能的差异;结合X射线衍射、扫描电镜等分析手段观察了其孔隙与晶体结构、表面形貌的变化,同时借助X射线荧光光谱、傅里叶红外光谱等表征手段分析了其内部元素组成与骨架基团的变化;考察了分子筛脱硅处理对改善其吸附氨氮性能的影响机制.结果表明,分子筛经脱硅后氨氮吸附量大幅提高,硅铝比越大吸附氨氮性能改善越显著,其中,硅铝比最小的ZSM5-27型分子筛脱硅后的氨氮平衡吸附量由5.81mg/g上升至10.44mg/g,上升幅度亦达79.7%;碱蚀脱硅处理有效降低了ZSM5型分子筛的硅铝比,分子筛硅铝比越大降低越显著.分子筛脱硅后,其介孔比表面积与比孔容增加、孔径分布变得宽泛;晶体结构仍保持完整、晶粒形态变得更加清晰规整;离子交换容量增加、硅/铝氧四面体结构单元作用增强.碱蚀法对ZSM5型分子筛具有骨架脱硅补铝、疏通孔道等多重作用,脱硅后分子筛活性位点增加、氨离子扩散阻力下降,吸附性能得到改善.     

喷灌和沟灌方式对农田土壤NH3挥发的影响

研究了2016和2017年传统灌溉（沟灌）和节水灌溉（喷灌）方式氨（NH₃）挥发的季节年际动态变化特征及其影响因素.采用通气法进行原位监测,分析了土壤温度、体积含水量、铵态氮（NH₄⁺-N）、硝态氮（NO₃^--N）以及气温降水等因素对NH₃挥发的影响.结果表明,NH₃挥发速率的峰值出现在施用氮肥后1~2周,喷灌有效降低NH₃挥发峰值,喷灌和沟灌的NH₃挥发速率峰值在2016年分别为2.67kg/（hm²·d）和11.11kg/（hm²·d）,2017年分别为2.42kg/（hm²·d）和11.73kg/（hm²·d）;马铃薯生长季NH₃挥发存在明显的季节变化,挥发高峰主要发生在7~8月,追肥期高于基肥期.2016~2017年农田土壤NH₃累积挥发量均表现为喷灌<沟灌,与沟灌相比,喷灌分别减少58.15%和43.55%.NH₃挥发速率与土壤温度呈显著正相关（P<0.05）,与体积含水量、NH₄⁺-N、NO₃^--N浓度呈极显著正相关（P<0.01）.     

微生物-生物促生剂协同修复河道底泥——促生剂投量对修复效果的影响

采用5个110L的模拟河道反应器,在投加菌剂的基础上（底泥稳定后向底泥和水中分别注射浓度为0.09%和0.03%的菌剂）,生物促生剂投量分别设计为0.08,0.09,0.10和0.11g/L,单独投加菌剂组作为空白实验.通过为期四十余天的实验研究微生物与促生剂协同作用时的修复效果.结果表明,促生剂投量为0.10g/L时,上覆水COD去除率69%高于其余各组;各协同修复组上覆水中NO₃^--N基本无积累,且促生剂投量为0.11g/L时NO₃^--N去除率最高,可达96%;40d内各组底泥TOC,TN含量变化不显著,延长反应时间至84d,各协同修复组底泥TOC,TN去除率均有明显提升.各协同修复组脲酶活性均波动下降,蛋白酶活性在15d左右时达到峰值,增幅可达106%~237%.通过高通量测序技术发现,43d时Desulfuromonas,Pseudomonas,Treponema_2,Blvii28_wastewater-sludge_group等主要功能菌群的相对丰度与空白实验组相比均增加,且促生剂投量为0.10g/L可使微生物群落向更适宜降解去除氮素及有机质的方向演替,有效改善底泥环境.协同修复对底泥,上覆水水质及微生物群落有良好改善效果,且促生剂投量为0.1g/L时整体修复情况更为理想.     

ANAMMOX富集与优化停曝比对MBR-SNAD工艺的影响

采用膜生物反应器（MBR）研究了厌氧氨氧化细菌在富集过程中的活性变化,在启动全程自养脱氮（CANON）工艺中以恒定曝气量,通过优化停曝比实现氨氧化细菌（AerAOB）和厌氧氨氧化细菌（AnAOB）协同脱氮并且有效抑制亚硝酸盐氧化菌（NOB）的活性,然后添加有机物（乙酸钠）逐步启动同步亚硝化-厌氧氨氧化耦合异养反硝化（SNAD）工艺.结果表明,在厌氧氨氧化细菌富集过程中,通过不断缩短水力停留时间（HRT）提高进水氮负荷的方式强化厌氧氨氧化细菌活性,其平均活性由0.603mgN/（h·gVSS）提高到了8.1mgN/（h·gVSS）;当恒定曝气量为50mL/min,停曝比为4：10（min：min）时,AerAOB和AnAOB对氨氮的去除量分别占总氨氮去除量的58.8%和41.2%,NOB氧化亚硝态氮的量占总硝态氮生成量的15.3%,成功抑制了NOB的活性;当C/N比为0.5,调整停曝比为4：15后,反硝化过程氮去除量占总氮去除率的20.9%,厌氧氨氧化过程氮去除量占总氮去除率的79.1%,实现了AerAOB、AnAOB和反硝化细菌（DNB）协同脱氮的目的.     

固定化小球藻对海水养殖废水氮磷的处理

本研究利用海藻酸钠（SA）作为载体、以氯化钙（CaCl₂）为交联剂,探究小球藻最佳固定化条件及其对海水养殖废水氨氮和磷酸盐的处理效果.通过对比不同浓度SA和CaCl₂对小球藻生长的影响及不同固定化条件的藻球对氨氮、磷酸盐处理效果,确定最佳固定化条件为2.0% SA和2.0% CaCl₂.对比固定化藻球和悬浮小球藻对模拟海水养殖废水氨氮、磷酸盐去除效果,结果表明固定化藻球比悬浮藻液对氮、磷处理效果更好.其中低接种率（1：10）固定化藻球的最大氨氮、磷酸盐去除率分别为63.26%和62.76%.固定化小球藻浓度越高,其净化能力越强,高接种率（1：1）固定化藻球的最大氨氮、磷酸盐去除率分别是85.16%和75.94%.连续流运行下固定化藻球对海水养殖废水氨氮、磷酸盐的平均去除率分别为84.49%和72.17%.小球藻固定化态保留并延长了悬浮态生长活性,提高了对海水养殖废水脱氮除磷效果.     

Response of the sediment geochemistry of the Changjiang River (Yangtze River) to the impoundment of the Three Gorges Dam

Based on the measurement of major and trace elements in suspended sediments in the low reaches of the Changjiang River during throughout a whole hydrologic year, the origins, seasonal variations, and fluxes of multielements and the human impacts on multielements transport processes have been analyzed along with the influence of weathering in the Changjiang River basin. The results show that most element contents were high in both autumn and winter and low in summer, which was largely caused by the dilution of discharge. Weathering detritus in the Changjiang River basin is the main source of most elements in suspended sediments. However, riverine pollution could bring more loadings of Cd, Pb, As and Zn into river water than it did a few decades ago. The annual average fluxes of Cd, Pb and Zn, which are major contamination elements, to the sea were 179 ± 21 tons/year, 7810 ± 675 tons/year, and 12,000 ± 1320 tons/year,respectively, in which approximately 8.7%, 11.9% and 2.7% of their loadings, respectively,were contributed by pollution inputs. Element exports mainly occurred in the summer(44.4%–57.4%) in the lower part of the Changjiang River. A general relationship between sediment retention and element content suggests a positive feedback mechanism for the decreased number of particles, in which element riverine loadings are reduced due to the enhanced trapping effect by the Three Gorges Dam(TGD). Compared to those in 1980,current element shares of the Changjiang River compared to the global budget have declined due to the construction of the TGD.     

SRIS对垃圾渗滤液中氨氮去除效能及微生态分析

针对垃圾渗滤液中ρ（NH₃-N）较高、可生化性较差、处理困难的问题,以老龄垃圾渗滤液为研究对象,探讨了改良SRIS（土地快速渗滤系统）对NH₃-N的处理效果与最高处理负荷量,同时分析了系统不同深度的ρ（NH₃-N）的变化,并利用高通量测序技术分析了进水前、后系统中的微生物群落演替情况.结果表明:①在进水ρ（NH₃-N）为125 mg/L左右、水力负荷为0.11 m3/（m2·d）、进水频率为1次/d下,垃圾渗滤液经改良SRIS的一级、二级渗滤柱处理后出水ρ（NH₃-N）平均值为3 mg/L,NH₃-N去除率在97.5%以上;提高水力负荷为0.22 m3/（m2·d）后,NH₃-N去除率为87.27%;进水频率改为2次/d,NH₃-N去除率达到96.17%.②改良SRIS的一级、二级渗滤柱所能处理的最高NH₃-N去除量分别为200和110 mg/L,并且主要在下层和底层部分发生去除.③改良SRIS中下层微生物群落多样性最为丰富,微生物群落以变形菌门（Proteobacteria）为主,在属水平下微小杆菌属（Exiguobacterium）相对丰度最高,同时还存在多种有利于NH₃-N去除的硝化、反硝化细菌以及浮霉菌,为NH₃-N的去除提供了保障.研究显示,改良SRIS对垃圾渗滤液中NH₃-N具有良好的去除效果,可为老龄垃圾渗滤液的有效处理提供借鉴.