河南省人类活动净氮输入量与参数影响研究

为探究平原地区粮食主产区人类活动净氮输入量特征及其参数对估算结果的影响,以河南省为研究区,收集整理1990~2015年县级统计数据及NANI模型参数,对NANI的时空分布特征、变化趋势以及参数对估算结果的影响进行分析.结果表明：（1）时间尺度上看,1990~2015年河南省NANI呈升高趋势,1990、1995、2000、2005、2010、2015年NANI分别为14347、19146、21466、24251、23711、26156kg/（km²·a）,化肥施用为主要贡献因子,占比为63.56%,其次是食品/饲料净氮输入量,占比14.81%;空间尺度上看,河南省NANI较高的县市主要分布在中部和东部的平原地区,而西部山地丘陵地区县市NANI较低.（2）NANI模型输入组分中受参数影响最大的是食品/饲料净氮输入量,与选用适宜参数估算结果相比较,该项变化范围在-23.1%~71.3%,作物固氮量变化范围在-31.2%~41.2%,化肥氮输入量变化范围在-2.8%~4.5%.     

北京地区对流层低层臭氧及硫酸盐气溶胶的时空分布

基于OMI/Aura卫星资料,分析了北京地区2007~2016年近10a对流层O₃浓度（0~3km）、硫酸盐气溶胶光学厚度（0~2km）、SO₂（边界层以内）柱浓度时空演变特征.结果表明,近10a来北京地区O₃浓度总体呈现上升趋势,最低值在2007年,浓度为33.65 μg/m³;硫酸盐气溶胶污染总体变化呈现先下降后增长的趋势,2007年硫酸盐气溶胶污染最为严重,2011年污染最轻,对应的AOD值为0.252,但在2014年以后,硫酸盐气溶胶污染又出现增长趋势;SO₂浓度在2007~2016年总体呈现下降的变化趋势,且下降趋势明显,最高值为2007年,最低值出现在2016年,最低值比最高值降低了60.42%,但在2011年污染出现反弹.北京O₃季节变化明显,夏季高、春秋次之、冬季低;硫酸盐气溶胶污染季节特征与O₃相同;SO₂污染主要集中在冬季,采暖期污染程度高于非采暖期.     

亚洲大陆流出羽中气溶胶磷的来源解析

利用西风盛行时在青岛采集的总悬浮颗粒物（TSP）样品,分析其中总P （TP）和溶解态P （DP）浓度与气团后向轨迹的关系,采用正定矩阵因子分析（PMF）和潜在源贡献因子分析（PSCF）方法解析TP和DP的来源及其潜在贡献区域.结果表明：青岛气溶胶中TP主要来自地壳源的贡献（45%）;其次是机动车排放源（22%）、燃烧源（21%）和工业源（12%）;海盐源的贡献最小（<1%）.但DP主要来自人为源的贡献,其中机动车排放源的贡献为35%,燃烧源和/或二次源为28%、工业源为25%;地壳源和海盐源等自然源的贡献分别为9%和1%.相同来源的TP和DP其潜在贡献区域相似,但DP的贡献区域范围更广.地壳源P （TP和DP）的贡献区域集中在沙尘从源地向我国近海传输的路径上,海盐源P的贡献区域位于黄、渤海,工业源P的贡献区域主要为河南、山东以及蒙古国南部等地区,燃烧源/二次源P的主要贡献区域为山东南部和江苏北部区域,机动车排放源P的贡献区域则主要为北京、天津、山东、江苏等区域.     

浙江省2013~2020年人为源氨排放清单

采用排放因子法建立了浙江省2013~2020年人为源NH₃排放清单,利用ArcGIS软件对NH₃排放量进行空间分配,并与浙江省部分城市PM_2.5组分中的NH₄⁺浓度进行对比,探究了人为源NH₃排放对NH₄⁺浓度变化的影响.结果表明,2013~2020年浙江省人为源NH₃排放量呈逐年下降趋势,2020年人为源NH₃排放量为13.5万t,较2013年下降23.1%.人为源NH₃排放以农业源为主,2013~2020年占比分布在57.2%~69.6%,其中畜禽养殖和氮肥施用NH₃排放量占比较高,且2020年排放量较2013年下降最为显著,分别为34.5%、44.1%.从空间分布来看,NH₃排放较高的地区主要分布在浙江北部和金衢盆地地区,杭州市和嘉兴市年排放量位于全省前两位.NH₃排放量较高的城市NH₄⁺浓度也较高,部分城市NH₄⁺浓度下降趋势与NH₃排放量下降趋势较为一致.     

2009~2019年中国人为CH4排放量的估算及时空格局

以中国340个地级及以上城市为研究对象,采用自下而上的核算方法,针对农业活动、能源活动和废物处理3个一级CH₄排放源,核算2009年和2019年中国人为CH₄排放量并分析其时空格局.结果表明：2009年中国人为CH₄总排放40.71Tg,2019年为42.89Tg,CH₄排放总量在增加,排放强度和人均排放量基本保持不变.一级排放源中,农业活动、能源活动和废物处理在2009年的CH₄排放量分别为24.88Tg、12.06Tg和3.76Tg,农业活动为主要排放源,2019年三者排放量分别为16.99Tg、21.62Tg和4.28Tg,能源活动成为主要排放源;二级排放源中煤炭开采的CH₄排放最多;不同城市中各排放源的占比存在较大差异,淮安、扬州和南通农业活动排放最多,晋城、大同和太原能源活动排放最多,而北京、上海和广州以废物处理排放为主.城市人为CH₄排放存在显著的空间正相关,高排放—高聚集的城市数量减少,分布集中;低排放—低聚集的城市数量增加,分布重心向东部地区转移;局部城市空间关联类型呈现出较强的空间锁定效应和迁移惰性特征.CH₄排放强度与人均CH₄排放的区域总体差异较大;CH₄排放强度地区间Theil指数差异较大,而地区内差异较小;人均CH₄排放地区间与地区内的Theil指数差异均较小.     

Assessment of health benefit of PM2.5 reduction during COVID-19 lockdown in China and separating contributions from anthropogenic emissions and meteorology

The national lockdown policies have drastically disrupted socioeconomic activities during the COVID-19 pandemic in China, which provides a unique opportunity to investigate the air quality response to such anthropogenic disruptions. And it is meaningful to evaluate the potential health impacts of air quality changes during the lockdown, especially for PM_2.5 with adverse health effects. In this study, by using PM_2.5 observations from 1388 monitoring stations nationwide in China, we examine the PM_2.5 variations between the COVID-19 lockdown (February and March in 2020) and the same period in 2015–2019, and find that the national average of PM_2.5 decreases by 18 μg/m³, and mean PM_2.5 for most sites (about 75%) decrease by 30%–60%. The anthropogenic and meteorological contributions to these PM_2.5 variations are also determined by using a stepwise multiple linear regression (MLR) model combined with the Kolmogorov–Zurbenko filter. Our results show that the change of anthropogenic emissions is a leading contributor to those widespread PM_2.5 reductions, and meteorological conditions have the negative influence on PM_2.5 reductions for some regions, such as Beijing–Tianjin–Hebei (BTH). Additionally, the avoided premature death due to PM_2.5 reduction is estimated as a predicted number based on a log-linear concentration-response function. The total avoided premature death is 9952 in China, with dominant contribution (94%) from anthropogenic emission changes. For BTH, Yangtze River Delta, Pearl River Delta and Hubei regions, the reductions of PM_2.5 are 24.1, 24.3, 13.5 and 29.5 μg/m³, with the avoided premature deaths of 1066, 1963, 454 and 583, respectively.     

海陆风环流中海盐气溶胶对大气影响的模拟

采用WRF-CMAQ模式对2013年9月9~13日珠江口一次典型海陆风过程进行数值模拟,并进一步探讨了在此类型环流系统下,海盐气溶胶及其对大气环境的影响.结果表明：珠江口附近海风环流一般在14：00左右开始形成,17：00左右发展最旺盛,且在珠江口沿岸形成扇形风系.在海陆风环流影响下,珠江三角洲地区陆地上Na⁺浓度从17：00开始增加,次日02：00左右达到最大,10：00以后开始下降.海盐气溶胶存在明显的氯亏损现象,其中白天的氯亏损情况远比晚上严重,细粒径的氯亏损情况比粗粒径严重.设置有无海盐气溶胶排放的敏感性试验进行对比研究发现：考虑海盐排放后,珠江口地区HCl,SO₄^2-,NO₃^-的浓度均有增加,其中,HCl和NO₃^-的增加较多,SO₄^2-较少.HCl浓度增加的高值在Cl^-高值之前;SO₄^2-浓度变化主要受海盐气溶胶排放中的硫酸盐组分影响;NO₃^-浓度变化则主要受氯亏损机制和NO₃^-干沉降过程共同影响.     

陆地气溶胶粒子尺度分布的准确描述

利用AERONET 2.0级数据研究了3种主要陆地气溶胶（吸收性,中性和非吸收性）粒子尺度分布的规律.结果表明：当气溶胶的主要成分为小粒子时,细模式气溶胶的中值半径（r_f）和气溶胶总光学厚度（τ_t）的相关性较好,但粗模式的中值半径（r_c）与τ_t相关性较差,且对中性气溶胶表现为负相关,对其他两种类型则表现为正相关;在细模式气溶胶占比减少时,r_f和r_c与τ_t的相关性均减小;不论在何种情况下,r_f与细模式气溶胶光学厚度（τ_f）,以及r_c与粗模式气溶胶光学厚度（τ_c）总保持很高的相关性,且不论哪种气溶胶类型,r_c与τ_c总表示出稳定的负相关.最后讨论了新的气溶胶粒子尺度描述方法对卫星气溶胶性质反演的影响.     

我国人为源挥发性有机物反应性排放清单

以我国人为源挥发性有机物(VOCs)为研究对象,使用具有代表性的VOCs总量排放清单、各污染源成分谱及物种最大增量反应活性值(MIR),建立了2010年我国人为源VOCs基于臭氧生成潜势(OFP)的反应性排放清单.结果表明,2010年我国人为源挥发性有机物总OFP为84 187.61 kt,其中,烷烃6 882.53 kt,烯炔烃41 496.92 kt,芳香烃32 945.32 kt,卤代烃161.45kt,含氧有机化合物2 701.40 kt.OFP贡献前10种物种分别为丙烯、乙烯、间/对-二甲苯、甲苯、1-丁烯、邻-二甲苯、1,2,4-三甲苯、1,3-丁二烯、间-乙基甲苯和乙苯,占人为源总OFP的63.95%,仅占VOCs排放总量的31.84%.人为源三大污染源中,工业源贡献了49.29%的OFP,为最大贡献源,其次是交通源28.31%和农业源22.40%.建筑装饰、石油炼制、储存与运输、机械设备制造、交通设备制造和包装印刷为工业OFP主要贡献源;轻型载客汽车、重型载客汽车及摩托车为交通源OFP污染控制的重点;生物质燃烧两类子源均为农业源OFP重点控制对象.山东、江苏、广东、浙江和河南是我国人为源OFP贡献最大的省份,占人为源总OFP的39.65%.该反应性清单的建立,对我国基于反应性臭氧(O3)控制对策的制定具有重要意义.     

秋冬季节华北背景地区PM1污染特征及来源

利用高分辨率飞行时间气溶胶质谱仪(HR-ToF-AMS)在华北背景地区——上甸子区域大气本底站开展亚微米气溶胶(NR-PM_1)化学组分及粒径分布的连续观测实验,观测时段为2015年10月17日至2016年1月27日,涵盖了秋、冬两季.结果表明,整个观测期间NR-PM_1平均质量浓度为25.2μg·m~(-3),PM_1中有机物占绝对优势,硝酸盐占的比例高于硫酸盐.各化学组分平均粒径分布以积聚模态为主,其中,有机物峰形最宽,峰值粒径最小,硝酸盐峰值粒径最大,表明有机物在颗粒物形成、增长初期及老化阶段均有贡献,硝酸盐在气溶胶粒子老化过程中更易于增长为大粒子.有机物种元素特性分析结果显示,秋、冬季有机气溶胶平均氧碳比(O/C)和氢碳比(H/C)为0.58和1.58,OM/OC达1.91,有机气溶胶的氧化程度高于城市站点平均水平.在华北地区污染环境下,有机气溶胶演变途径Van Krevelen拟合曲线斜率为-0.21,其老化潜质和速率较珠三角地区和欧美地区城市要慢.对比污染时段和清洁时段化学组成特征发现,在污染时段,硝酸盐质量浓度及其对PM_1的贡献率超过硫酸盐,有机物氧化程度明显高于清洁时段.后径向轨迹气团分析结果显示,污染时段气团来向较为复杂,来自西部,南部以及东北部气团均有贡献,清洁时段,主要受来自西伯利亚洁净空气的影响,对站点污染物扩散作用明显.