天津市PM2.5中氮含量及同位素的昼夜及季节变化

为研究天津市大气气溶胶中氮的来源,分析了2016年夏、冬两季昼夜采集的细颗粒物气溶胶（PM_2.5）中无机离子浓度和氮同位素组成（δ¹⁵N）.结果显示：天津市冬季平均PM_2.5质量浓度（207 μg/m³）远高于夏季（40.1 μg/m³）,冬季PM_2.5的δ¹⁵N值（+5.1‰）低于夏季（+10.7‰）,即夏季PM_2.5较冬季更富集¹⁵N;夏季PM_2.5中NH₄⁺的平均浓度高于c（NO₃^–）,但是冬季NO₃^–浓度最高,其次是c（NH₄⁺）>c（SO₄^2–）;此外,通过对比昼夜样品,夏季PM_2.5中氮含量和氮同位素组成在昼夜均表现出明显差异,而冬季不明显.结果表明,天津市夏季气溶胶中含氮化合物在昼夜受海陆风的影响,即白天受海洋气溶胶影响较大而夜间则为陆源气溶胶物质影响,然而冬季受东亚季风的影响削弱了海陆风对海陆间大气气溶胶的交换作用,且在冬季化石燃料燃烧源氮贡献较大.     

Characteristics of size distributions and sources of water-soluble ions in Lhasa during monsoon and non-monsoon seasons

To understand the physical and chemical characteristics, particle size distribution and sources of size-separated aerosols in Lhasa, which is located on the Tibetan Plateau (TP), six sizes of aerosol samples were collected in Lhasa in 2014. Ca²⁺, NH₄⁺, NO₃^?, SO₄^2?and Cl^? were the dominant ions. The ratio of cation equivalents (CE) to anion equivalents (AE) for each particle size segment indicated that the atmospheric aerosols in Lhasa were alkaline. SO₄^2? and NO3^? could be neutralized by Ca²⁺, but could not be neutralized by NH₄⁺, according to the [NH₄⁺]/[NO₃^??+?SO₄^2?] and [Ca²⁺]/[NO₃^??+?SO₄^2?] ratios. Mobile sources were dominant in PM_0.95–1.5, PM_1.5–3 and PM_3–7.2, while stationary sources were dominant in the other three size fractions according to the [NO₃^?]/[SO₄^2?] ratios. The particle size distribution of all water-soluble ions during monsoon and non-monsoon periods was characterized by a bimodal distribution due to the different sources and formation mechanisms, and it was revealed that different ions had different sources in different seasons and different particle size segments by combining particle size distribution with correlation analysis. Source analysis of aerosols in Lhasa was performed using the Principal component analysis (PCA) for the first time, which revealed that combustion sources, motor vehicle exhaust, photochemical reaction sources and various types of dust were the main sources of Lhasa aerosols. Furthermore, Lhasa''s air quality was also affected by long-distance transmission, expressed as pollutants from South Asiaand West Asia, which were transmitted to Lhasa according to backward trajectory analysis.     

新疆地区气溶胶对地表太阳辐射的影响初探

为了进一步认识大气气溶胶对气候环境的影响,基于2017年Aqua MODIS C006气溶胶光学厚度（aerosol optical depth,AOD）产品、CERES SSF Aqua MODIS Edition 4A数据集的地表短波辐射以及地面观测太阳辐射数据,对2017年新疆地区AOD和地表太阳辐射年变化进行研究,并以沙尘和人类活动气溶胶丰富的南疆典型地区喀什为代表城市,采用AccuRT辐射传输模式定量化研究晴空时气溶胶对地表短波辐射的影响.结果表明：①地表太阳辐射月均值最大值出现在和田站的5月,为441.62 W·m^-2,最小值出现在乌鲁木齐站点的12月,为37.03 W·m^-2;CERES/SSF地表短波辐射资料与地面观测结果相比,阿克苏站、焉耆站和伊宁站的差距最小,喀什站和若羌站全年存在高估现象,其他站点存在不同程度的高低估现象.②2017年新疆地区AOD格点平均的年均值最小值为0.0175,最大值为0.4610,南疆地区的AOD整体高于北疆地区;2017年AOD格点春夏季的AOD均值分布与全年均值分布特征相似,其中春季的AOD高值区区域面积高于其他季节.③根据AccuRT计算,当AOD由0.05增加为0.56时,四季的地表向下短波总辐射均呈下降趋势,夏季下降幅度最大,由923.02 W·m^-2变化为677.61 W·m^-2,其次为春季和秋季,冬季下降幅度最小.AOD的减少变化导致的地表向下短波总辐射通量、直射辐射通量和散射辐射通量变化敏感度明显高于AOD增加所导致的变化敏感度.     

大气颗粒物中无机元素特性的研究

介绍用ICP-MS方法分析大气颗粒物中的无机元素,研究了部分污染元素在不同粒径颗粒物中的富集特征以及不同季节的浓度变化,并采用富集因子法对颗粒物的来源进行初步探讨。     

上海不同强度干霾期间气溶胶垂直分布特征

利用美国宇航局(NASA)的CALIPSO星载激光雷达资料,通过分析后向散射系数、体积退偏比和色比等参量揭示了上海地区发生不同强度干霾时气溶胶的垂直分布特征,并结合地面气溶胶观测进行了分析.结果表明,发生干霾时,低层大气(2km以下)污染最严重,气溶胶的后向散射系数主要集中在0.0015~0.0035km-1×sr-1,体积退偏比集中在0~15%,色比集中在0.2~0.8;2~10km高度内,散射系数相对较小,其中2~8km的值主要集中在0.0008~0.0025 km-1×sr-1,8~10km的值则主要集中0.0008~0.0015 km-1×sr-1,气溶胶体积退偏比和色比在2~4km、4~6km、6~8km和8~10km各高度内分别集中在0~20%和0~0.6.在0~10km高度内,相对于轻微干霾和轻度干霾,中度干霾时气溶胶的散射能力和不规则性最强,粒径也最大.     

兰州市化石燃料燃烧源排放VOCs的臭氧及二次有机气溶胶生成潜势

随着我国工业的快速发展和城市化进程的加快,化石燃料的大量使用造成了严重的二氧化硫、颗粒物和挥发性有机物(volatile organic compounds,VOCs)等大气污染.目前,对化石燃料燃烧排放挥发性有机物环境影响的研究较少,本文计算了兰州市化石燃料燃烧源排放VOCs及其相应的臭氧生成潜势(ozone formation potential,OFP)和二次有机气溶胶生成潜势(secondary organic aerosols formation potential,SOAFP),其中水泥制造业的OFP和SOAFP占比最大,分别为45. 3%、50. 9%;其次为砖瓦制造业,但其吨标煤燃烧排放VOCs的OFP和SOAFP值最高,折为吨标煤后天然气燃烧产生VOCs的O_3和SOA最小.兰州市主城区化石燃料燃烧源OFP和SOAFP主要为电力和热力的生产供应以及西固区工业企业排放VOCs的贡献,其它地区为水泥制造业、砖瓦制造业、钢铁冶炼业等高能耗的行业的贡献为主.芳香烃是化石燃料燃烧源排放VOCs中对OFP和SOAFP均贡献最大的一类物质,占比分别为40. 0%和67. 2%,并且在生成潜势贡献前10的物种中芳香烃为主要物种.与生物质燃烧源相比,化石燃料燃烧源具有较强的O_3和SOA生成能力(2. 58 t·t~(-1)和3. 16 kg·t~(-1)).     

浙东海积平原农田土壤重金属来源辨识

为了区别土壤中潜在有毒重金属是来源于成土母质还是人为的污染,在浙东海积平原农田选择了32个采样点,分别采集了耕作层(0～10cm)和心土层(40～50cm)土样,用标准化学分析方法分别测定了Cd、Cu、Cr、Co、Ni、Zn、Hg、Pb、Mo、As和Al含量.用元素剖面分布研究法、元素化学形态分析法和主成分分析法等综合方法探讨了农田土壤中重金属的来源.结果表明,研究区土壤中Cr、Co、Ni为非污染元素,主要来源于成土母质,平均含量在耕作层与心土层中较为接近,残留态是这些重金属绝对优势的化学形态.Cd、Cu、zn、Hg和Pb为主要污染元素,其耕作层舍量明显高于心土层,可提取形态的比例较高;其中,Cd、Cu、Zn和Pb有相似的人为污染来源,而Hg有不同的人为污染来源.土壤中的Mo和As的变化较为复杂,可能受成土母质和外源污染双重影响.     

攀枝花工矿区土壤重金属人为污染的富集因子分析

在环境地球化学研究中,自然异常与人为异常往往同时存在,因此要判断环境污染状况,从自然异常中分离人为异常是十分重要的。文章根据重金属元素的环境地球化学行为,采用富集因子来判别表层土壤中重金属的人为污染情况,攀枝花工矿区的实例研究表明,应用富集因子可有效区分工矿区重金属污染的自然影响和人为影响。     

南京市大气CO2浓度模拟及源贡献研究

定量研究城市区域人为CO_2通量对于控制温室气体排放具有重要意义,而基于大气CO_2浓度观测与大气传输模型方法反演区域尺度的CO_2通量是未来的一个重要发展方向,其中模型对大气CO_2浓度的模拟则是能否成功反演CO_2通量的重要基础,然而我国还未有针对城市区域CO_2浓度的长时间(1年)模拟.本研究基于高空间分辨率的人为源CO_2资料与拉格朗日大气传输模型(WRF-STILT),对南京市郊区34 m观测高度处2014年大气CO_2浓度进行模拟,并就模型模拟结果的主要影响因素和源贡献组成进行了分析,研究得出以下结论:(1)WRF-STILT模型能较好模拟出4个季节观测到的高CO_2浓度及有季节差异性的日变化特征.(2)观测CO_2浓度的足迹贡献源区(footprint)的季节变化在盛行风向影响下差异巨大,CO_2浓度增加值在前1 d的主要贡献占据总浓度贡献的90%,表明该34 m高度观测点可代表长三角区域的CO_2排放量的影响,而安徽东部和江苏中南部对其影响更大;(3)相对于排放源的日变化,边界层高度等气象因素的差异是引起CO_2强日变化的主要因素,这也是模拟的各季度浓度增加值差异的原因,其中秋季(34.97μmol·mol-1)冬季(30.07μmol·mol-1)夏季(27.28μmol·mol-1)春季(23.36μmol·mol-1);(4)浓度的主要贡献来源分别为石油生产(41%)和能源工业(26%),这和长三角区域的人为源CO_2排放通量差异巨大(石油生产:3%,能源工业:35%).     

Methane Fluxes in West Siberia: 3-D Regional Model Simulation

The West Siberian region is one of the main contributors of theatmospheric greenhouse gas methane due to the large areas ofwetlands, rivers, lakes and numerous gas deposits situated there.But there are no reliable estimations of integral methane flux fromthis area into the atmosphere. For assessment of methane fluxes inWest Siberia the specially constructed 3-D regional chemicaltransport model was applied. The 3-D distribution of methane iscalculated on the basis of the current meteorological data fields(wind, temperature, geopotential) updated 4 times a day. The methaneconcentrations measured near the main gas fields of West Siberia inthe summer season of 1999, were used for correction of methane fluxintensity estimates obtained previously by comparison ofmeasurements carried out in summer 1993 and 1996 with modelledmethane mixing ratio distribution. This set of field and modelexperiments confirmed the preliminary conclusion about low leakageintensity: anthropogenic methane flux does not exceed 5–15% oftotal summer methane flux, estimated as 11–12 Mt CH₄ in summer from this region, in spite of the large areas of gas deposits located there.