兰州市高分辨率人为源排放清单建立及在WRF-Chem中应用评估

城市尺度高分辨率人为源大气污染物排放清单是城市空气质量预报预警、污染成因分析和减排措施制定的重要基础数据,目前我国西部地区城市尺度的人为源排放清单研究仍然相对薄弱,能对接于空气质量模式的排放清单更为缺乏.本文整合已发表的清单文献,建立了可对接于空气质量模式的2016年兰州市城市尺度的人为源清单模型（HEI-LZ16）,将之应用于WRF-Chem模式,评估HEI-LZ16的准确性和适用性.结果表明：兰州市2016年人为源排放的SO₂、NO_x、CO、NH₃、VOCs、PM₁₀、PM_2.5、BC和OC总量分别为25642、53998、319003、10475、35289、49250、19822、2476和1482 t·a^-1.在模拟时间内,HEI-LZ16相比于MEIC,O₃和PM_2.5的NME值分别减小了140.2%和28.8%,HEI-LZ16更加准确适用.分析了HEI-LZ16情景下模拟的PM_2.5和O₃时空分布,兰州市臭氧MDA8呈现冬春季城区低而郊区高,夏秋季河谷城区西部及其下风向地区高的分布特征,夏秋季高浓度区的分布受偏东风和光化学反应的共同影响,冬季城区O₃浓度受NO_x排放的抑制作用浓度反而降低.PM_2.5浓度的高值区主要集中在黄河河谷盆地,本研究表明沿白银—兰州黄河河谷盆地走向的西侧存在一个污染物传输通道,其对兰州市环境空气质量具有较大的影响.     

长江中下游地区21世纪气候变化情景预测

利用IPCC数据分发中心提供的7个模式的模拟结果,分析了由于人类活动影响,温室气体(GG)增加以及温室气体和硫化物气溶胶(GS)共同增加时,长江中下游地区未来50～100年的气候变化情景.结果表明,长江中下游地区21世纪的未来温度变化与全球和全国一样,都将呈增加的趋势.GG作用下,2050年和2100年长江中下游地区的变暖幅度分别为2.2℃和4.5℃左右,比全国以及东部和西部地区的变暖幅度小;GS作用下2050年和2100年,其分别为1.2℃和3.9℃,总体上,长江中下游地区的变暖幅度低于全球与全国的变暖幅度.各个季节相比,春季和冬季的增温幅度最大,夏季最小,在两种情形下,长江中下游地区21世纪中期夏季温度将分别增加2.3和0.8℃,2100年将分别增加4.1和3.1℃.对降水变化的分析表明,GG作用下,长江中下游地区与全球、全国以及中国西部和东部地区相比,降水增加的幅度最大;GS作用下,降水增加趋势不明显;综合7个模式的模拟结果,GG作用下,春季和秋季降水增加最明显,夏季次之;GS作用下,长江中下游地区的年平均降水变化不明显,夏季降水增加.同时,本文还对长江中下游地区21世纪中期和末期的温度和降水变化的地理分布进行了分析,两种情形下,都是长江以北的增温幅度大于长江以南.GG作用下,春季长江中下游地区21世纪中期降水将增加5%～7.5%,夏季则是长江下游地区降水增加较大,将增加10%,而长江中游地区降水增加不明显;21世纪末,春季和夏季长江中下游地区的降水增加幅度都将加大,尤其是长江以南地区的降水增加最明显;考虑GG和GS的共同影响后,长江以南的地区降水增加,长江以北地区降水减少.     

2006年秋冬两季图们市大气气溶胶中多环芳烃分布规律

大气气溶胶是目前大多数城市的首要污染物,其中的多环芳烃是对人体健康危害最大的环境污染物之一。通过图们市2006年9月、12月4个采样点的大气气溶胶样品分析,研究了大气气溶胶中多环芳烃的分布规律。采用超声波萃取法提取样品中的多环芳烃,然后对其进行旋蒸浓缩,氮气吹至1ml,用高效液相色谱进行定性和定量分析。实验结果表明,美国EPA优先控制的16种多环芳烃普遍存在于图们市区的大气气溶胶中。图们市不同时空大气气溶胶中多环芳烃的分布具有一定的规律性。     

铵盐气溶胶对烟气排放连续监测系统颗粒物比对监测的影响研究

利用拉曼光谱对采样后的滤筒进行分析,发现废气中的硫酸铵-硫酸氢铵气溶胶是造成成都市部分企业烟气排放连续监测系统(CEMS)颗粒物比对监测结果不合格的主要原因。通过比较分析得出:在对含硫酸铵-硫酸氢铵气溶胶废气进行颗粒物浓度比对监测时,参比方法(重量法)测定的颗粒物浓度是一定标干采样体积下废气中固体微粒和硫酸铵-硫酸氢铵液体微粒结晶后产生的晶体的总质量,基于光散射法的CEMS颗粒物浓度测试系统测定的颗粒物浓度只是一定标干采样体积下废气中固体微粒的质量,由此导致参比方法测出的颗粒物浓度远大于CEMS测出的浓度,造成比对误差远超出允许值范围。     

珠江三角洲气溶胶中正构烷烃分布规律、来源及其时空变化

珠江三角洲地区主要城市气溶胶中正构烷烃分布可分为３种类型，第一类为前峰型，主要来源于汽车尾气；第二类为后峰型，主要来源于植物蜡；第三类为双峰型，来源于植物蜡，燃料燃烧和尾气。     

Carboxylic acids in the troposphere, occurrence, sources, and sinks: A review

Carboxylic acids are ubiquitous and important components of the troposphere; they are currently measured in different environments. They are thought to have several sources comprising primary biogenic and anthropogenic emissions, hydrocarbons gas-phase oxidations, and some carbonyl compounds aqueous-phase oxidations. In the present review we make a synthesis of the concentrations of low molecular weight carboxylic acids in tropospheric aqueous and gaseous phases and in aerosol particles for different environments. We also successively examine the major sources of carboxylic acids and discuss their relative contribution to tropospheric concentrations for various environments as well as the principal sinks of these compounds.     

Experiments probing the influence of air exchange rates on secondary organic aerosols derived from indoor chemistry

Reactions between ozone and terpenes have been shown to increase the concentrations of submicron particles in indoor settings. The present study was designed to examine the influence of air exchange rates on the concentrations of these secondary organic aerosols as well as on the evolution of their particle size distributions. The experiments were performed in a manipulated office setting containing a constant source of d-limonene and an ozone generator that was remotely turned “on” or “off” at 6 h intervals. The particle number concentrations were monitored using an optical particle counter with eight-channels ranging from 0.1–0.2 to>2.0 μm diameter. The air exchange rates during the experiments were either high (working hours) or low (non-working hours) and ranged from 1.6 to>12 h⁻¹, with intermediate exchange rates. Given the emission rates of ozone and d-limonene used in these studies, at an air exchange rate of 1.6 h⁻¹ particle number concentration in the 0.1–0.2 μm size-range peaked 1.2 h after the ozone generator was switched on. In the ensuing 4.8 h particle counts increased in successive size-ranges up to the 0.5–0.7 μm diameter range. At higher air exchange rates, the resulting concentrations of total particles and particle mass (calculated from particle counts) were smaller, and at exchange rates exceeding 12 h⁻¹, no excess particle formation was detectable with the instrument used in this study. Particle size evolved through accretion and, in some cases, coagulation. There was evidence for coagulation among particles in the smallest size-range at low air exchange rates (high particle concentrations) but no evidence of coagulation was apparent at higher air exchange rates (lower particle concentrations). At higher air exchange rates the particle count or size distributions were shifted towards smaller particle diameters and less time was required to achieve the maximum concentration in each of the size-ranges where discernable particle growth occurred. These results illustrate still another way in which ventilation affects human exposures in indoor settings. However, the ultimate effects of these exposures on health and well being remain to be determined.     

北京地区对流层低层臭氧及硫酸盐气溶胶的时空分布

基于OMI/Aura卫星资料,分析了北京地区2007~2016年近10a对流层O₃浓度（0~3km）、硫酸盐气溶胶光学厚度（0~2km）、SO₂（边界层以内）柱浓度时空演变特征.结果表明,近10a来北京地区O₃浓度总体呈现上升趋势,最低值在2007年,浓度为33.65 μg/m³;硫酸盐气溶胶污染总体变化呈现先下降后增长的趋势,2007年硫酸盐气溶胶污染最为严重,2011年污染最轻,对应的AOD值为0.252,但在2014年以后,硫酸盐气溶胶污染又出现增长趋势;SO₂浓度在2007~2016年总体呈现下降的变化趋势,且下降趋势明显,最高值为2007年,最低值出现在2016年,最低值比最高值降低了60.42%,但在2011年污染出现反弹.北京O₃季节变化明显,夏季高、春秋次之、冬季低;硫酸盐气溶胶污染季节特征与O₃相同;SO₂污染主要集中在冬季,采暖期污染程度高于非采暖期.     

香溪河流域人类活动净磷输入量及其影响因素

为了阐明三峡库区第一大支流香溪河流域人类活动对磷输入的影响程度,收集流域所涉及的2001~2019年的乡镇统计数据,运用改进的人类活动净磷输入（NAPI）模型,分析了该流域NAPI的发展趋势.结果表明：在时间尺度上,香溪河流域2001~2019年的NAPI整体呈下降趋势;在空间尺度上,NAPI呈现东北部高于西南部的趋势,影响香溪河流域NAPI的主要乡镇为黄粮镇、峡口镇和昭君镇,占香溪河流域NAPI的63.8%;河流磷输出占NAPI的百分比为10.7%~79.5%;从NAPI结构上看,影响香溪河流域NAPI主要的影响因素为磷肥施入量,占香溪河流域NAPI的46%~68%,次要影响因素为食物磷和磷化工及磷矿开采导致磷素释放量,分别占香溪河流域NAPI的14%~32%和16%~24%;从NAPI影响因素上看,NAPI与人口密度和耕地面积占比均呈极显著正相关（P<0.001）,而在小流域研究尺度上,NAPI与河流磷输出的相关性不显著（P>0.05）,不具有直接的响应关系.因此,香溪河流域磷素管理应优先考虑重点区域（黄粮镇、峡口镇和昭君镇）,控制化肥施用量,并提高工厂污染物排放标准.     

洱海流域乡镇尺度上人类活动对净氮输入量的影响

人类活动引起的氮素过量输入已经成为引起水体富营养化及其他生态危害的主要原因.为了研究人类活动对流域氮素的影响,本文基于洱海流域16个乡镇行政单元的统计数据,考虑流动人口的影响,利用NANI模型估算洱海流域乡镇尺度的人类活动净氮输入量(net anthropogenic nitrogen inputs,NANI).结果表明,2014年洱海流域NANI总量为29.81×10~3t,单位面积输入强度(以氮计)为10 986 kg·(km~2·a)-1,显著高于我国平均水平.当地旅游人口带入的食品氮输入为0.26×10~3t,占到了流域居民食品氮输入的8%.从氮素的输入量的构成来看,肥料输入是最大的贡献源,占到了流域净氮输入的47%,其次为食品饲料的净氮输入.在空间分布上,乡镇单元的NANI分布呈现明显区域化特征,从流域整体上看呈现北高南低的特点.耕地或人口集中的乡镇NANI强度偏高,洱海流域具有较大的氮素污染风险.