基于分形模型的城市空气质量评价方法研究

基于分形模型开展了城市空气质量的评价方法研究.首先利用分形求和模型分析大气污染物分布特征,用分维数定量描述其浓度分布随机程度,开展了城市空气质量评价的背景值和标准值的确定方法研究.然后在此基础上基于橡树岭大气环境质量指数评价方法,确定了基于二氧化硫、二氧化氮、PM10三项污染物的中国城市人为源空气质量评价方法模型.最后以西安市为示范区,利用本研究方法确定了西安市的大气环境背景值和评价标准值,建立了适用于西安市的大气环境质量指数模型,并开展了2010年该市全年环境质量分析评价工作.结果表明,基于分形模型的评价结果认为西安市空气质量年变化呈“U”字型分布,该方法比常规环境空气质量评价方法更能表现出空气质量的变化规律和季节分布特征.总体上,2010年西安市空气质量良好,未受到污染天数占83%,但是受沙尘天气影响比较大;西安市空气质量随季节变化特征比较明显,夏季和秋季空气质量较好,受污染程度较低,冬季和春季空气质量较差,受污染程度偏高.     

空气污染潜势-统计结合预报模型的建立及应用

建立了一个空气污染潜势预报和统计预报相结合的模型,该模型以特征气象因子和大气扩散清除因子为基础,并考虑不同因子的权重,定义空气污染潜势指数APPI.所考虑的因子包括:地面风速、混合层高度、混合层内平均风速、风向日变化、稳定度级数、垂直扩散系数、SO2干沉降速率、NO2干沉降速率、PM10干沉降速率、降水时长、地面天气形势.进一步利用统计方法建立空气污染指数API与APPI之间的关系.利用南京地区2009~2010年气象资料计算APPI,通过3项式拟合得到API与APPI的统计方程.结果表明,拟合得到的API与实际API相关系数为0.67,具有显著的相关性,且等级准确率为76.7%.进一步利用2011年1~12月中尺度气象模式WRF预报的气象场开展实况预报.研究表明,24h预报、48h预报、回顾预报的逐月等级正确率分别为44.4%~87.5%,46.4%~100%和63.0%~80.0%,年均等级正确率为60.6%,62.4%.和73.1%.若定义预报API与实际API相差±20以内为正确,则24h预报、48h预报、回顾预报的正确率分别为58.1%, 59.4%和63.8%.在IBM x3500并行集群服务器上计算,48h预报需要机时3h.可见,该模型具有较好的预报性能, 相对数值模型计算效率很高.     

2013年10月长株潭城市群一次持续性空气污染过程特征分析

2013年10月21~31日长株潭城市群经历了一次持续性空气污染过程.利用地面空气质量监测资料、地面气象资料及探空资料综合分析了此次污染过程与大气环流、边界层气象条件之间的相互关系,并利用卫星遥感火点监测资料和HYSPLIT4模式,分析了此次过程大气污染物的来源及输送路径.结果表明,过程前期(21~26日),污染物缓慢积累,过程后期(27~31日),PM2.5、CO、NO2等焚烧特征污染物浓度急剧升高,秸秆焚烧污染物的长距离输送是后期空气污染加重的主要原因.火点监测和后向轨迹分析表明,过程前期气流主要流经长株潭城市群东北方向的安徽、湖北等地,流经地区火点分布较少,后期气流主要流经长株潭城市群东南方向的江西等地,流经地区火点分布较多.高压均压场背景环流导致的稳定大气层结、南北冷暖气流对峙造成的地面静小风,是长株潭城市群污染过程发展、维持和加强的重要条件,污染物长距离输送对长株潭城市群区域空气质量有重要影响.     

黄河水体颗粒物对3种多环芳烃光化学降解的影响

研究了、苯并(a)芘、苯并(ghi)3种多环芳烃在黄河水体中的光化学降解规律,探讨了黄河泥沙和黄土2种颗粒物对多环芳烃光化学降解的影响.结果表明:①当水体不含任何颗粒物时,多环芳烃的光降解符合一级反应动力学规律,且反应动力学常数随污染物初始浓度的降低而增加;3种多环芳烃的光降解速率与分子的吸收光谱相关.②黄土通过对光强的阻碍作用和其中所含腐殖质的光敏化作用影响多环芳烃的光化学降解,这2方面的共同作用导致不同浓度黄土所产生的影响不同.黄土浓度为0.1g/L或5g/L时促进了和苯并(a)芘的光降解;黄土浓度为5g/L时促进了苯并(ghi)的降解.当水体含有黄土时,多环芳烃的光降解符合二级动力学规律.③对多环芳烃光化学降解起主要作用的是黄土中存在的溶解性腐殖质,非溶解性腐殖质的作用不大.④由于黄河泥沙在河水中长期存在,泥沙中的溶解性腐殖质都已溶于水中,泥沙主要通过对光强的阻碍作用影响水体中多环芳烃的光降解,使光降解速率随泥沙浓度的增加呈幂指数降低.     

表面活性剂对白腐真菌降解多环芳烃的影响

研究了4种表面活性剂吐温80(Tween80)、曲拉通100(Trition X-100)、十二烷基苯磺酸钠(LAS)、十二烷基硫酸钠(SDS)对白腐真菌降解水溶液和土水系统中多环芳烃(PAHs)的影响.结果表明,表面活性剂的类型、浓度、PAHs的赋存状态以及体系pH值、温度等均影响着PAHs的降解.在水溶液中(无土),加入4种表面活性剂均降低溶液中PAHs的降解.在土水系统中,Trition X-100和SDS抑制PAHs降解,而Tween80和LAS对PAHs的影响则受到浓度的影响.低浓度Tween80和LAS对土壤中PAHs的降解没有促进作用,甚至有微弱的抑制作用,但适当浓度的Tween80和LAS促进PAHs降解,并且对土壤中PAHs降解的促进作用随着浓度的增大而逐渐增大,但过高浓度的Tween80和LAS没有表现出对PAHs降解更大的促进作用.     

天津表层土壤中多环芳烃的主要来源

用主成分分析和多元线性回归分析方法研究了天津3个不同空间区域表土中PAHs的来源及其相对贡献.结果表明:燃煤和炼焦是各区最重要的PAHs释放源.塘沽汉沽高值区尤其如此,其燃煤和炼焦二者合计占总排放贡献的79%,交通源仅占21%.市中心及近郊区交通来源上升到与燃煤来源相当的水平(约各占35%),此外,焚烧产生的PAHs也占很高比例(21%).农村低值区则呈现出更多多源特点;秸秆燃烧是本区独有的,约占总贡献的11%.根据源解析得到的结果与根据燃料用量和排放因子计算的排放结果有一定可比性.     

广州秋季不同功能区大气颗粒物中PAHs粒径分布

利用MOUDI^TM级联分段式采样器采集了秋季广州市区(荔湾采样点和五山采样点)及郊区(新垦采样点)3个采样点的气溶胶样品并使用GC-MS分析了样品中13种多环芳烃的含量.发现3～4环的多环芳烃呈双峰分布,5～7环的多环芳烃呈单峰分布.广州市区和郊区的多环芳烃具有不同粒径分布模式;相对于城区,郊区的多环芳烃存在于更大的颗粒物中,这可能是气溶胶的陈化过程不同导致的.城区的多环芳烃可能主要受吸附作用控制,而郊区的多环芳烃则可能受多种机制控制,如吸附作用、吸收作用和多层吸附.诊断参数值在粒径1～2.5μm和0.1～0.56μm存在较大差异;从浓度上看新垦13种多环芳烃的总浓度为39ng/m³,五山为71～94ng/m³,荔湾为32～154 ng/m³;从组成上看广州市大气颗粒物种多环芳烃以5～7环为主.     

上海市大气气溶胶中铅污染的综合研究

采用质子激发X荧光分析(PIXE)、质子微探针、电感耦合等离子质谱(ICP-MS)和扩展X-射线吸收精细结构谱(EXAFS)等分析手段研究上海市大气气溶胶PM₁₀中铅的浓度、化学种态和铅的源解析.研究发现2002年冬天和2003年上海地区大气气溶胶PM₁₀中铅的平均浓度分别为369ng/m³和224ng/m³,铅的化学种态主要是PbCl₂、PbSO₄和PbO,燃煤烟尘、钢铁烟尘和汽车尾气是主要排放源,它们对气溶胶中铅的贡献率分别为50%、35%和15%.     

多环芳烃在黄河水体颗粒物上的表面吸附和分配作用特征

通过模拟实验研究了多环芳烃在黄河水体颗粒物上的吸附特征,重点探讨了表面吸附和分配作用对吸附的贡献,结果表明:①随着泥沙含量的增加,总吸附量在增加,而单位颗粒物的吸附量却在减少;且泥沙含量不同时,吸附等温式的拟合方程也不同;②颗粒物对多环芳烃的吸附等温线与吸附-分配复合模式拟合较好;表面吸附和分配作用对多环芳烃的吸附实验值与吸附-分配模式中的理论值比较吻合;③在实验浓度范围内,黄河颗粒物对多环芳烃的吸附以表面吸附为主,如当颗粒物含量为3、8和15g/L,液相平衡浓度分别为2.84、2.35和3.4μg/L时,表面吸附对总吸附的贡献分别为67.85%、65.6%和62.69%;且表面吸附对总吸附的贡献大小顺序可以用泥沙含量表示为:3g/L>8g/L>15g/L,即随着泥沙含量的增加,表面吸附的贡献有减小的趋势;④单一多环芳烃在颗粒物上的单位吸附量大于3种多环芳烃共存时的单位吸附量,这从另一角度证实多环芳烃在黄河水体颗粒物上的吸附以表面吸附为主.     

古水稻土中多环芳烃的分布特征及其来源判定

测定了马家浜文化(距今约6 000a)遗址2个剖面表层土壤、古代水稻土和古代旱地土壤、以及底层土壤中15种多环芳烃的含量,并对其可能来源进行了判定.结果表明,表层土壤中PAHs的含量分别为202.9μg·kg^-1和207.7μg·kg^-1,主要来源于大气沉降;古水稻土中PAHs含量明显降低,仅为56.0μg·kg^-1,但高于古旱地土壤及底层土壤。古旱地土壤及底层土壤PAHs含量在32.0～36.9μg·kg^-1.古水稻土中,2环和3环所占比例较大,达63%,萘和菲含量最高,而4环以上的多环芳烃含量较低.Phe/Ant和BaA/Chr比值和有机质¹³C-NMR图谱显示,古水稻土中的多环芳烃主要来源于水稻秸秆的焚烧,同时还原条件下的生物合成可能是其另一个重要来源.