亚热带农田和林地大气氮湿沉降与混合沉降比较

本研究在位于我国亚热带区域的湖南省长沙县金井河流域,设置一个农田监测点和一个林地监测点,开展了完整的2a(2011年3月至2013年2月)大气氮素(N)湿沉降和混合沉降(湿沉降+部分干沉降)的监测,评价两种方法监测的大气氮素沉降的差别,并建立一种采用氮素混合沉降来估算氮素湿沉降的方法.结果表明采样点氮素湿沉降和混合沉降以NH_4~+-N沉降量最高,其中农田点大气氮湿沉降、混合沉降量分别为26.2 kg·(hm~2·a)~(-1)、28.9 kg·(hm~2·a)~(-1),湿沉降、混合沉降NH_4~+-N、NO_3~--N和可溶性有机氮(DON)分别占湿沉降、混合沉降总氮(TN)的49.7%、31.3%、19.0%和48.7%、31.6%、19.7%.林地点大气氮湿沉降、混合沉降量分别为23.6 kg·(hm~2·a)~(-1)、27.8 kg·(hm~2·a)~(-1),湿沉降、混合沉降NH_4~+-N、NO_3~--N和DON分别占湿沉降、混合沉降TN的53.9%、34.8%、11.4%和49.6%、31.6%、18.9%.研究区域降雨量与湿沉降、混合沉降雨水中NH_4~+-N、NO_3~--N和TN浓度均有极显著负相关关系,而与沉降量有显著正相关性.两监测点湿沉降与混合沉降的雨水中N素浓度具有极显著线性相关性(决定系数大于0.82),根据二者之间建立的回归方程,农田点采用混合沉降估算湿沉降中NH_4~+-N、NO_3~--N和TN沉降的系数值分别为0.875、0.774和0.852;林地点相应的系数值分别为0.859、0.783和0.819,该系数值主要与监测点的氮素湿沉降量及大气颗粒态氮的污染水平有关.亚热带区域采用大气氮素混合沉降替代氮素湿沉降,将导致氮素湿沉降被高估10%~18%,利用氮素混合沉降和氮素湿沉降之间的回归方程,可以较好实现采用混合沉降来估算湿沉降.     

南京市大气降尘重金属污染水平及风险评价

为探究城市不同功能区大气降尘重金属的污染水平及其风险,在南京市典型工业区、交通区、居住区和高教区这4个区域设置20个采样点,采集大气降尘,并分析其中As、Ba、Cd、Co、Cr、Cu、Fe、Mn、Ni、Pb、Sr、Ti、V、Zn的含量,采用潜在生态危害指数和美国EPA健康风险评价模型对重金属的风险进行评价,采用富集因子、相关性分析和主成分分析对金属元素进行源解析.结果显示,As、Cd、Co、Cr、Cu、Fe、Mn、Pb、Zn在工业区含量最高,而Ba、Ni、Ti、V在交通区含量最高.工业区的综合潜在生态风险指数最高,高教区最低,元素Cr的生态风险最高,达中等生态危害.健康风险评价中各金属元素均不具有非致癌风险及致癌风险.源解析结果表明,研究区域大气降尘重金属主要来自交通、工业活动、燃煤、自然源及生活源等.     

京津冀中部夏季大气颗粒物空间分布特征

为研究京津冀地区雾霾成因,以Y-12（运-12）飞机为大气颗粒物观测平台,对2016年夏季京津冀中部大气颗粒物污染特征进行了观测研究.结果表明,天津市颗粒物数浓度垂直分布特征为1 500 m（以下均为标准气压高度）以下呈单峰分布,1 500 m以上呈单调下降,峰值均出现在0.35~0.40 μm之间,峰值的最大值出现在900 m左右;颗粒物体积浓度谱呈三峰分布,分别在0.30~0.40、0.50~0.60和1.00~2.00 μm之间,峰值的最大值出现在450 m左右.天津市、保定市和衡水市600与2 400 m数浓度谱分布特征为单调下降和单峰分布并存;600 m表面积浓度谱呈三峰分布,分别在0.30~0.40、0.50~0.60和0.90~1.00 μm之间;2 400 m表面积浓度谱呈双峰分布,分别在0.30~0.40和0.50~0.60 μm之间;600与2 400 m体积浓度谱均呈三峰分布,分别在0.30~0.40、0.50~0.60和1.00~3.00 μm之间.天津市大气颗粒物数浓度谱峰值的最大值出现在900 m左右,说明逆温层对气溶胶累积的形成有重要影响.城市间数浓度谱峰值高低受地面颗粒物质量浓度大小影响.京津冀中部大气颗粒物表面积浓度谱在600 m呈三峰分布,在2 400 m呈双峰分布,可能是因为2 400 m空中以细粒子为主.京津冀中部大气颗粒物体积浓度谱在600与2 400 m空中均为三峰分布,而国外为双峰分布,发现粗粒子峰值粒径范围差别较大,这是由于国内PM_2.5在PM₁₀中占比较大.研究显示,京津冀中部600和1 200 m大气颗粒物多来源于山东、河南,经近地面输送;2 400 m大气颗粒物多来源于内蒙古地区,经高空和近地面两种途径输送.      

我国城市生活垃圾处理处置全过程大气排放研究进展

2016年我国城市生活垃圾的年清运量突破2×108 t,并且在未来一段时间内仍会呈现上升趋势.虽然近年来我国城市垃圾无害化处理率年均增幅超过10%,但随着城市化进程的不断深入,庞大的垃圾产生量给现有城市垃圾处理系统造成巨大挑战,同时使垃圾处理处置过程中大气温室气体及污染物排放逐渐引起社会关注,如2010年我国垃圾焚烧导致大气污染物NO_x、SO₂、CO、颗粒物的排放量分别为28、12 062、6 500、4 654 t等.充分调研现有垃圾处理处置全过程大气排放的研究,总结我国城市生活垃圾收集、转运到最终处理处置大气排放物种多样、排放分散的现状,结合现有研究覆盖范围有限、研究物种稀少的局限,同时为进一步推进大气排放清单系统化和精细化的进程,提出以下建议和展望:①核算城市和地区垃圾转运过程中的大气环境成本和压缩空间;②进一步完善并扩充垃圾焚烧多种有毒有害大气污染物（如二英、重金属元素及挥发性有机物等）排放特征测试和排放清单的研究;③在完善生活垃圾填埋场温室气体排放时空分布特征的同时,健全生活垃圾填埋场颗粒物及挥发性有机物等典型大气污染物排放清单相关研究.      

北江流域水化学时空变化及化学风化特征

为了研究我国南方湿润地区河流水化学时空变化特征及控制因素,选择珠江流域第二大水系的北江为研究对象,通过分析2015年6月（汛期）和12月（非汛期）干流和支流河水基本水质参数及主量离子,利用化学计量法及质量守恒法定量评估了自然过程及人类活动共同影响下的流域化学风化特征及其通量.结果表明:①北江河水主量离子浓度非汛期高于汛期.岩石的区域分布和矿山活动构成了河水离子浓度和水化学类型的空间异质性,其中北江干流和支流连江为Ca-HCO₃型,而支流滃江则以Ca-SO₄型为主.②岩石对北江流域化学风化贡献率依次为碳酸岩（78.44%）>硅酸岩（14.43%）>降水源（5.42%）>蒸发岩（1.71%）.基于碳酸岩是北江径流水化学的主要控制因素,滃江流域的矿山开采活动加速了碳酸岩的风化,其对北江流域化学风化的贡献为7%.③汛期与非汛期的碳酸岩风化速率分别为7.49和5.29 t/（km2·月）,年化学风化速率为87.63 t/（km2·a）.研究显示,由于受水热条件、流域面积以及岩性的影响,北江流域年化学风化速率略大于西江流域,远高于东江以及全球流域化学风化平均值,北江对整个珠江流域的风化贡献较大.      

对首要污染物所揭示的京津冀环境空气质量状况的认识启迪与对策建议

利用中国环境监测总站发布的实时大气环境监测资料,选择京津冀地区8个城市（北京市、天津市、石家庄市、保定市、唐山市、邢台市、邯郸市和秦皇岛市）57个站点为研究对象,对2015年该地区AQI（环境空气质量指数）及其首要污染物日报和实时报特征进行综合分析与评估.结果表明:①京津冀地区8个城市空气质量等级日报的首要污染物主要是PM_2.5,其中邯郸市以PM_2.5为首要污染物日数占比（即出现日数占全年总天数的比例）最高,为90%;北京市最小,为50%;其余城市在70%左右.以O₃为首要污染物日数占比较高的是北京市和保定市,超过20%;秦皇岛市最小,为2.8%.以NO₂为首要污染物日数占比较高的是秦皇岛市,为10.6%.②京津冀地区8个城市AQI实时报中以O₃为首要污染物的情况最多不超过10%,几乎没有以NO₂为首要污染物的情况;但在AQI日报中,以O₃为首要污染物的日数占比最高的可达26%,以NO₂为首要污染物的日数占比高达11%.③以2015年北京市奥体中心站点为例,当AQI日报仅以NO₂为首要污染物时（23 d）,空气质量等级日报均为良的情况主要发生在1-3月和10-12月;然而同期AQI实时报白天（08:00-16:00）空气质量等级均呈现优、良,而夜晚（16:00以后）ρ（PM_2.5）为中度和重度污染等级;当AQI日报仅以O₃为首要污染物时（55 d）,空气质量等级日报均为良的情况主要发生在4月和7-8月;同期,尽管AQI实时报中ρ（PM_2.5）日变化差异不明显,但ρ（PM_2.5）达到中度和重度污染等级的时段明显增多,且峰值多出现在10:00左右.④导致AQI日报和实时报结果差异的主要原因是在计算实时AQI时颗粒物质量浓度标准仅参考ρ（PM_2.5）和ρ（PM₁₀）24 h限值,这将会导致不确定性及滞后性.研究显示,在全国已有5 a长时间监测数据的基础上,有必要对AQI等内容开展深入研究,以加强对标准及其相关指南和规定的修改与完善工作.      

金华江城区段河流水化学变化及其控制因素

为揭示金华江城区段河流水化学变化及其控制因素,从2015年8月到2016年6月对金华江城区段进行了连续11个月的采样分析,并结合当地降水等数据,得到以下结论:(1)金华江城区段河水p H值的变幅为6.80~7.70,呈现中性,电导率EC的变化范围较大,流域TDS含量低于世界河水平均值,流域阳离子以Ca~(2+)为主,阴离子以HCO_3~-为主,河水水化学类型为HCO_3~--Ca~(2+)型;(2)主要离子浓度具有明显的季节变化特征,总体上呈现出夏季低、冬季高的特点,Cl~-浓度变化与降水量变化具有一致性;(3)水化学控制因素以岩石风化为主,但也有向大气降水控制型过渡的趋势,人类活动对河流水化学也产生了很大影响。     

秋冬季厦门岛大气颗粒物中PCBs的污染特征及入海通量

于2006至2008年秋季和冬季在台湾海峡西岸厦门岛采集大气颗粒物样品,分析28种多氯联苯（PCBs）,包括指示性PCBs和类二恶英PCBs的含量特征及组成,探讨其可能来源,并对其干沉降入海通量进行估算。结果显示,2006至2008年秋冬季厦门岛大气颗粒物中PCBs的浓度分别为0.43~53.55、2.07~81.14和3.79~153.39 pg/m³,主要以高氯取代PCBs为主,类二恶英PCBs毒性当量值与主要城市相当。冬季PCBs浓度高于秋季,且2006至2008年的秋冬季PCBs浓度呈上升趋势,这可能受到厦门市汽车尾气和工业废气排放等人类活动导致大气颗粒物含量升高的影响。气团后向轨迹分析表明,冬季厦门岛大气颗粒物中较高浓度的PCBs主要受中国北方大陆污染气团来源的影响,而秋季大多来源于洁净海洋气团。秋季和冬季,大气颗粒物中PCBs的沉降通量分别为3.79和8.32 ng/（m²·d）,按调查区域覆盖面积（63 000 km²）估算,通过大气干沉降向台湾海峡输入的PCBs量分别为22 kg和47 kg。     

半挥发性有机物GC/MS分析方法研究

用气相色谱／质谱（ＧＣ／ＭＳ）研究分析了环境中的半挥发性有机标准物。以十氟三苯基磷作调机物,对ＧＣ／ＭＳ仪器系统进行了调整,离子丰度值符合美国环保局（Ｕ．Ｓ．ＥＰＡ）１９８６年推荐的离子丰度标准。测定了３２种目标化合物的保留时间及相对保留因子ＲＦ值,结果表明除五氯苯酚不达标外,其余化合物的ＲＦ值均符合要求,３１种目标化合物的加标回收率为２１％～９７％,相对标准偏差为３．１％～２４．１％,符合美国环保局８２７０方法质量控制检验标准。最后对建立定量校正库与ＧＣ／ＭＳ分析进行了讨论     

Mass conservation and atmospheric dynamics in the Regional Atmospheric Modeling System (RAMS)

This paper examines the spatio-temporal patterns of atmospheric carbon dioxide transport predicted by the Regional Atmospheric Modeling System (RAMS). Forty-eight hour simulations over northern New England incorporating a simple representation of the diurnal summertime surface carbon dioxide forcing arising from biological activity indicate that, in its native formulation, RAMS exhibits a significant degree of mass non-conservation. Domain-wide rates of non-physical mass gain and mass loss are as large as three percent per day which translates into approximately eleven parts per million per day for carbon dioxide — enough to rapidly dilute the signature of carbon dioxide fluxes arising from biological activity. Analysis shows that this is due to the approximation used by RAMS to compute the Exner function. Substitution of the exact, physically complete equation improves mass conservation by two orders of magnitude. In addition to greatly improving mass conservation, use of the complete Exner function equation has a substantial impact on the spatial pattern of carbon dioxide predicted by the model, yielding predictions differing from a conventional RAMS simulation by as much as forty parts per million. Such differences have important implications both for comparisons of modeled atmospheric carbon dioxide concentrations to observations and for carbon dioxide inversion studies, which use estimates of atmospheric transport of carbon dioxide in conjunction with measurements of atmospheric carbon dioxide concentrations to infer the spatio-temporal distribution of surface carbon dioxide fluxes. Furthermore, use of the complete Exner function equation affects the vertical velocity and water mixing ratio fields, causing significant changes in accumulated precipitation over the region.