厌氧条件下可溶性有机质对汞的还原与氧化作用

在沉积物、湿地和淹水的水稻土中天然可溶性有机质(DOM),如胡敏酸(HA)和富里酸(FA)处于还原状态,其介导Hg(Ⅱ)的还原,影响汞的转化及地球化学循环.本文通过模拟黑暗厌氧环境,研究还原态HA与FA对Hg(Ⅱ)的还原.结果表明,还原态HA与FA的还原容量高于对照氧化态HA与FA.还原态HA与FA对Hg(Ⅱ)的还原最佳浓度分别是0. 2mg·L~(-1)和1. 5 mg·L~(-1).而高于最佳浓度时,由于发生巯基竞争性络合作用,抑制Hg(Ⅱ)的还原;特别是还原态HA大于5mg·L~(-1)时,不能还原Hg(Ⅱ)为Hg(0).还原态HA与FA对Hg(Ⅱ)的还原反应动力学表明:有机碳(DOC)与Hg(Ⅱ)摩尔比DOC∶Hg(Ⅱ)=400∶1时,还原反应速率IHSS-HA FRC-HA FRC-FA;高摩尔比[DOC∶Hg(Ⅱ)=10 000∶1]时,还原态HA对Hg(Ⅱ)的还原反应停止,甚至向相反方向进行.还原态HA与FA对Hg(0)氧化结果表明,当还原态HA与FA浓度分别增加至5 mg·L~(-1)和10 mg·L~(-1)时,样品中检测不到Hg(0),还原态HA与FA对Hg(0)发生诱导性氧化络合作用.在汞的氧化还原与络合作用中,还原态DOM扮演双重角色,影响活性汞的可利用性,进而影响微生物汞的甲基化.     

污水处理厂中有机磷阻燃剂的污染特征

为了研究污水处理厂中有机磷阻燃剂(organophosphorus flame retardants,OPFRs)的污染特征,于2017年采集苏州市8个污水处理厂(7个A2/O工艺与1个氧化沟工艺)的进水、二沉池出水、污水厂出水、生物池污泥以及脱水剩余污泥.采用加速溶剂萃取(ASE)-固相萃取方法测定了污水与污泥中10种OPFRs的浓度,并比较了两种不同工艺各个工艺段OPFRs的去除效果,估算了最终排入环境的日均排放量.结果表明:7种OPFRs在进水、出水、污泥中均有检出,进水和总出水中OPFRs总浓度范围分别为0.74~222.65μg·L~(-1)和0.46~175.41μg·L~(-1),均值分别为65.56μg·L~(-1)和22.99μg·L~(-1);二沉池出水中OPFRs总浓度为0.48~178.14μg·L~(-1),均值为43.14μg·L~(-1);估算污水厂出水中OPFRs日排放量为36.69~2 177.12 g·d~(-1).剩余污泥中OPFRs总含量(以干重计)范围为89.32~596.24μg·g~(-1),均值(以干重计)为249.35μg·g~(-1),剩余污泥中OPFRs的日排放量最小为3.57~7.15 kg·d~(-1),最大为47.70~95.40 kg·d~(-1).氧化沟工艺对OPFRs有较好去除,去除率达到92%;A_2/O工艺则为11%~99%,差异性较大.3种氯代类的OPFRs[分别为磷酸三(2-氯乙基)酯、磷酸三(1-氯-2-丙基)酯、磷酸三(1,3-二氯-2-丙基)酯]是进水与出水中主要成分,主要由于氯代OPFRs的使用量大和传统污水处理技术对其去除率低.     

小流域大气氮干湿沉降特征

大气氮沉降是陆源污染物和营养物质向水生生态系统传输的重要途径之一.在人类活动影响较大的流域,大量氮素通过大气沉降的形式输入到水体中,能够对地表水体的营养结构、水生生物的生存环境等造成严重的负面生态效应.本文以密云水库石匣小流域为例,采集并分析了研究区大气氮沉降(颗粒态干沉降与湿沉降)样品,探讨了该流域大气氮沉降通量的变化特征及其主要影响因子,进而明确了大气氮沉降对流域氮输入的贡献程度.结果表明:(1)石匣流域大气氮总沉降(颗粒态干沉降与湿沉降之和)呈现出明显的季节变化特征;对湿沉降而言,总氮、氨氮在夏季沉降通量最大,溶解性有机氮沉降通量在春季最大,而硝态氮季节变化并不明显;对颗粒态干沉降而言,总氮和氨氮的沉降通量在冬季最高;硝态氮在不同季节变化不明显,但其沉降趋势与总氮基本一致;溶解性有机氮在秋季出现最高值.(2)该流域氮沉降通量为43. 14 kg·hm-2,其中湿沉降通量占39. 85%,颗粒态干沉降通量占60. 15%.(3)降雨和风速条件是影响大气氮沉降的重要影响因子,其中雨量和雨强与氮湿沉降浓度均呈明显的负相关关系;对颗粒态干沉降而言,监测期内平均风速是影响颗粒态氨氮干沉降通量的重要因子.(4)大气氮沉降占该流域总的氮素输入量的15. 09%,是仅次于畜禽养殖和农村生活的重要污染源.本研究结果可为密云水库上游流域氮素综合管理提供科学参考.     

静压快速启动亚硝酸盐依赖型甲烷厌氧氧化反应

在序批式反应器(SBR)中接种污水厂厌氧池污泥和深层水稻土的1∶1混合污泥,在阶段性提升基质NO_2~--N浓度的条件下,考察静压条件对亚硝酸盐依赖型甲烷厌氧氧化(nitrite-dependent anaerobic methane oxidation,N-DAMO)反应快速启动过程的影响,并对N-DAMO反应的主导微生物的丰度变化进行分析.结果表明运行120 d后,常压(R1)和0.3 MPa静压(R2)条件下,都观测到了明显的N-DAMO现象,并且R2的NO_2~--N去除速率达到了36.90 mg·(L·d)~(-1),较R1提高了24%;其4 h内平均脱氮速率(以NO_2~--N计)达到0.10 mmol·(L·h)~(-1),比R1提高了186%.R2中富集得到的污泥粒径约为R1的2倍,比表面积更大,优化了污泥中甲烷的传质情况,有助于N-DAMO反应的进行,且R2污泥的N-DAMO比活性(以N/VSS计)达到了0.29 mg·(g·h)~(-1),是R1的2倍.此外,静压有助于N-DAMO功能微生物Candidatus Methylomirabilish oxyfera(M.oxyfera)的生长,实验结束时R2中M.oxyfera细菌16S rRNA基因的丰度比接种初期提高了22倍,是同阶段R1中的10倍.可见,提高静压能够有效促进N-DAMO反应的启动.     

不同基质浓度对ANAMMOX菌短期储存的影响

在15℃±1℃条件下,将厌氧氨氧化菌混培物分别置于基质浓度为0、60、120 mg·L~(-1)添加比例为1∶1的NH+4-N和NO-2-N环境中短期(15 d)储存,探究不同基质浓度对厌氧氨氧化污泥短期保存及恢复的影响.经过短期储存后进行恢复实验,结果表明,1、2、3号反应器(分别对应0、60、120 mg·L~(-1)基质浓度中储存的厌氧氨氧化菌混培物)中的厌氧氨氧化活性分别下降41. 8%、17. 4%、33. 4.%,1、3号分别由于过度内源呼吸和高基质浓度抑制,导致活性下降较大,2号反应器由于基质浓度相对合适,避免了过度内源呼吸和高基质浓度抑制,使得菌种活性在该基质浓度下保留较好;储存期间,3个反应器内均发生内源呼吸消耗自身有机物的情况,导致EPS含量下降50. 9%、41. 7%、23. 7%和粒径下降31. 6%、16. 7%、8. 2%,表明在基质匮乏期菌体通过内源呼吸的方式维持自身的活性,较高的基质浓度可以在一定程度上延缓内源呼吸过程;在恢复期间,3个反应器分别经过15、10、7 d实现脱氮性能和厌氧氨氧化活性的恢复,表明同菌种增殖富集相比,原系统通过菌种活性增强的方式脱氮性能恢复更快.     

不同运行策略下厌氧氨氧化的脱氮性能

采用厌氧氨氧化反应器(ASBR)处理模拟生活污水,考察低基质比、降温方式及pH对系统脱氮性能的影响.结果表明,温度为30℃时,控制进水NO_2~--N浓度为(30±0.2)mg·L~(-1),基质比(NO_2~--N/NH_4~+-N)由0.9升至1.4,系统NH_4~+-N和NO_2~--N去除率均值分别从54.4%和65.3%升至95.8%和92.5%;当基质比继续升高至1.6时,NH_4~+-N去除率基本不变,而NO_2~--N去除率降至54.6%,即基质比接近理论值1.32时,其厌氧氨氧化脱氮性能较强.当反应温度一次性从30℃降低至15℃时,NH_4~+-N和NO_2~--N的去除率由97.5%和98.5%分别降至35.2%和40.1%,当采用阶梯式降温方式(30℃→25℃→20℃→15℃)时,NH_4~+-N和NO_2~--N的去除率分别由97.7%和98.6%逐渐降至52.7%和62.4%.控制NO_2~--N/NH_4~+-N为1.4,逐步升高pH由7.7至8.5时,NH_4~+-N和NO_2~--N的去除率先增大后减小,当pH为8.3时系统脱氮性能最佳.     

北京市二次有机气溶胶生成潜势的日变化规律

二次有机气溶胶(secondary organic aerosol,SOA)是大气细粒子(PM_(2.5))的重要组成部分.研究实际大气SOA生成潜势的日变化规律对于认知SOA生成转化机制及其对大气细粒子污染的影响具有重要意义.首次使用氧化流动管反应器(oxidation flow reactor,OFR)研究了北京夏季城市大气SOA生成潜势的日变化规律,利用高浓度的羟基自由基(·OH)氧化进入反应器内的环境空气,直接测定SOA的生成潜势.结果表明,一天内,SOA生成潜势的小时均值在3.9~9.4μg·m~(-3)范围内变化,呈现夜间高白天低的趋势,在16:00左右达到最低.SOA生成潜势和甲苯等城市典型挥发性有机物(volatile organic compounds,VOCs)变化趋势一致,而和臭氧浓度反相关.实验结果表明,除了边界层高度变化影响污染物浓度进而影响SOA生成潜势以外,夏季白天强烈的光化学反应导致环境大气VOCs的消耗,对降低环境气体白天的SOA生成潜势值也有重要影响.同国外同类研究相比,北京环境大气由于具有更高的VOCs浓度,其SOA生成潜势要明显高于其他地区,可能对北京地区细颗粒物污染具有重要贡献.     

天津地区污染天气分析中垂直扩散指标构建及运用

基于255 m气象塔风、温和PM_(2.5)质量浓度数据获取天津地区大气稳定度特征,利用中尺度大气化学模式构建垂直扩散指数β和φ,开展天津地区污染天气预报中垂直扩散分析方法的研究,以期提高天津地区重污染天气预报预警准确率.结果表明,综合运用大气稳定度、基于边界层平均PM_(2.5)质量浓度与近地面PM_(2.5)质量浓度比值构建的垂直扩散指数β,基于数值模式chemdiag功能(以CO为示踪物)构建的垂直扩散指数φ,可以在污染天气预报中较好的进行大气污染物垂直扩散能力分析.当07:00~08:00和18:00~20:00大气稳定度为D及以上时,相比大气稳定为C及以下时,出现重污染天气的概率成10倍的增加;使用垂直扩散指数β和风速双重指标判断重污染天气,比单一的风速指标判断准确率提升67%;垂直扩散指数φ与近地面PM_(2.5)质量浓度相关系数达到0.8,当垂直扩散指数φ小于0.52时,重污染天气概率75%,可识别59%的重污染天气.     

富铁酸性硫酸盐体系施氏矿物附着包裹硫杆菌的Fe2+氧化能力研究

探究富铁酸性硫酸盐体系次生铁矿物附着包裹硫杆菌的Fe~(2+)氧化活性,对揭示次生铁矿物调控酸性矿山废水形成过程具有指导意义.本研究首先采用摇瓶实验合成次生铁矿物—施氏矿物,然后将脱水后的0.1、0.2、0.3及0.4 g施氏矿物直接或溶解后加入到pH为2.50的富铁酸性硫酸盐体系(改进型9K液体培养基)中进行Fe~(2+)氧化,分析体系pH、Fe~(2+)氧化率、次生铁矿物产生量等相关指标.研究表明,氧化亚铁硫杆菌在脱水施氏矿物的附着包裹量为2×10~8cells·g~(-1).0.1、0.2、0.3及0.4 g施氏矿物直接加入体系经过108 h培养,pH分别下降至2.28、2.25、2.24及2.22;Fe~(2+)氧化速率随着施氏矿物加入量的增加而增加,且各体系Fe~(2+)氧化率在108 h均达到100%,此时次生铁矿物产生量分别是3.05、3.30、3.61与3.70 g·L~(-1).然而,0.1、0.2、0.3及0.4 g施氏矿物溶解后进入的相应体系经过108 h培养后,pH分别下降至2.19、2.18、2.10及2.02;Fe~(2+)氧化速率随着施氏矿物溶解量的增加而增加,各体系Fe~(2+)氧化率在96 h均达到100%,各体系次生铁矿物在108 h时的产生量分别是6.16、6.44、6.76与7.89 g·L~(-1).可见,施氏矿物对硫杆菌的吸附包裹作用致使体系Fe~(2+)氧化效率降低,次生铁矿物合成量减少,酸化程度减弱.     

合肥科学岛低对流层二氧化碳时空分布特征

依据合肥市科学岛2013~2016年的CO₂体积比浓度廓线,分别从夜间、季节和年度分析了亚热带季风气候的CO₂分布特点和合肥科学岛的CO₂源汇特征.（1）大气CO₂体积比浓度随高度增加而减小,390m的CO₂浓度约为15m浓度的95%,夜间随时间推移浓度增加幅度约5%,天亮时CO₂浓度有减小的趋势;（2）测量点高度大于100m时,季节特征较明显,CO₂体积比浓度夏季最低,冬季最高,浓度相差约10×10^-6;（3）测量点高度大于100m时,2013~2016年CO₂体积比浓度的年分布随高度变化的梯度相关系数大于0.9,体积比浓度年增长约2.1648×10^-6.通过三个时间尺度的CO₂体积比浓度廓线分析得出,CO₂浓度特征是动植物活动和大气运动等共同作用的结果;CO₂长期循环过程中,存在近地面CO₂向高空的传输效应.