Acid Deposition in the Tuscan Appennines During the Dry Period 1988-89

The typical parameters of acid precipitation are evaluated in the forest of Vallombrosa (Tuscan Appennines) during the dry period 1988-89. Individual rain events (dry and wet deposition) were sampled in a clearing of the forest and below the canopy of an evergreen tree as well as a deciduous broadleaf tree.

In atmospheric precipitation the pH values usually vary around 4.4, with neutralization in the hot season due to calcareous material from distant sources. Relatively large concentrations of Pb and Cd are found in rain, but only in a small amount in canopy leachate. Aluminium, manganese and iron are more significantly washed off than Pb and Cd.     

基于卫星遥感气溶胶产品评估体系的气溶胶时空分布及变化趋势表征

卫星遥感气溶胶虽然空间覆盖度高,但不同产品数据在准确性和适用性上存在显著差异.为了能够科学定量的衡量各个产品的优劣,选择最合适的气溶胶产品,该研究以数学统计为基础,提出了一种卫星遥感气溶胶产品评估体系,并依此确定了全球6个人口密集地区的最优卫星数据集,在此基础上开展了近10年的（2009—2018）气溶胶时空变化分析.结果表明暗像元算法在植被覆盖度高的地区表现最好,深蓝算法在亮地表的沙漠干旱地区更占优势,而暗像元-深蓝融合算法在土地类型复杂且气溶胶来源多变时得以突出.人口密集的6个区域中,除了区域A和区域B,其它地区的大气污染水平整体偏高.其中,A、B、E的气溶胶负荷呈下降变化,区域F基本不变,其余区域上升变化.评估体系的建立为气溶胶遥感产品的选取提供了新的衡量方法,且该文关于气溶胶时空分布及变化的分析可以为区域性气溶胶研究提供一定的参考价值.     

中国菌糠露天焚烧污染物排放时空分布特征

基于我国2000~2017年食用菌年产量数据,采用排放因子法估算了菌糠露天焚烧的污染物排放量,利用Mann-Kendall法和聚类分析法分析了排放量的时空分布特征,使用回归分析法预测了污染物的排放趋势.结果表明：（1）2000~2017年全国菌糠露天焚烧污染物排放量持续上升,PM_2.5、CO₂、CO、CH₄、NMVOCs、PAHs、NO_x、SO₂累积排放量分别为1.40×10⁶,3.48×10⁸,1.99×10⁷,8.43×10⁵,2.08×10⁶,3.00×10⁴,6.34×10⁵,8.29×10⁴t;（2）污染物排放量较高的省区包括山东、黑龙江、浙江、湖南、江苏、福建和河南,排放量较低的省区包括贵州、宁夏、天津、北京、新疆、重庆、甘肃;（3）预计2021年菌糠焚烧污染物总排放量高达4.25×10⁷t,其对生物质焚烧污染物总排放量的贡献率约为19.82%.我国菌糠露天焚烧污染物排放规模较大,应予以重点关注.     

酸性紫色水稻土颗粒有机质对镉的吸附特性

采集典型的酸性紫色水稻土（APPS）,从中分离出颗粒有机质（POM）,通过批量试验研究POM及其来源土壤Cd²⁺的吸附动力学、等温吸附和热力学特征,通过扫描电镜-能谱仪、傅里叶红外光谱仪等手段及吸附前后镉的形态变化的测定,研究了POM对Cd²⁺的吸附机制.结果表明：POM对Cd²⁺的亲和力远高于其来源土壤.POM及土壤对Cd²⁺的吸附动力学最优模型均为准二级动力学.Langmuir、Freundlich方程均能较好地描述其等温吸附特征,其中对POM,以Freundlich方程更优,表明POM对Cd²⁺的吸附属于多分子层的非均质吸附.吸附热力学参数△G^θ均小于0、△H^θ和△S^θ均大于0,表明吸附属于自发吸热过程.根据△H^θ值及解吸试验判定POM对Cd²⁺的吸附以化学吸附为主,土壤对Cd²⁺的吸附过程以物理吸附为主.吸附平衡后,土壤中可交换态镉比例提高,而POM中交换态和络合态镉比例增加.综上及吸附前后POM的表征结果说明,POM对Cd²⁺的吸附机制包括含氧官能团的络合、离子交换、阳离子-π键、沉淀作用和静电吸附.     

Reactive uptake of NO2 on volcanic particles: A possible source of HONO in the atmosphere

The heterogeneous degradation of nitrogen dioxide (NO₂) on five samples of natural Icelandic volcanic particles has been investigated. Laboratory experiments were carried out under simulated atmospheric conditions using a coated wall flow tube (CWFT). The CWFT reactor was coupled to a blue light nitrogen oxides analyzer (NO_x analyzer), and a long path absorption photometer (LOPAP) to monitor in real time the concentrations of NO₂, NO and HONO, respectively. Under dark and ambient relative humidity conditions, the steady state uptake coefficients of NO₂ varied significantly between the volcanic samples probably due to differences in magma composition and morphological variation related with the density of surface OH groups. The irradiation of the surface with simulated sunlight enhanced the uptake coefficients by a factor of three indicating that photo-induced processes on the surface of the dust occur. Furthermore, the product yields of NO and HONO were determined under both dark and simulated sunlight conditions. The relative humidity was found to influence the distribution of gaseous products, promoting the formation of gaseous HONO. A detailed reaction mechanism is proposed that supports our experimental observations. Regarding the atmospheric implications, our results suggest that the NO₂ degradation on volcanic particles and the corresponding formation of HONO is expected to be significant during volcanic dust storms or after a volcanic eruption.     

武当山夏季颗粒物数浓度谱分布特征及气团来源影响研究

为研究大气边界层中上层大气颗粒物的数浓度谱分布特征及气团来源的影响,于2018年6月利用3080型SMPS粒径谱仪对武当山14.6~660 nm颗粒物数浓度谱进行观测,分析和探讨了其数浓度谱分布及日变化特征,并结合后向轨迹、潜在源贡献因子法（PSCF）与浓度权重轨迹分析法（CWT）探讨对武当山颗粒物数浓度影响较大的外源输送路径和贡献源区.结果表明:①武当山大气颗粒物主要以爱根模态为主,平均数浓度为2 500个/cm3,积聚模态、核膜态平均数浓度分别为2 265、359个/cm3,3种模态数浓度分别占总数浓度的48.79%、44.21%、7.01%.②在新粒子生成日,核膜态数浓度于10:00开始上升,11:00—17:00的核膜态数浓度相对较高,约2 000个/cm3.新粒子生成日ρ（SO₂）与ρ（O₃）的日变化趋势均与核模态数浓度较为相似,表明SO₂和O₃参与光化学反应后的产物（硫酸及有机物）有利于新粒子的生成与增长.新粒子生成日风速、温度均大于非新粒子生成日,但相对湿度较低.③在东部及局地气团影响下大气颗粒物主要以积聚模态为主,数浓度分别为2 311和2 596个/cm3;核模态、爱根模态数浓度在受西北气团影响时最大,数浓度分别为806和3 078个/cm3.④潜在源区分析表明,影响武当山积聚模态数浓度的主要源区为十堰市本地及襄阳市,二者贡献值在840个/cm3以上.研究显示,武当山颗粒物主要以爱根模态为主,颗粒物数浓度日变化主要受大气边界层发展及山谷风的影响,较高的ρ（SO₂）与ρ（O₃）以及高温、低湿及较大的风速均有利于新粒子的生成,周边城市的区域性传输对武当山颗粒物的影响较大.      

深圳市龙岗区大气颗粒物中多溴联苯醚的污染特征研究

为了解深圳市龙岗区大气颗粒物中多溴联苯醚的污染状况,于2017年1月、4月、8月和11月分别采集龙岗区大气颗粒物样品.利用气相色谱-质谱联用仪（GC/MS）对深圳市龙岗区4个功能区（工业区、商业区、居民区和生态区）的80个大气颗粒物样品进行检测,得到PBDEs（多溴联苯醚）8种单体（BDE-28、BDE-47、BDE-99、BDE-100、BDE-153、BDE-154、BDE-183、BDE-209）的质量浓度,同时研究了大气颗粒物中PBDEs质量浓度的时空分布特征.结果表明:①深圳市龙岗区大气颗粒物中ρ（∑₈PBDEs）（∑₈PBDEs为PBDEs 8种单体的加和）范围为0.07~77.80 pg/m3,ρ（∑₈PBDEs）年均值为（6.86±14.17）pg/m3.ρ（BDE-209）范围为0.01~76.23 pg/m3,年均值为（5.10±13.58）pg/m3,BDE-209为主要污染单体.② 4个功能区的ρ（∑₈PBDEs）平均值大小顺序依次为工业区（13.65 pg/m3）>商业区（7.75 pg/m3）>生态区（3.95 pg/m3）>居民区（2.19 pg/m3）,工业区是环境空气颗粒物中PBDEs的主要污染区.③ ρ（∑₈PBDEs）平均值的季节性变化规律为春季（13.32 pg/m3）>冬季（9.18 pg/m3）>秋季（2.17 pg/m3）>夏季（1.51 pg/m3）,符合深圳市亚热带海洋季风气温和气候对环境空气中颗粒物质量浓度的影响规律.研究显示,深圳市龙岗区大气颗粒物中PBDEs质量浓度处于较高水平,污染严重,建议减少含PBDEs产品的生产、使用和运输等活动,或找到更利于环境安全和人体健康的替代品,降低PBDEs对该地区的污染.      

厦门市冬季PM2.5污染情境识别及其与气象条件的关系

为研究厦门市冬季不同PM_2.5污染情境与气象条件和气团轨迹路径特征的关系,结合PM_2.5观测数据,使用AGAGE（Advanced Global Atmospheric Gases Experiment）统计方法识别2014—2018年冬季厦门市PM_2.5观测值、基线值和污染值情境,通过气象数据统计和气团后向轨迹聚类对不同PM_2.5污染情境下气象条件和气团轨迹路径特征进行探究.结果表明:①厦门市冬季不同PM_2.5污染情境下,ρ（PM_2.5）及PM_2.5污染值情境时长占比均呈波动中下降的趋势,具体表现为冬季PM_2.5观测值、污染值和基线值情境下,ρ（PM_2.5）平均值分别从2014年的42.2、90.7、16.4 μg/m3降至2018年的26.3、56.9、8.8 μg/m3,冬季PM_2.5污染值情境时长占比从2014年的10.2%降至2018年的3.0%.②冬季PM_2.5污染值情境下气象要素呈低风速、低气压、高温度、高相对湿度的特征.③冬季到达厦门市的气团轨迹路径中,局地路径由于大气条件稳定易累积形成PM_2.5污染;偏北路径和西北路径易从临近省份携带污染物输入导致PM_2.5污染,属于重要的外源污染输入路径;沿海路径和偏西路径均属于清洁路径,但沿海路径易在福建省北部与偏北路径重合形成污染输入,加强了偏北路径的污染物输送能力.研究显示,近年来厦门市冬季PM_2.5污染有明显减弱趋势,但不利的气象条件和外来污染输入仍会造成PM_2.5污染的发生.      

北京市气温与黑碳和PM2.5对疾病死亡影响的交互效应

通过收集北京市2010~2016年逐日呼吸和心脑血管疾病死亡数据、污染物（BC、PM_2.5、SO₂、O₃和NO₂）日均浓度资料以及同期的气象资料,采用广义相加模型（GAMs）中的主效应模型、非参数二元响应模型和温度分层模型探讨了北京市气温、PM_2.5和BC单效应,以及气温与PM_2.5和BC交互作用分别对呼吸和心脑血管疾病死亡人数的影响.单效应分析结果表明,气温与两种疾病死亡人数的累计暴露-反应关系均呈“J”型分布特征,最适温度为24℃;累计滞后一天情况下PM_2.5和BC的健康效应均最显著,此时PM_2.5和BC浓度每升高四分位间距（IQR）,呼吸系统疾病死亡人数超额增加百分比（ER）分别为2.21%和1.80%,心脑血管疾病死亡人数ER分别为2.02%和1.48%.交互作用的研究结果表明,高温与高浓度的PM_2.5（或BC）对疾病死亡的影响存在协同效应,且高温条件下BC对疾病死亡影响的健康风险大于PM_2.5,当气温大于24℃时,BC和PM_2.5浓度每升高IQR对应的呼吸系统疾病死亡人数ER分别为6.22%和6.17%,心脑血管疾病死亡人数ER分别为5.01%和3.97%.虽然BC只占PM_2.5的一部分,但BC对人群健康的影响不容忽视,应该引起足够的重视.     

长治市沙尘天气污染特征及传输路径解析

以2018年3次沙尘天气为研究对象,分析了PM_2.5和PM₁₀浓度、水溶性离子组分、气象条件和气溶胶光学特征,研究了长治市沙尘天气的典型污染特征和传输路径.结果表明：长治市2018年共8d为受沙尘天气影响日,其中4月份最多（5d）,这与春季大气环流调整,冷暖空气活动频繁有关.沙尘污染发生前一般受西方或西北方冷空气影响,大气层结不稳定,大气环流转为经向环流,平均风速达4m/s以上;沙尘污染过程中PM_2.5/PM₁₀均低于0.3,环境空气中粗颗粒物占比较大,水溶性离子总浓度在PM_2.5中占比下降,Ca²⁺浓度为沙尘污染发生前的4倍以上.冬季沙尘为近地面扩散传输,春夏季沙尘为高空沉降传输,影响范围大,区域传输贡献明显.长治市沙尘重要潜在源区为蒙古国、哈萨克斯坦中部和新疆中北部的荒漠地区,传输路径主要为西北路径和正北路径,其中西北路径为哈萨克斯坦—新疆中北部—内蒙古西部—长治以及新疆中北部—内蒙古西部—长治两条路径,正北路径为蒙古国—内蒙古中部—山西北部—长治.