Machine learning and theoretical analysis release the non-linear relationship among ozone, secondary organic aerosol and volatile organic compounds

Fine particulate matter (PM_2.5) and ozone (O₃) pollutions are prevalent air quality issues in China. Volatile organic compounds (VOCs) have significant impact on the formation of O₃ and secondary organic aerosols (SOA) contributing PM_2.5. Herein, we investigated 54 VOCs, O₃ and SOA in Tianjin from June 2017 to May 2019 to explore the non-linear relationship among O₃, SOA and VOCs. The monthly patterns of VOCs and SOA concentrations were characterized by peak values during October to March and reached a minimum from April to September, but the observed O₃ was exactly the opposite. Machine learning methods resolved the importance of individual VOCs on O₃ and SOA that alkenes (mainly ethylene, propylene, and isoprene) have the highest importance to O₃ formation; alkanes (C_n, n ≥ 6) and aromatics were the main source of SOA formation. Machine learning methods revealed and emphasized the importance of photochemical consumptions of VOCs to O₃ and SOA formation. Ozone formation potential (OFP) and secondary organic aerosol formation potential (SOAFP) calculated by consumed VOCs quantitatively indicated that more than 80% of the consumed VOCs were alkenes which dominated the O₃ formation, and the importance of consumed aromatics and alkenes to SOAFP were 40.84% and 56.65%, respectively. Therein, isoprene contributed the most to OFP at 41.45% regardless of the season, while aromatics (58.27%) contributed the most to SOAFP in winter. Collectively, our findings can provide scientific evidence on policymaking for VOCs controls on seasonal scales to achieve effective reduction in both SOA and O₃.     

超大城市新粒子生成事件对云凝结核贡献分析

高浓度气溶胶在受人类活动影响的污染地区种类和组成非常复杂,因此,其环境和气候效应引起了广泛关注,但在超大城市背景下气溶胶粒子活化成为云凝结核的过程与边界层的相互作用尚不完全清楚.本研究基于北京（BJ）、上海（SH）、广州（GZ）的观测数据,选取3个城市的春季和冬季（北京冬季11月和广州冬季12月的连续观测,以及上海春季4月的加强观测）集成观测气溶胶数据和云凝结核同期观测的变化并结合其他污染物演化规律,对比分析了新粒子生成事件和环境变量演化对3个超大城市云凝结浓度形成的影响.结果表明,以用云凝结核（CCN）浓度与气溶胶（CN）数浓度的比值作为3个城市的活化率,北京CCN数浓度约为（500±200） #·cm^-3,CN最大浓度小于（1.0×10⁴±0.3×10⁴） #·cm^-3,活化率约为0.07%.上海CCN数浓度为（1500±500） #·cm^-3,CN最大浓度小于（98.0×10⁴±0.3×10⁴） #·cm^-3,最大活化率为0.05%.广州CCN数浓度为（150±30） #·cm^-3,CN最大浓度为（24.0×10³±0.3×10³） #·cm^-3,最大活化率为0.03%.本文旨在阐明气溶胶物理化学性质（粒子谱、化学成分、排放源等的时空演变特征）在不同排放源和大气边界层条件的影响下,造成不同类型的排放和输送过程对气溶胶活化率的影响,对比发现新粒子生成（NPF）期间CCN数浓度明显高于非新粒子生成（Non-NPF）时期,证明NPF发生时对CCN的活化率（AR）有显著的提升,在过饱和度SS=0.1%下,北京达到峰值在4×10^-3附近,广州的最大值约为17×10^-4,上海的最大值为3×10^-3.且在NPF期间气溶胶活化率显著增加,3个超大城市在NPF和Non-NPF期间,CCN数浓度与活化率的关系在上海尤其明显,化学成分包括有机物、硝酸盐和硫酸盐等物质也会影响超大城市地区气溶胶粒子的活化率,对比发现3个城市在NPF期间CCN数浓度和活化率都明显区别于其他时段.发现气溶胶的物理和化学性质以及与活化率的直接关系,可用以评估新粒子生成对区域大气环境（如霾）的影响,并估计气溶胶贡献为CCN的间接气候影响.     

2003~2018年四川盆地气溶胶光学厚度空间分异及驱动因子

为揭示四川盆地气溶胶光学厚度（AOD）的空间分布格局并定量评估影响其时空分异的驱动因子,基于2003~2018年（16a） MODIS气溶胶产品数据,采用Mann-Kendall突变检验法,空间自相关,空间热点探测分析和地理探测器等地统计方法分析研究.结果表明：2003~2018年四川盆地AOD总体呈现下降趋势,且突变年为2015年,并依据趋势变化将2003~2018年分为6个时段.四川盆地气溶胶区域性污染特征明显,AOD高值区主要聚集在盆地中部低海拔地区,而AOD低值区则多聚集在盆地边缘高海拔地区.AOD空间分布具有显著的聚集性规律（空间正相关,Moran's I指数>0）,自2012年以来高-高值聚集区面积不断减小,且不同时段聚集区AOD年际变化与AOD值分布变化态势一致.利用主成分分析法优选出8个因子,经地理探测器分析表明,16a来盆地区域AOD时空分异主要是由于城市化和工业化发展水平不均衡引起的.2014~2015年所有驱动因子的驱动力较之前时间段出现11.2%~59.2%的减小,且社会经济因子尤为明显,与2015年为突变年的结论相一致.     

去电子水对牛粪秸秆好氧堆肥进程及细菌群落的影响

通过对普通水进行去电子处理,得到可利用性较强的去电子水,但其对好氧堆肥进程的影响还不明确．在牛粪秸秆好氧堆肥过程中添加去电子水,分析堆肥腐熟进程,并通过细菌群落结构变化揭示其作用的微生物学机理．研究结果表明去电子水处理堆肥的电导率（EC）、腐熟度（E4/E6）和C/N分别比对照组降低了48.7%、43.2%和27.9%,堆肥最高温度和种子发芽指数（GI）分别升高了17.5%、30.6%．同时去电子水提高了Glycomyces、Ammoniibacillus、Flavobacterium、Actinomadura和Geobacillus等优势属的相对丰度,改变了细菌群落的分布．冗余分析表明堆肥不同阶段的细菌优势菌属驱动着堆肥温度、pH、EC的变化,提高GI,促进堆肥腐熟．总之,加入去电子水有利于调节堆肥环境,缩短堆肥周期,并增加优势属的相对丰度,提高堆肥产品的稳定性．     

活性污泥系统聚糖菌的富集与菌群多样性分析

在实验室规模续批式反应器(SBR)内,采用人工配水作为系统进水,以乙酸钠为唯一碳源,限制进水磷浓度,调整适宜的运行方式对活性污泥进行驯化,培养富集聚糖菌。90 d的培养过程中,系统的进水COD浓度始终维持在260mg/L左右,进水PO3-4-P浓度从20 mg/L逐渐降至2 mg/L,系统除磷能力逐渐丧失。系统内活性污泥的TP/TSS从40.5%降至10.4%,污泥中的糖原/TSS从14.5%增至38.2%,同时COD去除率能保持在90%以上,说明系统中成功富集聚糖菌。采用454高通量测序法分析该系统的活性污泥菌群结构,发现α-proteobacteria,β-proteobacteria,γ-proteobacteria 3类细菌占微生物总量的比例达83.78%。在属的等级上,Tepidicella占活性污泥菌群的比例最高,为20.60%。     

微咸水灌溉下微生物菌肥对盐渍土理化性质和细菌群落的影响

微生物菌肥改良盐渍土具有高效、绿色环保等优势,同时施加微生物菌肥是安全利用微咸水的有效方式.试验基于河套灌区中度盐渍土,以枸杞为指示植物,在微咸水灌溉条件下设置施加不同微生物菌肥量F1(4 500 kg·km^-2)、 F2(7 500 kg·km^-2)、 F3(10 500 kg·km^-2)和无菌肥(CK)这4个处理,研究枸杞4个关键生育期(开花期、果实膨大期、盛果期和落叶期)不同微生物菌肥施用量对土壤盐基离子、水分、 pH值、养分和细菌群落的影响.结果表明,相较CK, F1仅显著降低了前2个生育期Na⁺含量(P<0.05),而F2和F3均显著降低全生育期Na⁺含量(P<0.05),平均降低33.66%和57.98%; F3显著提高了全生育期的土壤含水率(MC)、有机质(OM)、碱解氮(AN)和速效磷(AP)含量(P<0.05).枸杞生育旺盛期,F3的Shannon指数较CK提高了4.41%;土壤优势菌门为变形菌门、拟杆菌门和放线菌门,优势菌属为鞘脂单胞菌属和...     

黄河下游谷子花生间作农田土壤细菌群落结构与功能预测

通过明确谷子花生4:4间作对黄河下游农田土壤细菌群落结构及其多样性的影响,探索农田土壤肥力对谷子花生间作模式响应的微生态变化特性,为促进黄河下游农田生态修复和耕地质量提升提供参考依据.采用Illumina MiSeq高通量测序技术与QIIME 2平台,分析单作谷子(SM)、单作花生(SP)、间作谷子(IM)、间作花生(IP)和谷子花生间作(MP)这5种土壤的细菌群落组成差异及其影响因素,并预测其生态功能.结果表明,间作土壤细菌群落α多样性与单作存在差异,但不显著, β多样性则具有显著差异(P<0.05); 所有土壤样品共获得7081 ASV,划分为34门、109纲、256目、396科、710属和1409种,其中共有的ASV为727个,在5种土壤中占24.5%~27.8%; 谷子花生间作及其单作土壤细菌群落的菌门组成相似,但相对丰度各异; 5种土壤均以放线菌门、变形菌门、酸杆菌门和绿弯菌门为主,相对丰度可达79.40%~81.33%; 土壤有机碳和碱解氮分别是引起5种土壤细菌群落结构门、属水平产生差异的最主要因子; 通过PICRUSt功能预测发现,初级功能新陈代谢的相对丰度最大(78.9%~79.3%),次级功能外源生物降解与代谢的相对丰度波动最大(CV=3.782%); 在BugBase表型方面,间作谷子或花生土壤较相应单作的氧化胁迫耐受细菌相对丰度增加,且间作谷子土壤较单作谷子显著增加(P<0.05); 氧化胁迫耐受、革兰氏阳性及需氧三类表型细菌间两两极显著正相关(P<0.01),且三者均与潜在致病性、革兰氏阴性及厌氧呈极显著负相关(P<0.01).由此可见,谷子花生间作改变了土壤细菌群落多样性、丰富度和代谢功能,存在降低潜在土壤病害发生的可能性,可用于调控土壤微生态环境,以推动黄河下游农田生态修复和农业可持续发展.     

石家庄一次沙尘大气污染物与边界层相互作用

针对2020年5月11~12日华北平原出现的一次沙尘过程,使用云高仪和空中国王-350飞机观测平台观测了气溶胶后向散射系数、气象要素、黑碳气溶胶（BC）和0.1~3.0μm气溶胶粒径分布的垂直结构,并结合FY-4A卫星数据、大气污染物数据（PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂、CO和O₃）、地面气象数据和探空数据,探究了此次沙尘过程中大气污染物和边界层结构的相互作用机制.结果表明,由于逆温层的存在,沙尘在石家庄上空维持在>1km的高度,因此对地面污染物的影响较小.沙尘期间石家庄PM₁₀的平均质量浓度为166.3μg/m³,分别是沙尘前和沙尘后的2.7倍和1.5倍.沙尘过程对边界层结构影响较大.沙尘期间在沙尘层附近形成一层RH较小、风速较大、气溶胶含量较高的“穹顶”结构,阻碍了大气边界层的发展.“穹顶”结构使得贴地逆温消失,有利于近地面污染物的扩散.沙尘层内BC和气溶胶数浓度较高,最大浓度接近地面观测浓度.沙尘过程对不同高度气溶胶数浓度谱谱型影响较小,沙尘层使得0.4~3μm气溶胶数浓度显著增加.     

北京森林BVOCs排放特征及对区域空气质量的影响

利用林业二类调查蓄积资料,广泛调研植物源挥发性有机物（BVOCs）排放因子的最新研究成果,运用光温影响模型对北京森林BVOCs排放特征进行研究,并分析其对区域空气质量的影响.结果显示,2015年北京森林BVOCs排放量平均值为27.97×10⁹g C/a,变化域值范围为（9.46~76.45）×10⁹g C/a,其中异戊二烯、单萜烯和其他VOCs贡献率分别为75.09%、15.62%和9.29%.不同树种间BVOCs排放量差异较大,杨树和栎树是主要的异戊二烯排放源,贡献率分别为63.16%和25.92%;油松是主要的单萜烯排放源,贡献率为40.90%.不同龄级林对BVOCs排放的贡献不同,中龄林贡献率最大,占总量的39.14%.BVOCs排放呈夏季高、冬季低的特征,春、夏、秋、冬排放量分别占全年的12.55%、77.48%、9.76%和0.21%.BVOCs对O₃生成潜势的贡献量为240.51×10⁹g,其中异戊二烯占92.66%,是主要的贡献者;对二次有机气溶胶（SOA）生成潜势的贡献量为1.73×10⁹g,异戊二烯和单萜烯分别占24.26%和75.73%.研究表明,北京森林BVOCs排放会导致大气年均SOA浓度增加0.94μg/m³,O₃浓度上升9.01μg/m³,特别是对夏季O₃污染具有较大贡献.建议城市绿化时应从有助于空气质量改善的角度考虑树种的VOCs排放能力.     

干气溶胶复折射率的参数化方案

基于成都市2017年10~12月WS600一体式气象站、AURORA-3000积分浊度计、AE-31黑碳仪以及GRIMM180环境颗粒物监测仪的地面逐时观测数据,结合Mie散射理论数值改进算法与免疫进化算法反演了550nm波长处干气溶胶复折射率（DACRI）的实部（n_re）和虚部（n_i）.通过分析DACRI反演结果与颗粒物质量浓度之比（BC/PM₁,BC/PM_2.5,BC/PM₁₀,PM₁/PM_2.5,PM₁/PM₁₀和PM_2.5/PM₁₀）之间的相关性,利用逐步线性回归方法分别构建了n_re和n_i的参数化方案. n_re和n_i的参数化方案拟合值与实测值之间的相关系数（R）分别为0.54和0.85（P<0.0001）,平均相对误差（MRE）分别为2.31%和15.18%.此外,利用该参数化方案计算的DACRI模拟了一次灰霾演化过程中干气溶胶的散射系数b_sp和吸收系数b_ap,其模拟值与实测值之间的相关系数分别为0.98和0.91（P<0.0001）,平均相对误差分别为7.43%和14.97%.