长三角沙尘中气溶胶粒径分布及化学组分特征

基于PM、10nm~10μm气溶胶数谱、水溶性离子和气象要素数据,分析了2017年5月3日~8日一次沙尘远距离输送过程中长三角地区气溶胶粒径分布及其化学组成的污染特征.结果表明,此次沙尘伴随天气系统由北往南的传输过程中,PM的浓度逐渐降低,但是高浓度PM持续时间逐渐增加.沙尘在呼和浩特市影响时间为38h,而在南京的影响时间超过60h.沙尘期间气溶胶数浓度谱的峰值向大粒径段偏移,沙尘和非沙尘期间峰值分别位于33和26nm.表面积浓度谱在非沙尘期间为三峰型分布,但是在沙尘期间为四峰型分布.在沙尘期间PM_2.5和PM₁₀中水溶性离子的排序为Ca²⁺ > NH₄⁺ > SO₄^2- > NO₃^- > Mg²⁺ > Na⁺ > Cl^- > NO₂^- > K⁺ > F^-,非沙尘期间为NH₄⁺ > SO₄^2- > NO₃^- > Mg²⁺ > Ca²⁺ > Cl^- > NO₂^- > K⁺ > Na⁺ > F^-.沙尘期间不同水溶性离子的浓度变化不同,沙尘天PM_2.5和PM₁₀中Ca²⁺浓度分别是非沙尘天的9.5和13.7倍,Na⁺分别是非沙尘天的4.4倍和4.6倍.沙尘天PM_2.5和PM₁₀中Ca²⁺占总离子的比例分别为24.7%和24.9%,是非沙尘天的4.9和5.7倍.NO₃^-在PM₁₀中的占总离子的比例为18.7%,高于非沙尘天（13.9%）,但是在PM_2.5中占总离子的比例仅为7.9%,低于非沙尘天（13.2%）.沙尘天F^-、Cl^-、SO₄^2-、NH₄⁺和K⁺离子在PM_2.5和PM₁₀中所占总离子的比例均低于非沙尘天.     

青岛大气降水中微量元素的浓度及溶解度

利用2016年6月~2017年5月在青岛采集的35个降水样品,分析其中8种微量元素的总态和溶解态浓度,讨论了大气降水中微量元素的浓度及其溶解度的变化特征,并探讨了影响大气降水中微量元素溶解度的因素.结果表明,青岛降水中微量元素的总态浓度以Al和Fe的最高,其次是Zn、Mn、Ba、Pb、Sr、V的较低;溶解态浓度以Zn的最高,其次是Al、Mn、Fe、Ba、Sr、Pb和V的较低;溶解度以地壳元素Al和Fe的最低,为5%左右,受到人为源影响的元素溶解度相对较高,Pb和Ba的为10%~40%,Mn和Sr的为20%~60%,Zn和V溶解度最高,平均约为55%.季节变化显示不同元素总态和溶解态浓度基本呈现冬、春季明显高于夏、秋季,溶解度基本表现为春季最高.持续降雨的前后期微量元素的总态和溶解态浓度均呈现明显降低,但溶解度的变化趋势在不同降雨过程中不一致,pH变化是控制降水中微量元素溶解度的主要因子.     

珠三角地区利用PM2.5反演气溶胶数浓度谱方法

大气气溶胶数浓度谱分布(PNSD)对于大气辐射和光学计算至关重要,利用目前普遍观测的气溶胶质量浓度(PM_(2.5))来反演计算PNSD,能有效补充PNSD观测的不足,对于需要PNSD信息的研究工作如大气能见度计算等有重要的实用价值.本文利用2014年11月～2015年1月在广州城市站进行同期连续观测的干气溶胶粒子的PM_(2.5)、PNSD数据进行客观分析,建立了一种使用PM_(2.5)反演PNSD的方法,并评估了该方法的适用性.结果表明该反演算法具有较好地适用性和稳定性,对于积聚模态的PNSD反演效果较好,但对于PM_(2.5)高浓度的反演结果差异较大.该反演方法将为珠三角地区的大气能见度计算和应用提供有利的依据和支撑.     

2001～2017年全国气溶胶光学厚度时空分布及变化趋势

为探究全国大气气溶胶光学厚度（AOD）的分布及变化特征,利用最新的MODIS/Terra C6.1 550 nm AOD月数据分析了2001~2017年全国AOD的时空分布及变化趋势.结果表明,空间特征：年均AOD空间分布呈现两个显著的高值中心和低值中心,第一高值中心位于以人为气溶胶为主的华北平原、华中地区、长三角地区、珠三角地区和四川盆地,第二高值中心位于以尘埃气溶胶为主的塔克拉玛干沙漠地区,两个低值中心分别位于内蒙古地区东部至东北地区北部以及青藏高原.时间特征：各区域AOD峰值主要出现在春、夏季,塔克拉玛干沙漠地区、四川盆地和珠三角地区AOD在3~4月达到峰值,华北平原、华中地区和长三角地区AOD在5~7月达到峰值.趋势特征：2001~2006年,我国西北地区和内蒙古地区AOD呈现减少趋势,我国中东部地区和西南地区东部AOD呈现增长趋势.2007~2012年,青藏高原和塔克拉玛干沙漠地区AOD变化趋势由减少转为增长,华北平原和四川盆地AOD的增幅减弱,长三角地区AOD呈现弱的下降趋势.2013~2017年,我国大部地区AOD呈显著地下降趋势.     

北京春季亚微米气溶胶的化学组分、特性及有机气溶胶来源解析

基于颗粒物化学组分监测仪(Aerosol Chemical Speciation Monitor,ACSM)的在线实时观测,对北京春季亚微米气溶胶(PM_1)的化学组分和特性进行分析,并利用PMFME-2(Positive Matrix FactorizationMultilinear Engine)源解析模式对其中的有机物进行来源解析。结果表明,在观测期间PM_1的浓度变化范围为2.40-249.10μg·m~(-3),平均浓度58.0μg·m~(-3),其中有机物为主要组分,占比41.4%。有机物的来源包括四个一次源:机动车排放源(hydrocarbon-like organic aerosol,HOA)、烹饪源(cooking organic aerosol,COA)、燃煤燃烧源(coal combustion organic aerosol,CCOA)、生物质燃烧源(biomass burning organic aerosol,BBOA)和一个二次有机源(oxygenated organic aerosol,OOA)。通过不同污染事件的对比结果表明,二次气溶胶在重污染期所占比重会明显上升,并且静稳气象条件也对污染的形成产生重要影响。     

Emission factors, ozone and secondary organic aerosol formation potential of volatile organic compounds emitted from industrial biomass boilers

To evaluate the potential benefits of biomass use for air pollution control, this paper identified and quantified the emissions of major reactive organic compounds anticipated from biomass-fired industrial boilers. Wood pellets(WP) and straw pellets(SP) were burned to determine the volatile organic compound emission profiles for each biomass-boiler combination. More than 100 types of volatile organic compounds(VOCs) were measured from the two biomass boilers. The measured VOC species included alkanes, alkenes and acetylenes, aromatics, halocarbons and carbonyls. A single coal-fired boiler(CB) was also studied to provide a basis for comparison. Biomass boiler 1(BB1) emitted relatively high proportions of alkanes(28.9%–38.1% by mass) and alkenes and acetylenes(23.4%–40.8%),while biomass boiler 2(BB2) emitted relatively high proportions of aromatics(27.9%–29.2%)and oxygenated VOCs(33.0%–44.8%). The total VOC(TVOC) emission factors from BB1(128.59–146.16 mg/kg) were higher than those from BB2(41.26–85.29 mg/kg). The total ozone formation potential(OFP) ranged from 6.26 to 81.75 mg/m~3 with an average of 33.66 mg/m~3 for the two biomass boilers. The total secondary organic aerosol potential(SOAP) ranged from 61.56 to 211.67 mg/m~3 with an average of 142.27 mg/m~3 for the two biomass boilers.The emission factors(EFs) of TVOCs from biomass boilers in this study were similar to those for industrial coal-fired boilers with the same thermal power. These data can supplement existing VOC emission factors for biomass combustion and thus enrich the VOC emission inventory.     

黄水溪砷环境地球化学迁移行为及其细菌群落分析

湖南石门雄黄矿区As（砷）污染问题由来已久,黄水溪更是长期受矿区影响.为进一步指导对矿区As污染的综合治理,通过分析河流As质量浓度及其通量、沉积物ATR-FTIR（衰减全反射傅里叶红外光谱）及其溶解释放As的能力、沉积物细菌群落多样性,对黄水溪石门雄黄矿河段中As的地球化学迁移行为及其河流沉积物的生态风险进行了调查.结果表明:①石门雄黄矿区河段水系中ρ（As_T）为0.28~10.43 mg/L,并且主要以As（Ⅴ）形式存在,少量为As（Ⅲ）.②As年通量在该河段区域增加约5.71 t.③ATR-FTIR分析沉积物显示,463、875和910 cm-1处吸收带来自AsO₄3-（砷酸根）的振动,775和796 cm-1处吸收带来自AsO₃3-（亚砷酸根）的振动,表明该沉积物中存在含As矿物.④在沉积物溶解试验中同时释放As（Ⅴ）和As（Ⅲ）,振荡6 h后ρ[As（Ⅴ）]和ρ[As（Ⅲ）]分别达0.014~0.550和0.002~0.291 mg/L.⑤沉积物的细菌群落多样性分析显示,黄水溪As污染已对水生生态系统造成了一定的影响,表现为ρ（As_T）较高水环境影响下,沉积物细菌群落丰富度和多样性减少,同时出现未鉴别属;变形菌门（Proteobacteria）和拟杆菌门（Bacteroidetes）是黄水溪沉积物中的优势菌群.研究显示,黄水溪中As主要迁移途径可能为,在废弃选矿区域段含As尾矿颗粒进入河道,之后溶解进入水环境,在下游河段又再次被吸附/沉淀,并且吸附的As并不稳定,易再次释放.      

干气溶胶复折射率的参数化方案

基于成都市2017年10~12月WS600一体式气象站、AURORA-3000积分浊度计、AE-31黑碳仪以及GRIMM180环境颗粒物监测仪的地面逐时观测数据,结合Mie散射理论数值改进算法与免疫进化算法反演了550nm波长处干气溶胶复折射率（DACRI）的实部（n_re）和虚部（n_i）.通过分析DACRI反演结果与颗粒物质量浓度之比（BC/PM₁,BC/PM_2.5,BC/PM₁₀,PM₁/PM_2.5,PM₁/PM₁₀和PM_2.5/PM₁₀）之间的相关性,利用逐步线性回归方法分别构建了n_re和n_i的参数化方案. n_re和n_i的参数化方案拟合值与实测值之间的相关系数（R）分别为0.54和0.85（P<0.0001）,平均相对误差（MRE）分别为2.31%和15.18%.此外,利用该参数化方案计算的DACRI模拟了一次灰霾演化过程中干气溶胶的散射系数b_sp和吸收系数b_ap,其模拟值与实测值之间的相关系数分别为0.98和0.91（P<0.0001）,平均相对误差分别为7.43%和14.97%.     

北京森林BVOCs排放特征及对区域空气质量的影响

利用林业二类调查蓄积资料,广泛调研植物源挥发性有机物（BVOCs）排放因子的最新研究成果,运用光温影响模型对北京森林BVOCs排放特征进行研究,并分析其对区域空气质量的影响.结果显示,2015年北京森林BVOCs排放量平均值为27.97×10⁹g C/a,变化域值范围为（9.46~76.45）×10⁹g C/a,其中异戊二烯、单萜烯和其他VOCs贡献率分别为75.09%、15.62%和9.29%.不同树种间BVOCs排放量差异较大,杨树和栎树是主要的异戊二烯排放源,贡献率分别为63.16%和25.92%;油松是主要的单萜烯排放源,贡献率为40.90%.不同龄级林对BVOCs排放的贡献不同,中龄林贡献率最大,占总量的39.14%.BVOCs排放呈夏季高、冬季低的特征,春、夏、秋、冬排放量分别占全年的12.55%、77.48%、9.76%和0.21%.BVOCs对O₃生成潜势的贡献量为240.51×10⁹g,其中异戊二烯占92.66%,是主要的贡献者;对二次有机气溶胶（SOA）生成潜势的贡献量为1.73×10⁹g,异戊二烯和单萜烯分别占24.26%和75.73%.研究表明,北京森林BVOCs排放会导致大气年均SOA浓度增加0.94μg/m³,O₃浓度上升9.01μg/m³,特别是对夏季O₃污染具有较大贡献.建议城市绿化时应从有助于空气质量改善的角度考虑树种的VOCs排放能力.     

石家庄一次沙尘大气污染物与边界层相互作用

针对2020年5月11~12日华北平原出现的一次沙尘过程,使用云高仪和空中国王-350飞机观测平台观测了气溶胶后向散射系数、气象要素、黑碳气溶胶（BC）和0.1~3.0μm气溶胶粒径分布的垂直结构,并结合FY-4A卫星数据、大气污染物数据（PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂、CO和O₃）、地面气象数据和探空数据,探究了此次沙尘过程中大气污染物和边界层结构的相互作用机制.结果表明,由于逆温层的存在,沙尘在石家庄上空维持在>1km的高度,因此对地面污染物的影响较小.沙尘期间石家庄PM₁₀的平均质量浓度为166.3μg/m³,分别是沙尘前和沙尘后的2.7倍和1.5倍.沙尘过程对边界层结构影响较大.沙尘期间在沙尘层附近形成一层RH较小、风速较大、气溶胶含量较高的“穹顶”结构,阻碍了大气边界层的发展.“穹顶”结构使得贴地逆温消失,有利于近地面污染物的扩散.沙尘层内BC和气溶胶数浓度较高,最大浓度接近地面观测浓度.沙尘过程对不同高度气溶胶数浓度谱谱型影响较小,沙尘层使得0.4~3μm气溶胶数浓度显著增加.