重金属在河口区潮汐界面与盐度界面响应规律研究

河口潮汐、盐度、悬浮颗粒物特征因影响化学物质在水体与其他介质之间分配行为,使得咸淡水生物利用度上产生差别,造成咸淡水水质基准标准的差异.重金属如铜,锌,铅,镉和铬等指标由于广泛分布在淡水及海水中,在较高的浓度下可具毒性效应,是现行《地表水环境质量标准》(GB 3838-2002)和《海水水质标准》(GB 3097-1997)常规监测项目.本研究以大辽河口为例,探索这些重金属指标在咸淡水河口区衔接情况和响应规律.首先,基于生物、化学和地质地理相似性确定潮汐界面(TCI)和河海边界(FSI)的位置,划分为潮汐淡水区及混合区.其次,分析了一个潮汐周期内重金属指标的变化特征,以及潮汐淡水区及混合区内盐度和悬浮颗粒物对分配系数Kd的影响,结果表明砷、镉和铬等指标更易受盐度的影响,而锌、铜、铅和镍等指标更易受悬浮颗粒物和潮汐状态的影响.最后,结合潮汐状态和分配系数研究结果,根据这些指标在TCI和FSI的变化趋势,归纳为两类响应规律:第一类如砷、镉和铬等指标,这类指标在FSI具有明显的突变点;第二类如锌、铜、铅和镍等指标,从TCI开始发生变化.两类指标在水相-沉积相-颗粒相介质的分配行为表明颗粒相和沉积相具有相似的变化趋势,尤其颗粒相中的重金属浓度,取决于悬浮颗粒物的浓度,指标响应差异主要存在于水相中.通过本研究识别出易受不同环境因子(如盐度和SS)控制的敏感指标,提出需关注河口本身特征造成的指标背景差异的必要性,将有助于我国现行水质标准制定、修订工作的实施和开展.     

上海崇明地区大气分形态汞污染特征

2014年3月~2015年2月对上海崇明东滩湿地公园的气态零价汞(GEM)、活性气态汞(RGM)和颗粒态汞(PBM)分别进行了为期1a的连续监测.GEM、RGM和PBM的年平均浓度分别为(2.75±1.13)ng·m~(-3)、(13.39±15.95)pg·m~(-3)和(21.89±40.42)pg·m~(-3),明显高于对应北半球背景值浓度.GEM浓度在夏季最高(3.65 ng·m~(-3)),受自然源排放影响较大,秋冬季较低,受人为源排放影响较大;RGM浓度在春季最高,冬季最低,主要受风速风向的影响;PBM浓度在秋冬季节明显高于其他季节,受秋冬季节较多的细颗粒物重污染过程的影响.GEM和PBM浓度均夜间较高,白天较低,主要受空气气团混合作用影响.RGM浓度在下午较高,主要是由于GEM在下午的光氧化作用加强,利于RGM的生成.GEM和PBM浓度在偏西风向上浓度较高,受上海、江苏等地人为源排放影响较大.RGM浓度在东南风向上浓度明显高于其他方向,这是因为RGM主要来源为人为排放,其浓度受风速影响较大,东南风向上平均风速较小,持续的弱风及停滞的空气不利于RGM的扩散.     

电化学还原-氧化工艺降解4-氯酚的毒性研究

采用紫外光还原法制备了Pd-Fe/石墨烯催化阴极,并以Ti/IrO_2/RuO_2为阳极,构成三电极体系(双阴极)和两电极体系(单阴极)的电化学还原-氧化降解工艺,分别对4-氯酚进行降解.采用离子色谱、高效液相色谱、TOC仪对4-氯酚降解过程中中间产物及其浓度进行测定.根据公式计算降解过程中理论计算毒性值,应用发光细菌法测定降解过程中的实际毒性值,对理论计算毒性值与实际毒性值进行比较,分析不同体系下降解过程中毒性的变化规律.结果表明,两种工艺体系在最佳降解条件下,阴极室毒性均呈下降的趋势,由于降解过程中在阳极室生成高毒性的苯醌,阳极室毒性均先升高后降低.通过相关性分析得到,两种体系理论计算毒性与实际毒性在P=0.01水平下,相关性系数均为1,显著相关,表明降解过程中实际毒性的测定结果真实可靠.降解至120 min时,三电极体系毒性小于两电极体系,表明三电极体系优于两电极体系.据此提出实际毒性测定方法在电化学还原-氧化工艺降解氯酚类有机废水毒性测试的工业应用中有着广泛的前景.     

连续流反应器短程硝化的快速启动与维持机制

如何快速稳定地启动短程硝化工艺对低C/N比废水的处理具有十分重要的实际应用价值.针对城市污水厂以连续流工艺为主的现状,故对连续流反应器短程硝化的快速启动与维持进行研究.结果表明,利用间歇曝气,依次控制3个阶段的停/曝时间(15 min/45 min、45 min/45 min和30 min/30 min),连续流反应器经过60 d左右的运行,可以成功实现短程硝化的快速启动.控制停/曝时间为30 min/30 min,进水氨氮浓度为50或100 mg·L~(-1)时,亚硝化率分别可达90%或95%.另外,间歇曝气有利于抑制硝化菌(NOB)的活性,而缩短水力停留时间(HRT)可淘洗出NOB,两者结合可以更好地维持短程硝化.     

京津冀地区主要排放源减排对PM2.5污染改善贡献评估

研究选取2012年1月和7月作为冬夏两季代表时段,利用CMAQ/2D-VBS模型分析了冬夏两季京津冀地区主要排放源减排30%对改善区域PM_(2.5)污染的效果.结果表明,工业源对PM_(2.5)污染的贡献最大,其次是民用源,但工业源单位减排量贡献低于民用源,交通源和电厂源的整体贡献和单位减排量贡献均较小.工业部门内贡献最大的为钢铁冶金行业,其次是水泥、工业锅炉、炼焦、石灰砖瓦和化工行业.与各部门各物种排放量的比较反映出各排放源贡献大小与其一次PM_(2.5)排放水平高度相关.因京津冀地区冬季NO_x减排对PM_(2.5)形成的促进作用,以及冬季较弱的大气垂直扩散作用,各排放源夏季减排比冬季普遍更有效,交通源、电厂源以及工业源中的水泥、工业锅炉和石灰砖瓦行业夏季减排效果相比冬季优势明显.民用源由于采暖季排放较高而冬季贡献更明显,农业源因秸秆开放燃烧量大,冬季单位减排量贡献十分显著.从同等幅度减排考虑,应将工业源作为控制重点,优先控制其一次PM_(2.5)排放,在部门内进一步重点控制钢铁冶金行业的NO_x和SO_2排放、水泥行业的夏季NO_x排放以及炼焦行业的SO_2和NMVOC排放.民用源排放应着重在冬季采暖期控制.     

3种生物滞留设计对城市地表径流溶解性氮的去除作用

城市地表径流溶解性氮(N)的有效控制具有挑战性.2015构建了3种不同设计的生物滞留设施:壤砂种植紫穗狼尾草(CB)、壤砂种植紫穗狼尾草设置饱和带(MB1)、壤砂种植紫穗狼尾草设置饱和带并添加10%木块(MB2).在模拟城市地表径流水文、水质变化条件下,研究3种生物滞留种植植物、设置饱和带以及添加碳源对城市地表径流溶解性N(NH_4~+-N、NO_3~--N)的去除作用.通过为期1年试验监测表明,在进水NH_4~+-N浓度平均值为(5.45±2.21)mg·L-1情况下,3种生物滞留对NH_4~+-N均具有显著的去除作用(去除率95%).基质吸附、硝化与植物吸收是生物滞留有效去除城市地表径流NH_4~+-N的主要途径.在进水NO_3~--N平均值为(5.88±2.32)mg·L-1情况下,CB、MB1和MB2出水NO_3~--N浓度的平均值分别为(4.04±2.64)、(0.84±1.18)和(0.26±0.48)mg·L-1,相应去除率分别为31.3%、85.7%和95.6%.生物滞留种植紫穗狼尾草、设置饱和带以及添加碳源均可显著降低出水NO_3~--N浓度,减少NO_3~--N淋溶输出,提高NO_3~--N去除率.植物吸收和微生物反硝化是生物滞留去除NO_3~--N的主要途径.进水NO_3~--N浓度、水量、间隔天数是影响生物滞留出水NO_3~--N浓度的主要因素.生物滞留种植紫穗狼尾草、设置饱和带并添加碳源,在水文、水质变化情况下,仍可有效去除城市地表径流溶解性N.     

SCAR处理城市生活污水的效能及其微生物群落动态分析

利用强化循环厌氧反应器(SCAR)处理模拟城市生活污水,研究不同负荷条件下的反应器运行特征、污泥特性及微生物种群结构.结果表明,水力停留时间(HRT)为6 h可以作为反应器高效运行的关键控制参数,该条件下污水化学需氧量(COD)去除率达到75%以上.随着反应器容积负荷的逐渐提高,颗粒污泥中辅酶F420和产甲烷活性(SMA)逐渐增加,胞外聚合物(EPS)含量也不断提高,其中紧密黏附EPS(TB-EPS)含量的增加尤其明显.厌氧颗粒污泥性状和反应器对污染物的去除效率同时受到污泥负荷和HRT的影响,微生物的群落结构及其在反应器中的空间分布也受到污泥负荷的影响,不同代谢特征微生物在反应器不同空间位置的相对丰度随着污泥负荷的调整而改变.     

EDTA优化纳米Pd/Fe对2,4-D的催化脱氯研究

采用EDTA优化纳米Pd/Fe催化脱氯水中2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D),并考察了EDTA投加浓度、pH、钯化率、温度等因素对2,4-D还原的影响.结果表明,EDTA的加入络合了纳米Pd/Fe在催化脱氯过程中生成的铁离子,抑制纳米Pd/Fe颗粒表面钝化层的形成,提高了体系的反应活性.适宜的EDTA浓度、低pH、高钯化率、低温等有利于2,4-D的还原脱氯.当EDTA浓度为25.0 mmol·L-1,纳米铁含量为1.0 g·L-1,初始pH=4.3、钯化率为0.5%,温度为25.0℃,搅拌速率为200 r·min~(-1)时,反应50 min,10.0 mg·L-1的2,4-D去除率及苯氧乙酸(PA)生成率均达到100%.     

喷射时刻对柴油甲醇组合燃烧发动机颗粒物排放的影响

为了进一步减少甲醇掺烧后的柴油机颗粒物排放,在一台由增压中冷的高压共轨柴油机改造成的柴油甲醇组合燃烧(DMCC—diesel/methanol compound combustion)发动机上详细研究了柴油喷射时刻对两种燃料共燃时的颗粒物生成及其排放的影响.试验工况选择重型柴油机常用的A50工况.试验结果表明,当柴油在上止点后喷射时,颗粒物排放的数量浓度随着甲醇替代率的增加而减少,当上止点前喷射时,颗粒物的数量浓度先减少后增加.随着喷射时刻的提前,颗粒中超细颗粒所占比例增大.随着喷射时刻的推迟,甲醇替代率降低颗粒物质量浓度的作用增强,同时甲醇替代率降低颗粒物几何平均直径的作用减弱.     

不同季节气象条件对北京城区高黑碳浓度变化的影响

利用2013年至2015年北京城区黑碳气溶胶(下文统称为"BC")和PM2.5观测资料,结合地面气象观测资料、ECMWF边界层高度再分析资料和FNL/NCEP不同高度风速再分析资料,讨论了BC质量浓度及其在PM_(2.5)质量浓度中所占比例(下文统称"黑碳占比")的季节、月、日变化特征,并通过计算北京城区BC浓度与不同高度风速的相关矢量,分析了气象条件和外来输送对北京城区BC浓度变化的影响.结果发现:研究时段内北京城区BC浓度平均值为(4.77±4.49)μg·m~(-3);黑碳占比为8.23%±5.47%.BC浓度和黑碳占比在春、夏季低,秋、冬季高,其日变化特征在4个季节均为"白天低夜间高"的单峰型特征.随着PM_(2.5)浓度的升高,BC浓度增大,黑碳占比减小.当北京地区风向为东北、东北偏东、东南和西南偏西(主风向)时,BC浓度与风速和边界层高度均呈反向变化,即随风速和边界层高度的增大而减小.另外不同季节BC浓度随风速变化的临界值及其变化速率不同.冬季高BC浓度时段,北京城区BC浓度在低层大气的关键影响区分别位于河北南部与山东交界地区以及河北西北部与山西内蒙交界地区;高空关键影响区主要位于北京以西的河北西部、山西北部和内蒙古地区.