大气气溶胶酸式硫酸盐的FTIR研究

在详细分析了硫酸盐和酸式硫酸盐的红外光谱特征的基础上,利用傅利叶变换红外光谱仪,ＫＢｒ压片的制样方式,选择７５０－５００ｃｍ＾－１作为定量范围,对１９９４年春,夏、冬和１９９５年春季北京中关村地区气溶胶样品中的ＳＯ４＾２－和ＨＳＯ４＾－进行了定量测定,ＳＯ４＾２－和ＨＳＯ４＾－在大气中的含量分别为２．５６至６０．４μｇ＝ｍ＾３和未检出至５．７μｇ／ｍ＾３,从而建立了直接测定大气气溶胶中酸式硫酸盐的     

广州市气溶胶中多环芳烃分布、季节性变化及来源判识指标

多环芳烃（PAH）具致癌特性,研究气溶胶中的PAH在不同功能区中的分布、变化及来源,具有重要意义。使用大流量总悬浮颗粒采样器,在广州市区5个代表性功能区采集季节性气溶胶样品共25个。用GC-FID、GC-MSD定量和半定量分析PAH组份。研究区气溶胶中检测出23种母核PAH,50多种烷基PAH。优先控制的PAH含量随功能区和季节而变化,其秋、夏季平均浓度具工业区＞商业区＞交通区＞化工区的分布特征,秋季优控PAH浓度高于春、夏季。根据荧蒽／芘和间四联苯／荧蒽比值等指标判别,区内PAH主要来源于油、煤类等燃料的不完全燃烧。     

一次沙尘事件对沿海及海洋大气气溶胶中金属粒径分布的影响

于2016年3~4月在青岛、东海及西北太平洋连续采集了气溶胶分级样品,测定了样品中Al、Na、Fe、Mg、K、Cu、Pb、Cd等金属元素的浓度,分析了沙尘事件下气溶胶中金属元素的粒径分布特征,并初步讨论了气溶胶中金属来源及影响因素.结果表明,受此次沙尘事件影响青岛近岸样品中Al、Fe、K、Na、Cu、Pb的浓度增加了85%~1400%,而金属Cd浓度降低8%;海洋样品中Al、Fe、K、Cu、Pb、Cd浓度增加了163%~4580%,而Na浓度降低62%.沙尘对气溶胶中金属元素的粒径分布影响显著,青岛近岸和海洋气溶胶中K由双模态分布变为粗模态分布;Pb、Cd由细模态分布变为双模态分布;Cu仍呈双模态分布,但粗颗粒上的占比增加;Al、Fe、Mg、Na则保持粗模态分布.沙尘事件对近岸与海洋样品的影响不同,青岛近岸沙尘气溶胶中Al、Fe、Mg、Na、K的峰值粒径位于2.1~3.3 μm,而海洋样品的峰值向粗粒径移动至3.3~4.7 μm;沙尘影响下近岸气溶胶中Al、Fe、Mg、Na、K、Pb、Cd在粗颗粒上的占比下降了1%~35%,而东海样品中这些金属的粗粒子占比上升了4%~33%,可能与吸湿增长以及沙尘的传输路径和高度有关.     

二次有机气溶胶的形成及其毒理效应

有机物是大气气溶胶中非常重要的化学组分,对我国空气污染及灰霾事件发生具有显著的贡献,是当前大气化学研究的最前沿课题之一。有机气溶胶中包含大量有毒物质(如多环芳香烃、多氯联苯及有机胺类等),直接危害人体健康。目前气溶胶中有机组分的体内/体外生物毒性研究多集中于污染源直接排放的一次颗粒物,对于大气中二次有机气溶胶的形成和毒性效应的关注很少。本文以多环芳烃、有机胺及自然源萜烯类挥发性有机物为例,简要综述了大气中二次有机气溶胶的形成及其生物毒性效应,重点关注这些二次有机气溶胶的形成对母体有机组分生物毒性的增强作用,以增进对大气气溶胶污染的健康危害认识。     

上海地区对流层低层臭氧及硫酸盐气溶胶时空分布特征研究

基于Aura/OMI卫星资料,分析了上海地区2007—2016年近十年对流层低层O_3浓度(0~3 km)、SO_2柱浓度和硫酸盐气溶胶光学厚度(0~2 km)时空演变特征.结果表明,近十年来上海地区臭氧浓度总体呈现上升的趋势,最低值在2008年,为31.57μg·m~(-3),最高值在2016年,浓度为40.72μg·m~(-3);O_3季节变化明显,夏季高、春秋次之、冬季低.十年来,硫酸盐气溶胶污染先减少后增加,2007年硫酸盐气溶胶(AOD=0.81)污染最为严重,占近十年硫酸盐气溶胶发生频率的16.41%,2010年污染最轻(AOD=0.68),比2007年下降了16.12%,且硫酸盐气溶胶污染频率为7.68%,但在2013年以后,硫酸盐气溶胶污染又出现增长趋势;污染季节特征与O_3相同,这主要是因为夏季阳光充足有利于大气光化学反应的进行,从而使O_3和硫酸盐气溶胶等光化学产物的浓度升高.SO_2浓度在2007—2014年总体呈现下降的变化趋势,且下降趋势明显,最低值(2014年)比最高值(2007年)降低了52.76%,但在2014年后SO_2浓度略有反弹;SO_2污染主要集中在冬季.     

基于移动激光雷达观测的徐州市区气溶胶分布特征

将微脉冲激光雷达与GPS等仪器集成在车辆上组成移动观测系统,以徐州市为研究区域,开展大气环境立体走航式观测获取了2015年1月11日（重度污染）、12日（空气质量良好）、17日（轻度污染）3d的市区不同路线的1.5km以下的气溶胶消光廓线信号.结果表明,空气质量良好和轻度污染情况时,徐州市近地面气溶胶消光系数相对高值点主要位于商业区域和工业区域.商业区域的污染物主要来自车辆尾气的排放,车流量的大小决定了消光系数值的高低;工业区域的污染物主要来自火电厂的排放,占比达到70%以上.重度污染天气情况下,近地面气溶胶消光系数主要受污染过程的时间演变控制.气溶胶的垂直分布与边界层的演变密切相关,下午的边界层高度比上午普遍要高,晴朗且空气质量良好的情况下,边界层最高,达到1km以上.气溶胶消光系数高值基本出现在250m以下的近地面.工业区域火电厂排放的烟尘主要出现在1km左右.使用不同的仪器测量得到的气溶胶光学厚度趋势大致相同,激光雷达反演的气溶胶光学厚度波动最大.微脉冲激光雷达与GPS等仪器组成的移动观测平台能够有效地探测城市小范围的气溶胶时空分布,而且便捷有效,具有灵活机动性和推广应用价值.     

东亚地区沙尘气溶胶的源和汇

从沙尘气溶胶的源地、输送及清除等几方面 ,讨论了沙尘天气发生的基本条件 ,即强风、大尺度环流形势和中尺度天气系统。论述了东亚沙尘气溶胶的源和汇及其输送过程 ,并初步探讨了沙尘气溶胶沉降入海及其对海洋生态系统的可能影响。东亚沙尘气溶胶的源地主要集中在新疆、甘肃和内蒙的沙漠地带 ,中国北部每年输入大气的沙尘气溶胶总量约为 43× 1 0 6 T。中国西北地区每年向海洋的黄沙输送量约为 1 0 6～ 1 0 7T,通过干、湿沉降入海的沙尘气溶胶对海洋的初级生产有促进作用或与藻类的爆发性繁殖有关 ,入海的气溶胶还含有多种污染成分 ,从而可能对海洋生物和生态系统产生损害。     

Variability of Fire Behavior, Fire Effects, and Emissions in Scotch Pine Forests of Central Siberia

As part of the Russian FIRE BEAR (Fire Effects in the Boreal Eurasia Region) Project, replicated 4-ha experimental fires were conducted on a dry Scotch pine (Pinus sylvestris)/lichen (Cladonia sp.)/feathermoss (Pleurozeum schreberi) forest site in central Siberia. Observations from the initial seven surface fires (2000-2001) ignited under a range of burning conditions quantified the different fuel consumption and fire behavior characteristics (e.g., rate of spread, fireline intensity, etc.) possible in this particular forest fuel type. Experimental results and dendrochronological study of local fire history both support the dominance of local fire regimes by low to moderate-intensity surface fires. Carbon released by the experimental fires ranged from 4.8 to 15.4 t C ha^{− 1} depending on fuel conditions and fire severity. Preliminary emission data show a strong correlation between carbon dioxide (CO₂) and carbon monoxide (CO) emissions, which should facilitate accurate estimates of fire impacts on atmospheric chemistry. Carbon concentration in smoke samples was related to fire severity. The short landscape-scale fire-return interval (50 years), combined with typically low fire severity, in pine ecosystems of central Siberia is often associated with low tree mortality and relatively rapid buildup of litter and understory fuels after a fire.     

电厂煤飞灰单个颗粒的化学表征

用扫描电镜Ｘ射线能谱对电厂煤飞灰单个颗粒进行了形貌，粒度和化学组成的观察与分析，用Ｘ射线衍射鉴定了煤飞灰粗细颗粒中元素存在的化学形态（化合物或物相）结果表明，煤飞灰中有较多球形颗粒，还有一些不规则形颗粒，主要含有Ｓｉ，Ａｌ，Ｃａ，Ｆｅ，Ｓ，Ｋ等，不同形貌，大小颗粒中的组分含量差别较大，但大多以硅铝酸盐为基体，其它元素分布在颗粒表层（约１μｍ）中，粗细颗粒中均有石英和氧化铁，但粗粒中还富含Ｃａ和Ｆｅ     

Atmospheric Particle Hygroscopicity and the Influence by Oxidation State of Organic Aerosols in Urban Beijing

A hygroscopic tandem differential mobility analyser (H-TDMA) was used to observe the size-resolved hygroscopic characteristics of submicron particles in January and April 2018 in urban Beijing. The probability distribution of the hygroscopic growth factor (HGF-PDF) in winter and spring usually showed a bimodal pattern, with more hygroscopic mode (MH) being more dominant. The seasonal variation in particle hygroscopicity was related to the origin of air mass, which received polluted southerly air masses in spring and clean northwesterly air masses in winter. Particles showed stronger hygroscopic behaviour during heavy pollution episodes (HPEs) with elevated concentrations of secondary aerosols, especially higher mass fraction of nitrate, which were indicated using the PM_2.5 (particulate matter with diameter below 2.5 µm) mass concentration normalised by CO mass concentration. The hygroscopic parameter (κ) values were calculated using H-TDMA (κ_htdma) and chemical composition (κ_chem). The closure study showed that κ_chem was overestimated in winter afternoon when compared with κ_htdma, because the organic particle hygroscopic parameter (κ_org) was overestimated in the calculations. It was influenced by the presence of a high concentration of hydrocarbon-like organic aerosol (HOA) with a weak water uptake ability. A positive relationship was observed between κ_org and the ratio of oxygenated organic aerosol (OOA) and HOA, thereby indicating that the strong oxidation state enhanced the hygroscopicity of the particles. This study revealed the effect of local emission sources and secondary aerosol formation processes on particle hygroscopicity, which is of great significance for understanding the pollution formation mechanism in the North China Plain.