The chemical exploitation of nickel phytoextraction: An environmental, ecologic and economic opportunity for New Caledonia

Herein, we explore the outlines of an innovative method based on the chemical recovery of metal-rich biomass produced in phytoextraction technologies. Taking advantage of the adaptive capacity of some New Caledonian plants to hyperaccumulate Ni²⁺ cations in their aerial parts, this technique is based on the direct use of metals derived from plants as “Lewis acid” catalysts in organic chemistry. Metallic cations contained in New Caledonian nickel hyperaccumulators are recovered through a simple cost-effective process and serve the preparation of heterogeneous catalysts used in synthetic transformations allowing access to molecules with high added-value. The design of all processes is in line with the principles of green chemistry; it is adapted to the new economic constraints; it offers a new relevant outlet for metal-rich biomass; and it represents an alternative to non-renewable mineral materials.     

针铁矿纤铁矿催化降解苯酚动力学速率及其反应产物研究

研究了针铁矿和纤铁矿在过氧化氢参与下对苯酚的催化降解的动力学速率与溶液pH关系,并用紫外吸收谱测定其反应产物的谱学特征,发现纤铁矿反应体系降解苯酚的速率大于针铁矿反应体系,其中又以pH=3.8的纤铁矿体系反应速率常数最大。当溶液pH=3～4时,苯酚可被完全降解,并有40%～60%有机碳(TOC)被矿化。当溶液pH=4～5时,苯酚可被转化为多酚类化合物,但基本上不被矿化。当溶液pH>5时,苯酚没有发生明显的转化和矿化。     

表面铜螯合磁性二氧化硅固定化漆酶及其催化降解水中2，4-二氯酚

利用磁性二氧化硅表面接枝的聚丙烯酰胺络合Cu2＋离子,制备了表面铜螯合磁性SiO：材料,采用傅立叶红外光谱（FT．IR）,X射线衍射（XRD）对该磁性材料进行了表征,并通过配位作用固定化漆酶,考察了其对水中2,4-二氯酚（2,4-DCP）的催化降解效能及主要影响因素。结果表明,表面铜螯合磁性SiO：固定化漆酶对2,4-DCP具有较好的催化降解效能,利用8g／L固定化漆酶催化降解50mL初始浓度为24．25mg／L的2,4-DCP,反应12h2,4-DCP去除率达91％;当pH值在3．0～6．0范围内时,2,4-DCP的去除率随反应pH值的增加而升高;2,4-DCP初始浓度在14．39～257．6mg／L范围内时,反应12h,2,4-DCP的去除率均达85％以上;给酶量增加促进2,4-DCP的去除,但过多的给酶量导致单位质量固定化漆酶催化降解2,4-DCP的速率下降;水中硫酸根离子对固定化漆酶催化降解2,4-DCP具有明显的促进作用,而碳酸氢根离子明显抑制反应的进行。     

吸附存储-间歇放电法氧化甲苯的反应过程研究

以SBA-15为催化剂,对比连续降解法和吸附存储-间歇放电法净化低浓度甲苯的活性,结果表明吸附存储-间歇放电法下甲苯去除率、碳平衡和CO2选择性更高.运用GC-MS分析了2种降解方式催化剂表面中间产物随时间的变化,苯甲醛进一步氧化分解进而打开苯环,是等离子体催化降解甲苯的控制步骤.对比SBA-15、Mn/SBA-15、Ag/SBA-15、AgMn/SBA-15 4种催化剂在吸附存储-间歇放电法下降解甲苯的活性.结果显示Ag和Mn的引入加速了对2-庚烯醇的氧化催化,AgMn/SBA-15表现出最好的碳平衡、CO2选择性.     

二氧化钛催化降解中性红的历程研究

通过监测二氧化钛降解中性红过程中体系pH值的变化,并对体系的UV-VIS光谱进行分析,进而推导出中性红的降解历程,可为降解条件的优化提供依据.     

N掺杂TiO_2光催化还原地下水中硝酸盐

以硫酸钛为前驱体,采用水热沉淀法制备TiO2光催化剂,采用扫描电子显微镜(SEM)、X-射线能谱(EDS)、X-射线衍射(XRD)、傅立叶红外光谱仪(FTIR)和光电子能谱仪(XPS)进行表征和分析,考察了硫酸钛浓度、焙烧温度对光催化还原水中硝酸盐活性的影响.结果表明,制备的催化剂为掺杂N的锐钛矿型TiO2.硫酸钛浓度为0.5mol.L-1、焙烧温度为400℃时制备的催化剂活性最佳,反应120min后,硝酸盐转化率为95.8%,中间产物NO--N浓度为0.17mg·mL-1,副产物NH+-N浓度为1.52mg·mL-1.     

羟基氧化铁催化臭氧氧化微污染有机物能效与机理研究

非均相金属氧化物催化臭氧氧化技术已日趋成熟,其中负载型催化剂使用较多,对羟基金属氧化物催化臭氧氧化技术展开讨论。羟基氧化铁可加快臭氧的氧化效率,提高有机物的可生化性,降低溴酸盐的形成。表面羟基位是目前流行的机理探究方向,但是对于催化臭氧氧化反应的活性位点仍未形成定论。金属氧化物催化剂因其操作简便和无附加能量投入得到重视,因此深入揭示多相催化臭氧化降解污染物催化机理,制备廉价、高效、易回收再利用的催化剂是未来研究的方向。     

可见光促有机物诱导铁还原的多相类芬顿体系强化效能与机制

近年来,亚铁离子活化过硫酸盐的类芬顿(Fe²⁺-PMS/PS)高级氧化技术发展日趋成熟,但因Fe³⁺无法还原导致反应停止的问题仍制约其大规模应用.结果发现,当把以双酚A（BPA）为代表的某些有机物与Fe³⁺和TiO₂混合,所形成的某种络合物可以拓宽TiO₂光响应范围捕获可见光,通过TiO₂将光生电子传递给Fe³⁺进行还原,从而实现Fe³⁺/Fe²⁺的无限循环.依据上述原理,构建了可见光下BPA-TiO₂-Fe³⁺-PS复合体系来降解BPA,并对其催化性能、催化机制和影响因素进行探讨.结果表明,该体系具有突出的催化性能,60 min内BPA(50 mg·L^-1)降解率达到93.1%,矿化度达到70%.同时验证该体系可以通过双酚A自生光电子还原Fe³⁺, 60 min还原得到的Fe²⁺稳...     

催化技术对绿色化学的影响研究

绿色化学又称环境友好化学,它是在化学产品的设计、制造和应用过程中运用一套原理和理论来减少或者消除对有害物质的生产和利用的一门学科。绿色化学工艺的目标是用化学的技术和手段去减少或消除那些对人类健康有害的原料、产物、副产物、溶剂和试剂等的产生或应用。催化技术是绿色化学工艺研究及应用的重要手段,简要介绍了绿色化学与催化的关系、催化剂的研究进展及典型实例,并列举了几种新型绿色催化剂,详细分析了其环境友好特性。     

离子交换膜应用于光/电/化学协同催化反应器

在光/电/化学协同催化反应器中,以离子交换膜代替盐桥连通阴、阳两室,以30 mg/L的甲基红溶液为目标降解物,考察了不同连通方式、初始pH和阴极电位对反应的影响. 结果表明:甲基红在阳离子膜型反应器中的表观反应速率常数明显高于盐桥型及阴离子交换膜型反应器,这是由于阳离子交换膜可以及时有效地将阳极室中产生的H+转移至阴极室中参与阴极反应. 甲基红在阳离子膜型反应器中的去除率随溶液初始pH的增高而降低,随阴极电位的增加先增大后减小,最佳反应条件为pH=2.0～3.0,阴极电位(-E_c)=0.6 V.