MgO催化臭氧氧化降解苯酚机理研究

对氧化镁(MgO)催化臭氧氧化降解苯酚的机理进行了探讨,并验证其与现有的3种催化臭氧氧化机理的吻合性.同时,研究了羟基自由基(·OH)抑制剂对苯酚去除效果的影响,·OH的产生量,以及臭氧在该体系中的存在位置及苯酚在该体系中的作用.结果表明,O_3和MgO/O_3两种反应体系中都存在·OH,MgO/O_3体系中的·OH是O_3体系中的2.14倍.O_3和MgO/O_3体系中的·OH与臭氧浓度的比值分别为1.47×10~(-9)和3.15×10~(-9).苯酚在MgO催化臭氧氧化体系中起到了促进臭氧吸附在MgO表面的作用,臭氧吸附到MgO表面后,分解产生·OH,一部分释放在溶液中降解苯酚,一部分则留在其表面增加表面羟基密度.     

包装印刷VOCs废气治理

介绍了应用吸附 催化燃烧法原理 ,采用FCJ型有机废气净化装置进行包装印刷厂挥发性有机化合物 (VOCs)废气治理 ,详细描述了包装印刷车间VOCs废气治理的工艺过程及其治理效果。测试结果表明 ,应用这类工艺和设备可以有效地进行大风量的VOCs废气治理 ,净化治理效果达到了国家二级排放标准。     

Preparation and characterization of Fe2O3-CeO2-TiO2/γ-Al2O3 catalyst for degradation dye wastewater

In order to develop a catalyst with high activity for catalytic wet oxidation (CWO) process at room temperature and atmospheric pressure, Fe2O3-CeO2-TiO2/γ-Al2O3 catalyst was prepared by consecutive impregnation method and the prepared parameters were optimized. The structure of the catalyst was characterized by BET, XRF, SEM and XPS technologies, and the actual wastewater was used to investigate the catalytic activity of Fe2O3-CeO2-TiO2/γ-Al2O3 in CWO process. The experimental results showed that the prepared catalyst exhibited good catalytic activity when the doping amount of Ti was 1.0 wt% (the weight ratio of Ti to carriers), and the middle product, CeO2-TiO2/γ-Al2O3, was calcined in 450℃ for 2 h. The CWO experiment for treating actual dye wastewater indicated that the COD, color and TOC of actual wastewater were decreased by 62.23%, 50.12% and 41.26% in 3 h,respectively, and the ratio of BOD5/COD was increased from 0.19 to 0.30.     

乳化液废水均相催化湿式氧化动力学

在2L高压间歇反应釜中,以高浓度难降解乳化废水为处理对象,研究了温度对铜盐均相湿式氧化的影响和动力学特征.结果表明:升高温度对加快后期反应速度更为有利,催化剂有利于中间产物氧化,在200℃催化活性最高,在进水COD48 400mg/L,反应2h去除率为86.6%;催化剂在不同温度作用下机制有所差别:200℃时3个途径反应速度均加快,中间产物加速氧化更明显;220～240℃时反应向生成中间产物方向偏移,活性降低;通用模型能较好地预测均相催化过程.     

LaBO3钙钛矿催化剂的VOCs催化燃烧特性

采用共沉淀法制备了LaBO3(B=Cr、Fe、Mn、Co、Ni)钙钛矿催化剂,并用XRD、BET、H2-TPR、O2-TPD等手段对其进行了表征,考察了催化剂对苯、甲苯、乙酸乙酯和丙酮的催化燃烧性能.结果表明,Cr、Fe钙钛矿晶相中存在少量的La2CrO6和La2O3杂晶相,破坏了其活性结构.Mn、Co、Ni则能与La形成完善的钙钛矿晶相,且表现出优良的催化性能,其中LaMnO3为阳离子缺陷结构,存在较丰富的晶格氧,更适合催化燃烧C—H键键能较高和难以活化的有机分子(如苯);LaCoO3、LaNiO3属于阴离子缺陷钙钛矿结构,存在更丰富的表面氧,更适合催化燃烧易在低温下活化的含氧类有机分子(如乙酸乙酯、丙酮).     

二氧化钛复合型催化剂制备及其微波辅助催化氧化甲苯性能

实验采用溶胶凝胶法和传统浸渍法制备了TiO2-分子筛复合载体及复合载体负载过渡金属与稀土元素催化剂,通过微波辅助催化氧化甲苯的性能实验考察其催化活性.结果表明,复合TiO2明显提高了载体结构的稳定性与耐温性,并使过渡金属铜(Cu)、锰(Mn)和稀土元素铈(Ce)等活性组分在催化剂表面的分散更均匀;在复合载体吸附、吸波性能与多相活性组分催化的共同作用下,Cu-Mn-Ce/TiO2-分子筛催化剂微波辅助催化氧化甲苯的完全燃烧温度仅为175℃,此时甲苯去除率可达99％;15 h的连续性实验表明,TiO2复合型催化剂具有良好的催化活性与稳定性.由催化剂表征分析结果可知,活性组分颗粒的均匀分布与铜、锰氧化物及铜锰尖晶石固溶物等活性相的存在促进了甲苯的催化氧化,锐钛矿型TiO2较高的电子迁移速率与催化剂孔径的增大均有助于甲苯的氧化降解.     

MgO低温催化臭氧降解氨氮的机制研究

研究了低温条件下单独臭氧及MgO催化臭氧化降解水中氨氮的效率和特征,并对其反应机制分别进行了探讨.结果表明,pH是影响臭氧和催化臭氧化除氨的重要因素,不仅影响溶液中NH_3与NH~+_4的比例和臭氧氧化氨氮的速率,还影响氧化产物种类,从而影响脱氮效果.10℃时,单独臭氧对水中氨氮的氧化降解效率随pH的升高而增大,pH≤9时整体降解效率不高,pH=9时仅为16.39%,而pH=10时达到41.77%.臭氧和·OH共同参与降解氨氮的过程.单独臭氧氧化氨氮生成氮气的选择性具有pH依赖性,并与Cl~-密切相关.pH低(≤9)时,氨氮多以NH~+_4形态存在,O_3与Cl~-反应生成ClO~-_x(x=1、3),再氧化NH~+_4,从而生成气态产物N_2或N_2O.MgO在低温条件下具有很强的催化臭氧化降解氨氮的能力且温度升高有利于反应的进行,0、10、20℃时,MgO催化臭氧化氨氮的效率分别为77.53%、80.17%、91.26%.此过程中,·OH参与反应的程度低,一部分氨氮降解依靠ClO~-_x氧化NH~+_4,而氨氮降解的主要途径为O_3对NH_3的直接氧化.     

稀土/Y分子筛多相催化电解氧化深度去除渗滤液中难降解有机物

采用浸渍和焙烧法制备了以Y分子筛为载体的几种稀土催化剂,并用玻璃纤维包埋催化剂形成反应床体,构建稀土多相催化电解氧化体系,探索这一体系对垃圾渗滤液中难降解有机物的去除效果.同时,以COD值为控制指标,考察了焙烧温度、浸渍液金属离子浓度、稀土元素种类对电催化活性的影响.最后,用SEM和XRD等手段对催化剂的微观结构、表面形貌进行了表征,并与稀土/γ-Al2O3催化剂的电催化活性和结构进行了比较.结果表明,Y分子筛中引入稀土元素后没有破坏Y分子筛的晶体结构,稀土/Y分子筛催化剂的表面并没有检测到稀土氧化物的物相,稀土/γ-Al2O3催化剂的表面形成了明显的稀土氧化物衍射峰;稀土/Y分子筛催化剂的最佳制备条件为焙烧温度400℃,浸渍液中金属离子质量分数1%～3%,负载金属为铈;所制备的稀土/Y分子筛催化剂具有良好的电催化活性和稳定性,其活性高于稀土/γ-Al2O3催化剂.     

石英砂表面活性滤膜去除地下水中氨氮的试验研究

为研究石英砂滤料表面活性滤膜催化氧化地下水中氨氮的性能,采用已运行4年的中试石英砂滤柱,改变进水氨氮负荷并且长期持续过滤仅含氨氮的进水,考察该滤膜催化氧化氨氮的性能.结果表明:在进水氨氮浓度为0.8~1.3mg/L,水温为20~23℃,滤速为7m/h的试验条件下,滤料表面活性滤膜催化氧化氨氮的性能可长期保持稳定、高效;在溶解氧(DO)充足的条件下,氨氮的最大去除负荷为22.3g/(m³·h),且其与氨氮进水负荷正相关;氨氮的极限去除浓度受溶解氧的限制,且当DO不足时,滤速对溶解氧的消耗影响较大.     

Pd-Fe/石墨烯多功能催化阴极降解4-氯酚机制研究

制备出Pd-Fe/石墨烯多功能催化阴极,与Ti/Ir O2/Ru O2阳极、有机涤纶滤布构成隔膜电解体系,将阴极催化加氢脱氯作用和阴阳极氧化作用耦合起来对含4-氯酚的有机废水进行降解,采用TOC仪、紫外扫描、高效液相色谱、离子色谱分析方法研究其降解效果及反应历程.结果表明,在最佳反应条件下,Pd-Fe/石墨烯催化体系阴阳极室中4-氯酚转化率分别为98.1%和95.1%,优于Pd/石墨烯催化体系阴阳极室的93.3%和91.4%.Pd-Fe/石墨烯催化体系脱氯效果高于95%,表明双金属催化剂具有更强的析氢能力.在阴阳极的协同作用下,反应120 min时4-氯酚被完全转化.通过阴极加氢脱氯作用,4-氯酚被还原成苯酚.随后苯酚在阴阳极的共同氧化作用下,被氧化生成对二苯酚、苯醌等中间产物,继而被氧化为小分子有机酸,最后被矿化为CO2和H2O,据此提出了4-氯酚降解的可能历程.