中试规模下蜂窝式Mn-Ce/Al2O3脱硝催化剂的低温性能

采用自行设计的反应装置,研究中试规模条件下关键参数对蜂窝堇青石Mn-Ce/Al2O3催化剂脱硝效率的影响以及抗硫抗水性能,并通过扫描电子显微镜（SEM）、能谱仪（EDS）、X射线衍射（XRD）和比表面积测试仪（BET）研究催化剂的理化性质。结果表明,反应温度、空速、氨氮比对催化活性均有明显影响,同时,催化剂对氮氧化物浓度有较强适应性,NO浓度在134~469 mg·m-3区间内脱硝效率均可保持在75%以上。催化剂在100 oC,空速3 336 h-1,[NH3]/[NO]为0.9,烟气量20 m3·h-1条件下连续反应168 h,其催化效率可以稳定保持在75%~80%,说明蜂窝式Mn-Ce/Al2O3具有良好的稳定性。催化剂在含5%H2O气氛中催化效率由80%减少至60%,在去除H2O后抑制作用消失。反应气中通入143 mg·m-3 SO2后催化效率由80%降低至62%,停止通入SO2后活性不能恢复。同时通入143 mg·m-3 SO2和5%H2O,催化效率下降并维持在53%左右,停止通入后活性恢复至67%。通过对SO2中毒前后的催化剂表征分析可得,SO2存在条件下生成的硫酸铵盐堵塞了20 nm孔径以下的部分孔道,覆盖了催化剂表面活性位点,是引起效率下降的主要原因。     

Fenton氧化联合人工湿地处理污泥中的重金属

针对单独应用Fenton氧化技术处理污泥的不足以及人工湿地在处理污水污泥方面的优势,以污水处理厂污泥浓缩池中含重金属污泥为对象,研究其依次经过Fenton氧化和人工湿地处理后重金属的去除效果及形态变化,以及污泥pH、TN和TP的变化情况。结果表明,Fenton氧化提高了污泥重金属的生物有效性,并促进了人工湿地对重金属的去除。Fenton氧化污泥经人工湿地处理后,Cu、Zn、Ni和Mn的去除率分别为67.2%、79.7%、37.0%和17.0%,与对照相比重金属的平均去除率提高了27.5%。经人工湿地处理后Fenton氧化污泥和原污泥重金属的生物有效性均降低。Fenton氧化污泥pH为4.4～4.6,经人工湿地处理后为6.2～7.1。人工湿地对Fenton氧化污泥和原污泥中TN的影响较小,而对TP表现出较高的去除率,2系统TP的去除率分别为51.1%和45.5%。     

铁氧体法处理锂电池废液及其产物臭氧催化性能

利用共沉淀法将锂电池废液中的有价金属(Me:Co、Ni、Mn)固定在铁氧体晶格中,得到一种掺杂钴镍锰的铁氧体,不仅可以去除废液中的金属污染物,还可作为理想的臭氧氧化催化剂。研究表明,在T=90 ℃,Fe/Me(摩尔比)=20的条件下,掺杂钴、镍的铁氧体最佳pH为9,掺杂锰的铁氧体最佳pH为11。进一步分析了在不同pH条件下,铁氧体形成α-Fe2O3、γ-Fe2O3、Fe3O4 3种晶型的原因并探讨钴镍锰掺杂的铁氧体对臭氧催化降解苯酚效率的影响。     

零价铁耦合芬顿氧化法处理TNT红水

采用零价铁耦合芬顿氧化法处理TNT红水,研究了初始pH、零价铁投加量、过氧化氢（H2O2）投加量及温度对红水中总有机碳（TOC）去除效果的影响,同时进行了TOC去除过程中反应动力学的探讨。结果表明,零价铁耦合芬顿氧化体系可有效降解TNT红水中的2,4-二硝基甲苯-3-磺酸钠和2,4-二硝基甲苯-5-磺酸钠。在初始pH为2,温度为20 ℃的条件下,加入1.5 g·L-1零价铁反应1 h后,再加入100 mL·L-1H2O2反应4 h,红水中二硝基甲苯磺酸盐浓度从500 mg·L-1降至0 mg·L-1,去除率为100%,TOC浓度从150 mg·L-1降至30 mg·L-1,去除率达到80%。反应中TOC的降解过程遵循拟二级反应动力学方程。零价铁耦合芬顿氧化法可以作为TNT红水的有效处理途径。     

双氧水协同生化法处理实际印染废水

研究了双氧水协同水解酸化-接触氧化系统对实际印染废水的处理效果,并与完全生化处理系统进行对比。将100.0 mL经稀释的浓度为3 mL·L-1的双氧水溶液,用蠕动泵以1.67 mL·min-1的速度投加至正常运行的水解酸化体系底部,投加频率1 次·d-1。结果表明,水解酸化体系对COD的去除率为23%~46%,氨氮去除率在-93%~+8.5%之间波动,出水色度为125~150 倍;而接触氧化体系COD去除率提高至39%~59%,氨氮去除率接近100%,出水色度为100~125 倍。采用16S?rDNA?宏基因组高通量测序技术,对比分析了双氧水协同生化处理系统和完全生化处理系统内的微生物菌群结构差异,发现双氧水可洗脱水解酸化污泥中的部分厌氧菌,促进优势菌门Proteobacteria（变形菌）和Bacteroidetes（拟杆菌）的富集,有助于脱色,并有助于洗脱接触氧化体系中的部分非优势菌,刺激Nitrospirae（硝化螺旋菌）的生长,促进脱氮作用。     

Ti/Ru/SnO2+Sb2O5电极的制备及其对垃圾渗滤液的电催化氧化

通过实验探究了不同Ru掺杂量对 Ti/Ru/SnO2+Sb2O5电极电化学性能及表面结构的影响。结果表明：Sb含量10%,溶胶涂覆6层,煅烧温度600 ℃,煅烧时间1 h条件下,Ru掺杂量为10%的涂层电极的加速寿命最长,为50 min;该条件下制备的电极涂层表面金属氧化物 SnO2的特征峰强度较大,峰形窄;涂层表面光滑,无裂缝。同时用Ti/Ru/SnO2+Sb2O5电极处理垃圾渗滤液MBR出水,Ru掺杂为10%的电极对废水COD去除率最高,为93.33%,电解出水芳香化程度大幅降低,对腐殖质和芳香族化合物的去除效果良好。研究对Ti/Ru/SnO2+Sb2O5电极在实际工业生产中的应用具有指导意义。     

铜铈复合氧化物催化降解甲基橙

采用水热法制备的铜铈复合氧化物能够直接催化降解甲基橙,探究了铜铈摩尔比、pH、投加量对催化降解效果的影响。研究发现,pH=3.5、Cu/Ce=1、投加量1.0 g·L-1时,甲基橙的降解效果最佳。在0.5~1.0 g·L-1之间时,随着投加量的增加,甲基橙的脱色速率加快,脱色率也有所增加。随着溶液中的pH逐渐下降,甲基橙脱色率有所增加,pH=3.5时,甲基橙脱色率最高;而进一步降低pH至3.0时,脱色率反而下降,可能是强酸腐蚀了金属氧化物表层,降低了甲基橙的降解效果。甲基橙主要因其被降解而脱色,促使甲基橙脱色的活性物质为·OH,且与体系中的分子氧有关,反应过程消耗一定的H+。     

直接利用葡萄糖的液流催化燃料电池改进

液相催化燃料电池（LCFC）可直接处理生物质并产电,而电池结构等因素对电池性能有明显影响,但目前还缺乏上述方面的研究。通过系列产电实验考察了温度和酸化条件对Nafion115膜性能的影响、不同氧化条件下石墨毡的改性效果以及电池内部导流槽在不同葡萄糖浓度条件下的影响。结果表明：质子交换膜适宜以80 ℃酸化处理,该条件下电池功率密度达到5.39 mW·cm-2;石墨毡改性适宜以50 mL·min-1干空气流速在420 ℃条件下对其进行煅烧,该条件下电池功率密度进一步提升至6.21 mW·cm-2;葡萄糖浓度显著影响电池性能,当浓度为2.0 mol·L-1时,导流槽结构会降低电池性能,当浓度为1.0 mol·L-1和0.50 mol·L-1时,导流槽结构使电池性能更优,并且也更加稳定。     

三维多孔碳海绵催化臭氧氧化有机染料

针对目前催化臭氧氧化催化剂效率较低、易损失等缺点,通过高温煅烧制备了三聚氰胺碳海绵,以廉价易得的三聚氰胺泡沫直接碳化制备出柔性碳海绵,探讨其在催化臭氧氧化降解印染废水反应中的应用潜力;采用SEM观察、比表面积测定、傅里叶红外光谱和X-射线光电子能谱对碳化前后泡沫进行了表征,探讨了碳化前后泡沫微观结构的变化与催化降解印染废水性能与机理。结果表明：氮气氛围下高温煅烧获得了兼具微孔/介孔结构的三维碳骨架,为催化反应提供充分暴露的活性位点和高效的传质通道;在催化臭氧氧化染料的过程中,973 K下制备的碳泡沫呈现出最为优异的催化活性,显著高于均相臭氧氧化和常规活性炭催化臭氧氧化;自由基捕获实验表明催化过程由羟基自由基(·OH)所主导,超氧自由基(·O₂^-)则发挥了次要作用;富含多孔结构的碳海绵对于活性自由基的生成起到了积极贡献,从而在实际印染废水处理中具有良好的降解性能。研究为开发低成本的三维碳材料用于催化臭氧降解有机污染废水提供了新思路。     

两级自养反硝化实现垃圾渗滤液的深度脱氮

针对目前生物工艺难以解决垃圾渗滤液深度脱氮的问题,探究了短程硝化反硝化-厌氧氨氧化-硫自养反硝化(两级自养)工艺处理高氨氮、低C/N比垃圾渗滤液的脱氮效果。结果表明, 当进水垃圾渗滤液中氨氮平均浓度为2 560 mg·L⁻¹,COD值为4 000~5 000 mg·L⁻¹时,经过短程硝化反硝化-厌氧氨氧化处理后,总氮去除负荷可达1.19 kg·(m³·d)⁻¹、总氮去除率可达93.1%(出水TN=176.3 mg·L⁻¹)、COD去除率可达52.2%。但是,厌氧氨氧化反应器出水中${\rm{NO}}_x^{-} $-N浓度为154.5 mg·L⁻¹,仍未达到我国生活垃圾填埋场垃圾渗滤液处理排放标准(TN≤40 mg·L⁻¹)。在厌氧氨氧化反应器之后串联硫自养反硝化,整体工艺最终出水${\rm{NH}}_4^{+} $-N、${\rm{NO}}_2^{-} $-N、${\rm{NO}}_3^{-} $-N平均浓度分别为1.9、0.6、9.7 mg·L⁻¹,TN≤15 mg·L⁻¹,进水总氮去除率为99.5%。在短程硝化反硝化-厌氧氨氧化-硫自养反硝化两级自养深度脱氮反应系统中实现了垃圾渗滤液深度脱氮。