铈钴复合氧化物催化剂催化CO-SCR反应机理研究

利用共沉淀法制备了一系列Ce-Co-O_x复合氧化物催化剂,并对其CO-SCR反应性能进行了研究.考察了Co和Ce比例对CO-SCR反应活性的影响,确定最佳的Ce和Co复合比例为3：7,最高转化率为84%（250℃）.经表征分析发现,Ce（0.3）-Co（0.7）-O_x上发生CO-SCR的主活性位点是Co.掺杂Ce提升催化性能主要有两方面原因：一是催化剂比表面积增大,提高了表面的吸附位数量;二是Ce-Co-O_x催化剂形成的固溶体提升了氧迁移率.反应机理可能是气态或者弱吸附状态的CO与NO的吸附物种（主要是桥接二齿亚硝酸盐物种和螯合式双齿硝酸盐物种）反应.     

铈离子光催化降解茜素绿的性能和机理

主要研究了简单铈离子（Ce3＋）在紫外光（uv）的作用下对蒽醌染料茜素绿（AG）的光催化降解效果和反应机理。结果表明,UV／Ce3＋体系能够有效降解AG,初始反应速率随AG浓度的倒数值和Ce3＋浓度的增加而线性增加,随初始溶液pH的增加先降低后增加,在酸性条件下有很高的TOC去除率。荧光探针实验表明,反应过程中可以产生·OH自由基。UV／Ce3＋体系对其他类型染料和对硝基苯酚都有较好的降解效果。     

CeCl3和CeO2对松木屑的催化热解作用研究

以松木屑为研究对象,分别负载CeCl₃和CeO₂两种催化剂,制备松木屑原位催化热解原料,探究不同添加比例的CeCl₃和CeO₂两种催化剂在不同热解温度下对松木屑热解产物的产率和气体组分的影响。结果表明:在CeCl₃和CeO₂两种催化剂的催化作用下均能使热解气和焦炭产率增加、焦油产率减小,且随着两种催化剂添加比例的增加,松木屑热解产物的产率和气体组分均有所变化;在650℃的热解温度下,与无催化剂相比,当CeCl₃添加比为10.0%时焦油产率降低至53.05%,下降了11.70%,当CeCl₃添加比为7.5%时热解气产率达到最大值18.58%,当CeCl₃添加比为10.0%时焦炭产率为26.85%,增加了7.48%,热解气H₂和CO₂组分的百分比含量显著增加;当CeO₂添加比为7.5%时焦油产率达到最小值59.95%,下降了4.80%,当CeO₂添加比为10.0%时热解气产率增加了2.39%,当CeO₂添加比为10.0%时焦炭产率相对较大值为21.66%,增加了2.29%,各热解气组分的百分比含量变化较小;在原位催化热解中,CeCl₃催化剂的催化效果优于CeO₂催化剂。     

以淀粉为模板多孔纳米氧化铈的制备及其催化性能研究

为获得多孔纳米CeO₂（氧化铈）,以淀粉为生物模板,以Ce（NO₃）₃·6H₂O为铈源,在温和条件下制备出海绵状的多孔纳米CeO₂,同时考察了焙烧温度、碱液、铈源投加量对样品形貌的影响.利用XRD（X射线衍射光谱）、SEM（扫描电镜）、N₂吸附-脱附等表征手段对合成的多孔纳米CeO₂进行物相组成、微观形貌及孔径大小分布的分析.通过湿式催化过氧化试验,探究其对腈纶废水中有机物COD_Cr的催化降解性能.结果表明:①所制备的多孔纳米CeO₂具有多孔结构,孔径分布范围为2~4 nm,孔容为0.225 cm3/g,BET比表面积为256.426 m2/g;②多孔纳米CeO₂的最佳制备条件为1 g淀粉溶解于20 mL水中,加入0.02 mol Ce（NO₃）₃·6H₂O,以5%的氨水调节前驱体混合液pH,以1℃/min升至400℃,焙烧4 h,得到海绵状的多孔纳米CeO₂.③以不同形貌的CeO₂作为湿式催化反应中的催化剂,催化降解腈纶废水中有机物,其中以制备的多孔纳米CeO₂催化性能最佳,COD_Cr去除率可达82.5%.研究显示,焙烧温度、碱液、铈源投加量均可影响样品的形貌,在湿式催化过氧化处理腈纶废水试验中,多孔纳米CeO₂能显著提高废水COD_Cr的去除率.      

铈插层黏土负载铁催化剂在H2S选择性催化氧化过程中催化性能的研究

合成了铈插层的Laponite黏土材料(Ce-Lap),并以此材料为载体,分别负载质量分数为3%、5%、8%、10%的Fe制备Fe/Ce-Lap催化剂,通过XRD、氮气吸脱附曲线、XRF、TG、FT-IR、O2-TPD、H2-TPR、XPS等手段,对催化剂的物理化学性质进行了表征测试,并考察了催化剂在H2S选择性催化氧化反应过程中的活性.结果表明,5%的Fe/Ce-Lap在180℃时表现出最好的催化活性,能达到96%的硫产率,这归因于Fe与Ce之间的相互作用,改善了Fe3+的氧化还原能力.此外,较高的氧吸附能力及铁物种的高分散度促进了氧化反应的进行.     

SO2对Mn-Cu-Ce/TiO2低温选择催化还原NO的影响

研究了SO2对Mn-Cu-Ce/TiO2选择催化还原 NO 的影响,并采用傅立叶变换红外光谱、x射线衍射光谱及暂态响应技术对Mn-Cu-Ce/TiO2催化剂的SO2中毒机理进行了探讨.结果表明,SO2 可强吸附在Mn-Cu-Ce/TiO2表面的 CuO 活性位上.并生成 CuSO4,由于 CuSO4 在低温时对SCR 反应有抑制作用,因而,催化剂的活性下降;暂态响应实验结果表明,Mn-Cu-Ce/TiO2催化剂上的SCR反应主要遵循 Langmuir-Hinshelwood机理.通过对催化剂进行硫酸化或 NO 预吸附,可以消除SO2对 Mn-Cu-Ce/TiO2的毒害作用.     

Simulated-sunlight-activated photocatalysis of Methylene Blue using cerium-doped SiO2/TiO2 nanostructured fibers

Cerium-doped SiO₂/TiO₂ nanostructured fibers were fabricated by electrospinning technology. The prepared fibers were characterized by thermogravimetric analysis (TGA), scanning electron microscopy (SEM), X-ray diffraction (XRD) and Fourier transform infrared spectroscopy (FT-IR). Using the fibers as catalysts, photocatalytic degradation of Methylene Blue (MB) aqueous solution was carried out under simulated sunlight. The 0.2% Ce doping proved to be the optimal concentration for the doping of TiO₂/SiO₂, compared to other Ce-doped molar concentrations. The 0.2% Ce-doped SiO₂/TiO₂ fibers exhibited higher photocatalytic activity than industrial Degussa P25 and the samples doped with only Ce or SiO₂. The reasons for improving the photocatalytic activity were also discussed. Several operational parameters were studied, which showed that the photocatalytic efficiency of MB was influenced by parameters such as the initial dye concentration, the initial pH, inorganic anions, and so on. In addition, the influences of an electron acceptor and a radical scavenger suggested that OH was the dominant photooxidant during the photocatalytic process. The reuse evaluation of the fibers indicated that their photocatalytic activity had good stability.     

CeO2掺杂TiO2催化超声降解活性大红的研究

选取活性大红染料为降解目标物,研究了用实验室合成的氧化铈掺杂二氧化钛为催化剂存在下的超声反应。研究结果表明,CeO2掺杂TiO2催化超声降解酸性大红的效果优于非掺杂的锐钛矿型TiO2的情况。在溶液pH1.0～3.0、活性大红质量浓度为20 mg/L、溶液用量50 mL、催化剂用量0.5 g/L～1.0 g/L的条件下,用输出功率5.0 W/cm^2和频率25 kHz的超声波照射80 min,活性大红降解率可达98.4%.     

Preparation and luminescence properties of Zn3 （BO3）2 doped with Ce3＋and Mn2＋

采用共沉淀法在700℃和较短的烧结时间下制备了Zn3（BO3）2和不同浓度的Ce3＋、Mn2＋离子掺杂的Zn3（BO3）2纳米晶粉末,对合成产物的发光性质及发光机理进行了研究。利用荧光分光光度计、X射线粉末衍射仪以及透射电镜对其光学性能和纳米晶形貌进行了表征。结果表明Ce3＋离子掺杂的Zn3（BO3）2样品在340～400nm之间有强的荧光发射,其最高发射峰峰位为365nm,在Ce3＋掺量为0.5%（摩尔分数,下同）时发光强度达到最高值。Ce3＋取代Zn2＋离子作为发光中心,Mn2＋离子作为激活剂加入,并不影响荧光发射峰的位置,但能够有效增强其发光强度。当Mn2＋离子掺量为0.7%（摩尔分数）时,Ce3＋、Mn2＋共掺杂的Zn3（BO3）2纳米晶发光强度达到最高值。     

铈钛掺杂促进铁氧化物低温SCR脱硝性能的机理

利用X射线晶格衍射（XRD）、N₂吸附和X射线光电子能谱仪（XPS）等对铈和钛掺杂后的铁氧化物晶相、孔隙结构及表面活性组分的分散度等物性进行表征分析,得到了铈和钛掺杂对铁氧化物低温NH₃-SCR脱硝性能的促进机理.结果表明：铈和钛掺杂会抑制铁氧化物中Fe₂O₃的结晶,细化其孔径,增大其比表面积和比孔容;铈掺杂会促使铁氧化物表面形成Ce⁴⁺/Ce³⁺氧化还原电子对;进一步掺杂钛会提高铁铈复合氧化物形成更多吸附氧,增强其表面低温催化氧化NO为NO₂的性能;且铈和钛掺杂增强了铁氧化物表面的吸附性能,尤其提高了对NH₃的低温吸附,从而促进了铁基氧化物催化剂的低温NH₃-SCR脱硝性能.