钛基改性DSA电极氧化法去除水中全氟化合物

为了提高金属氧化物电极(DSA电极)的稳定性及催化活性,实现全氟化合物(PFCs)的高效降解,分别以溶胶涂覆法和电沉积法制备了改性DSA(Ti/SnO_2-ZnO)电极,并用于全氟辛酸(PFOA)和全氟辛烷磺酸(PFOS)的电化学降解过程研究.实验分别考察了电流密度、溶液初始pH、 PFOA与PFOS初始浓度对PFCs降解效果的影响.结果表明:两种方法制备的改性DSA电极表面均匀负载了SnO_2-ZnO复合涂层.在二维电极体系中,极板面积约为65.0 cm~2,电流密度为20.0 mA·cm~(-2),极板间距为15.0 mm,电解质为1.30 g·L~(-1)次氯酸钠溶液以及电解时间为150 min时,溶胶涂覆法和电沉积法所制备的Ti/SnO_2-ZnO电极对初始浓度为100 mg·L~(-1)的PFOA和PFOS分别在pH为3.50和6.50时去除效果最佳,分别达到了90.6%、94.6%和91.0%、93.7%;循环使用电极3次,其降解过程均符合准一级反应动力学,且电沉积法制备的电极效果优于溶胶涂敷法,表现出对PFCs类污染物稳定、高效的去除能力.     

铜前驱体对Cu/SSZ-13催化剂选择性催化氧化NH3性能的影响

采用浸渍法制备了一系列Cu/SSZ-13(X)催化剂,考察不同铜前驱体对催化剂选择性催化氧化氨(NH_3-SCO)性能的影响,并通过ICP、N_2吸附-脱附、XRD、XPS、EPR、UV-Vis、NH_3-TPD和H_2-TPR等手段对催化剂进行物化性质表征.活性测试结果表明,不同铜前驱体制备的Cu/SSZ-13催化剂活性顺序为Cu/SSZ-13(N) Cu/SSZ-13(AC) Cu/SSZ-13(Cl) Cu/SSZ-13(O).其中Cu/SSZ-13(N)具有最佳的低温活性,在200℃反应温度下NH_3转化率达85.5%,且N_2选择性达到80%以上.XRD、EPR和UV-Vis分析表明,CuO和孤立Cu~(2+)是Cu/SSZ-13催化剂的主要铜物种.NH_3-TPD分析表明,以硝酸铜为前驱体制备的Cu/SSZ-13(N)具有更多的酸性位点,有利于提高催化剂的NH_3吸附能力.H_2-TPR结果表明,Cu/SSZ-13(N)的氧化还原性最强,具有最优异的NH_3活化能力,从而使催化剂呈现最好的低温NH_3-SCO活性.     

基于好氧甲烷氧化菌的反硝化效能及微生物群落研究

采用气体循环序批式生物膜反应器（gcSBBR）,构建反硝化型甲烷好氧氧化（AME-D）系统.考察了进水氮负荷的影响,发现氮负荷为0.075kg/（m³·d）时,硝酸盐氮去除率达到98.93%,其反硝化速率为74.25mg/（L·d）,系统的甲烷日平均消耗量为35.91%（初期为50%）;扫描电子显微镜（SEM）分析结果显示,系统中的微生物主要以短杆菌（12~18 μm）为主,并存在少量的丝状菌（长150~200μm）;16S rRNA高通量测序结果显示,该系统中的甲烷氧化菌为Methylocaldum、Methylomonas、Methylococcus和Methylococcaceae_unclassified,反硝化菌为Denitratisoma、Hydrogenophaga、Azoarcus、Thiobacillus和Rhodobacter,其中主要的功能微生物为Methylocaldum、Denitratisoma和Hydrogenophaga,系统对氮的去除是由好氧甲烷氧化菌与反硝化菌协同实现.此外,系统中存在大量以甲醇和甲基胺类物质为生长基质的Methylophilaceae_uncultured（30.4%）.     

Pilot-scale experiments on multilevel contact oxidation treatment of poultry farm wastewater using saran lock carriers under different operation model

A pilot-scale multilevel contact oxidation reactors system, coupled with saran lock carriers,was applied for the treatment of poultry farm wastewater. The removal efficiencies of CODcr, ammonia, and the total nitrogen as well as the elimination performance of CODcr and total nitrogen along the three-level contact oxidation tanks under six designed operational models were investigated. Based on the performance of the nitrogen removal of the saran lock carriers and the distribution of anoxic–aerobic interspace under the suitable operation model, the mechanism of nitrogen removal of the system was also explored. The results revealed that the intermittent aeration under parallel model is the most suitable operation model, while the removal efficiencies of CODcr, ammonia, and the total nitrogen were 86.86%, 84.04%, and 80.96%, respectively. The effluent concentration of CODcr,ammonia, and the total nitrogen were 55.6 mg/L, 8.3 mg/L, and 12.0 mg/L, which satisfy both the discharge standard of pollutants for livestock and poultry breeding industry(GB18596–2001) and the first grade of the integrated wastewater discharge standard(GB 8978–1996). Moreover, the mechanism for the nitrogen removal should be attributed to the plenty of anoxic–aerobic interspaces of the biofilm and the three-dimensional spiral structure of the saran lock carriers, where the oxygen-deficient distribution was suitable for the happening of the simultaneous nitrification and denitrification process. Therefore, the multilevel contact oxidation tanks system is an effective pathway for the treatment of the poultry farm wastewater on the strength of a suitable operation model and novel carriers.     

安徽铜陵铜尾矿硫形态及硫同位素分布特征

分析讨论了安徽铜陵水木冲S和SP剖面尾矿砂的理化指标、硫形态变化和硫酸根硫同位素组成与分布特征.结果显示：S和SP剖面整体呈酸性,pH值为2.59~6.12和3.50~6.27,由下而上有明显的降低趋势;Eh随剖面由下至上明显升高,范围为66~457和-37~307mV;酸可挥发性硫（AVS）含量为0~62.36和0~3.44mg/g,黄铁矿硫（CRS）含量为0.70~32.30mg/g和0.17~5.39mg/g;AVS与CRS的变化趋势基本一致,随剖面自下而上减少,且AVS先于CRS被氧化.2个剖面元素硫（ES）含量为0~8.83和0~3.62mg/g,随深度变化无明显规律.硫酸根硫（SO₄^2--S）含量为8.44~66.34和8.48~29.87mg/g,自下而上呈降低趋势,且分别在剖面的氢氧化物薄膜层（11.5~16.5cm和18~54cm）出现高值区.2个剖面总硫（TS）含量为9.18~109.69和12.38~37.72mg/g,表层由于淋滤含量较低,底层变化则不大.位于斜坡上的SP剖面TS及各形态硫含量均低于S剖面,表明淋滤对硫含量影响更明显.硫酸根硫同位素δ³⁴S为-3.32‰~13.43‰和-3.08‰~1.80‰,S-9硫酸根δ³⁴S为13.43‰,指示其来自于伴生硬石膏,其余层位δ³⁴S偏负且变幅较小,指示其硫酸根主要来源于硫化物的氧化.     

电弧离子镀HY11涂层的1200℃高温氧化行为研究

目的研究真空电弧镀方法制备的超高温金属涂层HY11在1200℃下的高温氧化行为。方法用真空电弧镀技术(AIP)在单晶镍基高温合金DD6上制备超高温金属涂层HY11,采用HB 5258循环氧化方法进行1200℃循环氧化试验,通过试验过程中试样质量变化评价涂层氧化寿命。通过扫描电镜(SEM)分析氧化后的试样显微形貌,用X-射线衍射仪分析涂层材料的相结构,通过氧化速率对涂层材料抗氧化性能进行表征。结果采用单靶真空电弧镀技术制备的HY11涂层,经过1050℃真空条件下扩散2h,涂层厚度为50～60?m,扩散区厚度为10～15μm,涂层微观组织均匀致密,涂层合金界面清晰平整。DD6合金的1200℃循环氧化寿命仅仅为4 h,HY11涂层在1200℃的循环氧化寿命近300 h。沉积态涂层HY11相结构主要以Al_2O_3和Ni3Al为主。氧化后涂层材料表面形成的氧化膜以Al_2O_3为主。结论 HY11涂层在1200℃的循环氧化寿命为298 h,极大地提高了DD6合金在1200℃的循环氧化寿命。     

不同条件下进行渗后扩散的铝硅涂层氧化行为研究

目的提高铝硅涂层的抗氧化性能。方法采用料浆法在DZ417G定向凝固镍基高温合金叶片的燃气流道表面制备铝硅防护涂层,通过扫描电子显微镜(SEM)分析不同条件下进行渗后扩散的铝硅涂层表面显微组织形貌和截面显微组织形貌。结果无保护气氛下进行渗后扩散处理的铝硅涂层,在扩散过程中就已经发生了氧化,氧化过程首先形成多孔非致密结构的θ-Al_2O_3相,随着氧化过程的进行,θ-Al_2O_3相逐渐转变成致密结构的α-Al_2O_3相,从而起到真正的抗氧化作用。结论铝硅涂层中的Al元素提前被消耗,对铝硅涂层的使用寿命存在一定影响,因而渗后扩散须保证在真空条件下或有保护气氛条件下进行,使叶片表面渗后的铝浓度达到一定的要求,从而在使用过程中可以生成致密结构的α-Al_2O_3相,起到抗氧化作用,提高叶片的使用寿命。     

废弃硅钼棒循环再利用制备MoSi2 基抗氧化涂层

目的在实现钼资源循环再利用的同时,提高钼合金高温抗氧化性能。方法将废弃硅钼棒破碎、球磨制成粉末,并结合玻璃粉和硅粉作为原料,采用浆料法在钼基体上制备MoSi_2基抗氧化涂层。通过扫描电子显微镜、X射线衍射和1400℃静态等温氧化实验等分析涂层的微观组织、结构及抗氧化性能。结果制备的MoSi_2基抗氧化涂层厚度约500μm,涂层整体上呈现出相对致密的结构。在1400℃氧化20h后,涂层质量增量为5.88 mg/cm2,呈现出较好的防氧化效果。结论利用浆料法,以废弃硅钼棒为原料,在实现钼资源回收再利用的同时,为钼合金表面制备具有较好抗氧化性能的MoSi_2基抗氧化涂层。氧化过程中,涂层在表面形成了一层致密的SiO2玻璃,具有较强的阻氧能力,减少氧气向基体的渗入,可以在高温氧化环境有效提升钼基体的抗氧化能力。     

自然生境中厌氧氨氧化功能微生物生态学研究进展

自然生境中发生的厌氧氨氧化过程是继反硝化和好氧氨氧化后的又一条氮损失途径,对全球生态系统氮循环具有重要意义,但不同自然生态系统中存在不同种类的厌氧氨氧化微生物.通过阐述厌氧氨氧化反应发生的生理机制,并对不同自然环境中发现的厌氧氨氧化功能微生物进行梳理,分析了厌氧氨氧化菌分布的空间异质性成因.结果表明,适量的无机氮可以促进厌氧氨氧化的发生,有机碳含量低和低氧条件更有利于厌氧氨氧化菌的生存且厌氧氨氧化的活性较高,这与厌氧氨氧化菌的化能自养代谢途径有着紧密的联系,低养分条件下反硝化菌的活性受到短暂抑制,促进了厌氧氨氧化的发生.同时,适当的高盐环境会提高厌氧氨氧化活性并促进厌氧氨氧化菌群落结构转变,高盐度环境下Scalindua属占优势,低盐度环境下Brocadia属更占优势.厌氧氨氧化菌对温度变化有很好的适应性,大部分厌氧氨氧化菌（如Scalindua属、Kuenenia属和Brocadia属）对于极端环境均有较强的环境适应性;此外,悬浮颗粒物浓度、含水量等因素也会影响厌氧氨氧化菌的分布及其代谢活性.建议今后从基因组学、蛋白组学和转录组学相结合的角度对自然环境中的厌氧氨氧化菌开展生理生态机理的研究,并探明厌氧条件下Fe3+、Mn4+、SO₄2-等电子受体与厌氧氨氧化过程的生物化学联系,以更好地应用于工程技术研究,并为生态环境修复提供理论依据.      

生物沥浸耦合类Fenton氧化调理城市污泥

采用生物沥浸耦合类Fenton氧化工艺对城市污泥进行了调理研究.结果表明,在升华硫和Fe SO4·7H2O投量分别为3g·L-1和8 g·L-1时,污泥p H从6.9降至2.5约需1 d,满足类Fenton氧化的适宜酸性条件.生物沥浸处理后,污泥挥发性固体(VS)减少率为13.4%,污泥比阻从3.1×109s2·g-1降至1.5×109s2·g-1,降低51.6%,但仍属于难脱水污泥.沥浸污泥继续经类Fenton氧化调理,调理的最佳H2O2投量和反应时间分别为3.3 g·L-1和60 min.处理后污泥VS减少率为30.8%,污泥比阻和滤饼含水率分别为1.9×108s2·g-1和76.9%,污泥比阻降低93.9%,污泥脱水性能和稳定性能得到显著提高.此外,该联合工艺对污泥的调理效果优于类Fenton氧化单独调理.