夏季长江口及其邻近海域海水及大气中挥发性卤代烃的分布与海-气通量研究

挥发性卤代烃(Volatile halocarbons,VHCs)是大气中重要的痕量温室气体,在全球变暖和大气化学中扮演着重要的角色.运用吹扫-捕集气相色谱法于2016年7月4—16日对长江口及其邻近海域6种常见的挥发性卤代烃(CFC-11、CFC-12、CH2Cl2、CCl_4、C_2Cl_4、CHBr3)的浓度进行了测定.同时,测定了大气中的CCl_4、CFC-11、CFC-12和C_2Cl_4浓度.结果表明,受陆源输入、水团及生物作用因素的影响,海水中6种VHCs的浓度分布总体呈现出近岸高、远海低的趋势.受地理位置和水文等条件影响,不同的VHCs垂直分布有所差别,但浓度的高值区出现在0~20 m水体中.相关性分析表明,CHBr3与Chl-a之间存在显著正相关,说明CHBr3分布受到浮游植物生物量的影响;CCl_4、C_2Cl_4与CFC-11显著正相关,推测三者拥有相似的来源.另外,分析结果显示,CHBr3与pH之间没有相关性.大气中除CFC-11外,CCl_4、CFC-12和C_2Cl_4的平均浓度均高于全球平均值.大气中4种VHCs浓度分布表现出近岸高、外海低的趋势.后向轨迹分析表明,近岸的陆源污染及大气的扩散输送是长江口及其附近海域上方大气VHCs的重要来源.采用双膜模型估算了卤代烃的海-气通量,结果表明,夏季长江口及其邻近海域是大气中CCl_4、C_2Cl_4、CHBr3、CH2Cl2的源.     

TiO2表面沉积Ag粒子及其可见光下降解含盐废水中的苯酚

为了制备可见光激发下能高效降解含盐废水中有机物的光催化剂,首次以商用TiO_2光催化剂(P25)为载体,利用吸附相反应技术一步获得了Ag沉积的可见光响应复合光催化剂.同时,通过XPS、TEM、HRTEM及紫外可见漫反射光谱图,结合多种高含盐水体系中苯酚的光催化降解过程,研究了不同Ag沉积对催化剂可见光活性的影响.结果发现,吸附平衡后P25表面富含水的吸附层可作为反应和粒子的生成场所,生成量子尺寸的Ag粒子.另外,在吸附层中生成的Ag粒子均匀分布于P25表面并与之紧密结合,并在TiO_2晶格结构中引入晶格交错结构.Ag与TiO_2的表面等离子体共振效应和晶格交错结构共同提升了催化剂的可见光响应和电荷的分离效率,增强了催化剂对苯酚的可见光催化性能.在含盐废水体系中,盐离子数量越多,催化剂在可见光下降解苯酚过程受到的干扰越大.     

废弃农药厂拆除过程对周边土壤DDTs污染影响

分4批次分别采集某废弃农药厂拆除前和拆除后周边土壤,研究土壤中DDTs含量、分布和组成的变化特征.结果表明,拆除1个月后,土壤中DDTs残留量（平均为334ng/g）明显大于拆除前（平均为97.0ng/g）,之后土壤中DDTs的残留量明显下降.拆除前,周边土壤中以p,p'-DDE和p,p'-DDD为主,平均浓度分别为35.6和31.0ng/g;拆除后以p,p'-DDT为主要残留污染物,平均浓度为289ng/g,较拆除前（9.69ng/g）增长了28.9倍.来源分析表明,农药厂拆除前周边土壤中DDTs的污染主要受厂区内历史工业品DDTs生产和农田使用的三氯杀螨醇共同影响,而拆除过程周边土壤DDTs污染的贡献主要来自于厂区内工业品DDTs的挥发.在空间分布上,拆除前和拆除后整体上西部区域土壤的污染程度高于东部区域.     

基于BP神经网络的污染物浓度多模式集成预报

基于中国气象局雾-霾数值预报系统CUACE、北京区域环境气象数值预报系统BREMPS和华东区域大气环境数值预报系统WRF-Chem三个环境气象模式预报产品,利用BP神经网络方法建立多模式集成预报模型.首先通过实验得到BP神经网络的训练函数、隐含层节点数和训练样本长度分别为贝叶斯归一化训练函数trainbr、10和50.随后选取北京、天津和石家庄站点的预报结果检验该模型的预报性能.结果表明：（1）相对于单模式,BP神经网络集成预报的3~72h逐3h污染物浓度和观测之间的归一化平均偏差从-100%~200%降低到-20%~20%,污染物浓度和观测的均方根误差比各单模式降低15%以上,相关系数从0.1~0.8提升到0.3~0.85之间,说明其预报结果优于各单模式.（2）2016年AQI等级评估表明,集成模型预报的北京轻度和中度污染的TS评分分别比CUACE提高22%和10%,在天津重度污染的空报率和漏报率分别降低31%和25%.（3）2016年12月份的重污染过程评估发现,集成模型预报的PM_2.5浓度的演变趋势和实况基本相符.     

基于改进FWA-NN的污水处理过程溶解氧浓度预测

为实现对污水处理过程溶解氧质量浓度的实时准确预测,提出了一种改进的混沌烟花混合优化算法并构建了基于改进算法的神经网络在线软测量模型.结合污水处理过程的数据特征,定义了一项新的样本相似度衡量指标用于提取更具代表性的建模数据.在改进算法中,为提高基本烟花算法初始成员的质量,定义了一种改进的两级正弦混沌映射并利用混沌运动的遍历性精选烟花算法的初始群成员;通过融合混沌算法改进了基本烟花算法的搜索机制,基于设定准则将寻优过程分为两阶段并采用两分群同时进行.测试结果表明改进算法的收敛速度和收敛精度有较大程度提高.将改进的软测量建模方法和样本数据提取方法用于污水处理过程溶解氧质量浓度软测量建模,应用结果表明该模型的均方根误差和平均泛化误差分别为0.0175和0.0118,具有较强的泛化性能.     

2014~2017年北京城区霾污染态势及潜在来源

统计分析2014~2017年北京城区霾污染发生情况,利用HYSPLIT模式对4年内气流来向进行聚类计算,识别区域内的主要污染传输通道和潜在污染源区分布及变化.结果显示,研究期间北京市城区空气质量状况整体呈改善趋势,灰霾时发生率从2014年的50.6%降至2017年33.7%,灰霾日数由165d降至78d,每年10月到次年采暖结束的3月灰霾发生较为集中.不同强度霾发生频率逐年下降,秋、冬季灰霾发生频率及污染强度均逐步降低.冀东南平原区、太行山东麓以及燕山南麓沿线为京津冀地区的3条主要污染传输通道,传输高度均在近地1000m内,期间通道轨迹对应北京城区PM_2.5平均达124.1μg/m³,其出现频率在2014~2017年逐年减小,并且各年当中同类轨迹所对应的北京PM_2.5均呈逐年下降趋势.北京城区PM_2.5的主要潜在源区从华北平原和渤海天津港区域逐渐缩小至冀中南和鲁西北地区,且传输通道区域污染贡献率逐年降低,有利的天气形势和人为的区域减排是近年空气质量改善的2大主因.     

常州市冬季大气污染特征及潜在源区分析

为了解常州市冬季大气污染特征,对2013—2015年常州市冬季PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂、CO数据进行分析,并结合HYSPLIT 4.9模式研究不同气团来源对常州市各污染物浓度的影响及潜在污染源区分布特征.结果表明,常州市冬季以PM_2.5污染为主,其占冬季首要污染物的90%以上,冬季PM_2.5小时浓度对应的空气质量级别以良和轻度污染出现频次最多,冬季的ρ（PM_2.5）对ρ（PM_2.5）年均值的贡献率高达37.4%,不完全燃烧是颗粒物的一个重要来源.冬季ρ（PM_2.5）、ρ（PM₁₀）、ρ（SO₂）、ρ（NO₂）和ρ（CO）的日变化均呈双峰分布,两个峰值分别出现在交通的早高峰和晚高峰附近.ρ（NO₂）在晚高峰明显大于早高峰,而ρ（SO₂）和ρ（CO）表现为早高峰大于晚高峰.常州市CO/NO_x和SO₂/NO_x的分析结果表明,常州市交通源的贡献明显,点源对常州市的空气质量的影响也较大.1和6 h的ρ（PM_2.5）梯度变化可判识细颗粒物的爆发性增长.冬季常州市受到西北、西和西南等地区的大陆性气流影响较大,其对应的ρ（PM_2.5）、ρ（PM₁₀）、ρ（SO₂）、ρ（NO₂）和ρ（CO）平均值相对较高,且对应的污染轨迹出现概率较大.偏东方向的气流由于移动速度慢,不利于污染物扩散易造成污染累积,导致ρ（PM_2.5）、ρ（SO₂）和ρ（NO₂）相对较高.WPSCF（源区分布概率）高值区（>0.5）集中于从芜湖至上海的长江中下游区域和杭州湾区域.PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂和CO潜在源区存在较大差异性,NO₂、SO₂和CO本地化的潜在贡献较PM_2.5和PM₁₀更明显.此外,受船舶等影响海洋源区对NO₂、SO₂和CO的潜在贡献较大.研究显示,长三角区域的大气污染物以本地污染为主,但远距离污染输送贡献也不容忽视.      

河北省涞水县大气颗粒物单颗粒分析表征及来源识别

为了解河北省涞水县颗粒物污染特征,采用单颗粒分析技术扫描电镜-X射线能谱法和气团后向轨迹分析技术对该县2015年3个典型污染时段〔即正常管控、严格管控（2015年阅兵期间）及发生严重颗粒物染污〕采集的7个大气颗粒物样品进行了分析表征和来源解析.共测量了1 506个粒径≥0.5 μm的单颗粒,其中粒径小于2.5 μm的颗粒占98%以上,测量结果揭示了细颗粒污染特征.结果表明:①碳质颗粒为主要颗粒物种类,其检出数目占比在90%以上.②非供暖期严格管控时段,当地居民日常生活产生的球形碳质颗粒检出数目占比最高.③非供暖期正常管控时段,机动车排放的碳质集合体颗粒检出数目占比最高,交通污染贡献最大.④供暖期球形碳质颗粒检出数目占比最高,含硫颗粒检出数目占比相对增加,燃煤的贡献最大.3个采样时段48 h气团后向轨迹分析结果表明,在空气质量良好、颗粒物污染水平较低的情况下,影响研究区域空气质量的主要是本地源;雾霾天气（处于严重颗粒物污染时段）时,西南方向外来源和本地源共同构成研究区域的颗粒物污染状态.      

林冠特征对城市森林斑块消减空气PM2.5质量浓度的影响

研究城市森林斑块消减空气PM_(2.5)质量浓度的能力,以及这种能力的主要影响因素,对改善城市空气环境具有重要的意义.本研究测定了南昌市典型城市森林斑块消减PM_(2.5)质量浓度的能力(PM_(2.5)AC),并分析了PM_(2.5)AC对城市森林斑块林分组成、冠层特征的响应.研究表明:南昌市城市森林斑块具有显著消减空气PM_(2.5)质量浓度的能力,其中针叶林斑块PM_(2.5)AC最高,达到9.15%,阔叶纯林最低3.82%;整体上春季PM_(2.5)AC最高,达到7.34%,冬季最低3.76%.城市森林斑块PM_(2.5)AC与林冠特征中的LAI(叶面积指数)显著正相关,与DIFN(天空开度)显著负相关,与斑块特征中的斑块面积、林分结构、斑块总叶面积显著正相关.通过综合分析,城市森林斑块总叶面积是主导PM_(2.5)AC的主要影响因素.     

金属矿山掘进巷道新型通风除尘系统研究与应用

为了减少掘进巷道的粉尘危害,以某金属矿掘进工作面为研究对象,经过现场调研和理论分析,研究开发了1种适合掘进巷道的新型通风除尘系统。介绍了新型通风除尘系统的结构和工作原理,并将该通风除尘系统应用于掘进巷道的粉尘治理,对该系统在掘进巷道的应用效果进行现场测定。研究结果表明:该通风除尘系统将压风筒布置在巷道中心位置的顶部,抽风筒布置在巷道两侧的呼吸带高度,使得掘进工作面的风流位置控制在1.5 m之下,保障了作业人员的职业健康。系统的湿式除尘风机对掘进巷道粉尘除尘效率达到了91%以上,彻底解决了掘进巷道粉尘污染问题。同时该系统能够实现按需通风除尘,净化后的风流可以循环利用,节能效果显著,在金属矿山掘进巷道生产系统具有较好的应用前景。