川西高原河流水体CDOM的光化学降解特性

川西高原部分河流溶解性有机碳(DOC)含量极高,因有色溶解性有机质(CDOM)具有独特的光学特性,其光降解特征与规律对于分析高寒区天然水体DOC动态及区域水-陆碳循环具有重要的环境意义.本文选取川西高原两种主要地貌类型的河流共5条,即高山峡谷区河流杂谷脑河、抚边河及岷江,丘状高原区河流白河、黑河,对河流水体CDOM三维荧光光谱(EEMs)与紫外-可见光吸收光谱(UV-Vis)采用平行因子分析(PARAFAC)与二维相关光谱(2D-COS)进行分析.结果表明:①白河和黑河CDOM的5 d降解率分别为64. 85%和63. 43%,光降解速率常数分别为0. 167 d-1和0. 173 d-1;抚边河CDOM浓度低(0. 71 m-1)光降解现象不明显,杂谷脑河和岷江CDOM光降解行为较为复杂;②在光降解过程中,除岷江外其余4条河流荧光溶解性有机质(FDOM)内源特征(FI)逐渐减弱,黑河和白河CDOM芳香性、疏水性特征(SUVA254和SUVA260)及腐殖化程度(HIXa)逐渐降低;③川西高原5条河流中FDOM组分均呈2类4个组分,即C1(275/310 nm,类酪氨酸)、C2 [280(250)/400 nm,UVA类腐殖质]和C3(255/440 nm,UVA类腐殖质)、C4[270(360)/492 nm,UVA类腐殖质],类腐殖质FDOM较易光降解;④5条河流中UVA类腐殖质FDOM(尤其是500 nm发射波段)光降解反应先于类酪氨酸物质;丘状高原河流中UVA类腐殖质FDOM对于光照的敏感度大于高山峡谷区河流;⑤白河的主成分分析中识别出了2个因子,解释了这些参数变化的87. 28%,反映了光降解过程对于CDOM特征、荧光组分等方面的影响.     

臭氧耦合陶瓷膜过滤对膜性能及出水消毒副产物的影响

利用臭氧（O₃）-陶瓷膜过滤（CMF）处理常规工艺出水,研究了不同O₃-CMF耦合方式对膜性能和消毒副产物（DBPs）的影响.结果表明,与单独CMF相比,异位O₃-CMF和原位O₃-CMF均可以有效缓解膜污染,原位O₃-CMF控制效果最佳.异位O₃-CMF对进水（常规工艺出水） DOC去除率（26.25%）略高于原位O₃-CMF（22.31%）,但是其SUVA去除率（83.91%）明显低于原位O₃-CMF（93.10%）.羟基自由基（·OH）生成特征表明原位O₃-CMF可促进O₃产生更多的·OH.在O₃、·OH氧化和陶瓷膜截留协同作用下,异位O₃-CMF和原位O₃-CMF出水中总荧光响应强度和相对分子质量大于0.3×10³,有机物含量降低,进而使得出水中含碳消毒副产物（C-DBPs）生成量分别降低了21.86%和32.35%,含氮消毒副产物（N-DBPs）生成量分别降低了16.16%和19.13%.但O₃和·OH氧化后生成的小分子有机物因难以被CM截留导致其在出水中含量增加,进而增加了卤代酮（HKs）、水合氯醛（CH）和三卤硝基甲烷（THNMs）的产生.本研究对于不同O₃-CMF方式下O₃与CM的协同机制的探讨,改善膜性能和提升DBPs前体物的去除具有一定指导意义.     

典型喀斯特城市湖库溶解性有机质成分特征及来源解析

为探索喀斯特城市湖库溶解性有机质（DOM）成分特征及来源信息,以我国贵阳市重要喀斯特湖库——红枫湖、百花湖、松柏山水库和阿哈水库为研究对象,分析了表层水体溶解性有机碳（DOC）、叶绿素a（Chla）和DOM光学参数(a₂₅₄、a₂₈₀、a₃₅₀、 E2∶E3、S_275-295、 FI、β:α、 BIX、 HIX)的空间差异,同时利用荧光吸收峰（B、 T、 A、 M、 C、 D、 N）和三维荧光平行因子分析（EEM-PARAFAC）解释DOM各成分丰度及占比状况,并运用Spearman相关分析及主成分分析（PCA）揭示DOM参数的相关性和主要环境过程.结果表明,喀斯特城市湖库ρ（DOC）和ρ（Chla）范围分别为4.24～11.9 mg·L^-1和0.32～19.7μg·L^-1,松柏山水库腐殖质(a₂₅₄)和芳香类蛋白质(a₂₈₀)较高,导致相对分子质量(E2∶E3和S_275-295)高于其它湖...     

贵州草海湿地溶解性有机物的光谱特征及其与PFASs的相关性分析

为描述草海湿地DOM（dissolved organic matter,溶解性有机物）荧光特征,探究其对PFASs（per-and polyfluoroalkyl substances,全氟及多氟化合物）环境行为造成的影响,利用超高效液相色谱-质谱联用技术和三维荧光光谱技术,结合平行因子分析,开展DOM光谱学特性研究,分析ρ（DOM）与ρ（PFASs）的相关关系.结果表明:①草海湿地中共解析出3类4种荧光组分,分别为类腐殖酸[λ_Ex（360 nm）/λ_Em（450 nm）]、长波段腐殖质[λ_Ex（400 nm）/λ_Em（510 nm）]、类富里酸[λ_Ex（330 nm）/λ_Em（400 nm）]和类色氨酸[λ_Ex（280 nm）/λ_Em（350 nm）],贡献率分别为48.6%、23.6%、22.9%和4.9%,其中类腐殖质总贡献率高达72.2%.在农业生产和人类活动的影响下,总荧光强度大致呈现从入湖区向出湖区逐渐降低、湖心区略高的趋势.②在草海湿地表层水中共检出了12种PFASs,ρ（PFASs）为233.18 ng/L,每种平均值为19.43 ng/L,PFBA（perfluorobutanoic acid,全氟丁酸）是主要污染物;草海湿地入湖区点源影响特征明显,生活污水和农业生产用水是主要的潜在污染源.③相关性分析结果显示,各荧光组分含量均与ρ（PFBS）（potassium perfluorobutanesulfonate,全氟丁烷磺酸）负相关;类色氨酸含量与ρ（PFHpA）（perfluororoheptanoic acid,全氟庚酸）负相关,与ρ（PFTriDA）（perfluorotrideanoic acid,全氟十三酸）则显著正相关.研究显示,草海湿地水体腐殖化程度高,外源特征明显,共检出12种PFASs,初步揭示了草海湿地水环境中ρ（DOM）与ρ（PFASs）的相关关系,其受水体性质及化合物结构等差异的影响,有待进一步开展深入研究.      

长江下游居民区降水地表径流的污染特征

城市地表径流是重要非点源污染源之一,其研究对于我国城市水环境质量控制具有重要的现实意义.本文选择我国长江下游地区典型居民区下垫面作为研究对象,采集不同下垫面的多场降雨径流,探究分析其中主要金属污染物和溶解性有机质（DOM）的分布、结构特征和污染负荷.结果发现,不同下垫面地表径流中重金属均呈现一定程度的超标现象,其浓度由高到低排序为：Zn > Cu > Pb > Sb > Cd,不同下垫面地表径流污染特征呈现了显著的差异,交通主干道的金属和DOM污染均最为严重;不同下垫面有机质结构特性也呈现出了明显的差异;地表径流DOM与阳离子金属污染物（Cu）的结合作用强烈,紫外差分光谱和傅里叶变换红外光谱显示其结合位点位于羧基、酚羟基和C＝C结构,而类金属污染物（Sb）则结合较弱,其在径流中可能以游离态存在;研究区域不同金属污染物对临近水体产生的污染年负荷依次为：Zn > Cu > Pb > Sb > Cd,无锡和南京采样区DOM的单位面积污染负荷分别为0.93 g·（m²·a）^-1和8.72 g·（m²·a）^-1.结果表明需要针对不同下垫面属性和不同污染物结构特征开展对应的污染拦截措施,相关结果可以为长江下游流域水环境质量改善提供参考信息.     

杭州地区大气细颗粒物浓度变化特征分析

利用2012年杭州地区(杭州、桐庐、建德、淳安)大气颗粒物监测仪TEOM1405D的连续观测资料,对该地区PM2.5质量浓度的变化特征及其与气象条件的关系进行了分析研究.结果表明,2012年杭州、桐庐、建德、淳安PM2.5年平均浓度分别为50.0±25.7、46.5±22.0、42.1±21.8、36.9±21.2μg·m-3,空间上呈现至北向南逐渐下降的变化趋势.受边界层高度、降水等气象条件影响,4个站点PM2.5浓度的季节变化基本表现为秋季冬季春季夏季,其中秋、冬季PM2.5超标日数高达80%左右.杭州地区PM2.5日变化呈现明显的双峰型特征,其峰值出现时间与人们的早晚出行高峰有较好的对应关系.对比不同站点PM2.5浓度变化可以看出人口密集城市区域气溶胶浓度要显著高于乡村地区.通过拟合小时平均值最大出现频率得出杭州地区最具代表性大气状态下PM2.5的浓度值为21.2μg·m-3.风向风速与PM2.5浓度的关系表明杭州主要以本地污染为主,桐庐受本地污染和区域输送双重影响,建德主要表现为区域输送.     

桂江主要离子及溶解无机碳的生物地球化学过程

河流水体的化学组成记录了流域内各种自然过程与人类活动的信息.对西江一级支流桂江化学径流的分析结果表明,桂江水体的离子组成主要受碳酸盐岩化学风化过程的控制,CO2是这一过程的主要侵蚀介质;H2SO4对碳酸盐岩的风化影响桂江河水的化学组成.大气沉降、人类活动、碳酸盐岩和硅酸盐岩化学风化对桂江水体贡献的溶解物质分别占总溶解物质的2.7%、6.3%、72.8%和18.2%.河流溶解无机碳(DIC)的稳定同位素组成(δ13CDIC)揭示桂江河水中的DIC明显被浮游植物的光合作用所利用.浮游植物初级生产力对桂江颗粒有机碳(POC)的贡献达22.3%~30.9%,这表明岩石风化来源的DIC经浮游植物的光合作用转化为有机碳,并在迁移过程中部分沉积水体底部,进而形成埋藏有机碳.     

三峡库区水体中可溶性C、N变化及影响因素

为了解三峡库区水体中可溶性C、N的变化,本研究于2011年3月至2012年8月在三峡水库涪陵段进行了每周一次的水样采集,分析其中可溶性C、N成分的变化及其来源特征.结果表明,库区水中DOC浓度范围为0.64~9.07 mg·L~(-1),且有明显的季节变化,表现为:夏季春季、秋季冬季,DOC年入库总量为1.78×109kg,入库量具有与浓度相似的季节变化趋势;DTN的浓度范围为2.59~4.35 mg·L~(-1),春季冬季夏季秋季,年入库总量为1.32×109kg,入库量的季节变化特征:夏季秋季春季冬季,其中DON、NO-3-N分别占DTN的30.35%~63.45%、35.87%~67.72%.DOC受降水和温度的影响明显,水中DOC主要来自外源输入,春季、夏季降雨径流其外源输入量增加,而秋季、冬季则内源贡献有所增加;DTN受人为排放和水体稀释的影响相对较大.相关分析表明,DOC与DON呈显著负相关(P0.05),通常以DOC/DON比值反映水中DOM的来源,库区DOC/DON范围为0.35~7.28,DOM来源具有明显的季节特征.夏季DOC/DON较高,DOM主要来自流域侵蚀;冬季DOC/DON较低,DOM主要来自生活污水排放和内源现场产生;春季、秋季DOC/DON介于两者之间,DOM来源包括流域侵蚀、生活污水排放及现场产生等.     

铁氮共掺杂生物炭对二级水溶解性有机物的吸附特性与长效性评价

为经济高效地去除污水厂二级水中溶解性有机物(DOM),采用铁氮共掺杂生物炭材料(Fe-N-C)作为新型吸附剂,系统分析了该新型碳材料对于二级水DOM的吸附性能、动力学过程、选择性和作用机制.此外,通过固定床吸附装置深入考察了该吸附材料的长效性和重复利用性.结果表明,Fe-N-C对于二级水DOM具有突出的吸附性能,投加量...     

Co-transport of dissolved organic matter and heavy metals in soils induced by excessive phosphorus applications

To evaluate the e ects of long-term applications of phosphorus fertilizers on mobility of dissolved organic matter (DOM) and heavy metals in agricultural soils, a sandy soil and a loamy soil were spiked with ammonium phosphate at application rates of 0, 25, 50, 100, 250, and 500 mg P per kilogram of soil. A series of 15-cm long soil columns were constructed by packing incubated soils of varying concentrations of P. The soil columns were consecutively leached by simulated rainfalls for six cycles. The contents of water extractable organic carbon in both sandy and loamy soils increased significantly with increasing rates of P applications. Relatively high rates of P applications could induce a marked increase in DOM concentrations in the leachates, the e ects were larger with the sandy soil rather than with the loamy soil. Applications of P changed the partitioning of trace metals in the soil solids and the soil solutions. The increased P application rates also seemed to elevate the leaching of Cu, Cd, and Zn from soils. The concentrations of Cu, Cd, and Zn in the leachates were positively correlated with DOM, probably due to the formation of metal-DOM complexes. In contrast, Pb concentrations in the leachates were negatively correlated with DOM, and decreased with increasing rates of P applications. The boosted leaching of DOM induced by high rates of P applications was probably due to the added phosphate ions competing for adsorption sites in the soil solids with the indigenous DOM.