Mo-modified Pd/Al2O3 catalysts for benzene catalytic combustion

Mo-modified Pd/Al2O3catalysts were prepared by an impregnation method and tested for the catalytic combustion of benzene. The catalysts were characterized by N2 isothermal adsorption, X-ray diffraction（XRD）, X-ray photoelectron spectroscopy（XPS）, temperatureprogrammed desorption of NH3（NH3-TPD）, H2temperature-programmed reduction（H2-TPR）, and high-angle annular dark-field scanning transmission electron microscopy（HAADF-STEM）. The results showed that the addition of Mo effectively improved the activity and stability of the Pd/Al2O3catalyst by increasing the dispersion of Pd active components, changing the partial oxidation state of palladium and increasing the oxygen species concentration on the surface of catalyst. In the case of the Pd-Mo/Al2O3catalyst,benzene conversion of 90% was obtained at temperatures as low as 190°C, which was 45°C lower than that for similar performance with the Pd/Al2O3catalyst. Moreover, the 1.0% Pd-5% Mo/Al2O3catalyst was more active than the 2.0% Pd/Al2O3catalyst. It was concluded that Pd and Mo have a synergistic effect in benzene catalytic combustion.     

水稻光合同化碳在土壤中的矿化和转化动态

作物光合碳是"大气-植物-土壤"碳循环的重要组成部分,是农田土壤有机碳的重要来源,然而其在土壤碳库中的矿化和转化动态尚不清楚.应用室内模拟培养实验,研究水稻收获后输入土壤的光合同化碳在土壤碳库中的矿化及其转化特征.结果表明,100 d的培养期内,原有有机碳的平均矿化速率在4.44~17.8μg·(g·d)-1之间,而光合碳(新碳)的矿化速率则在0.15~1.51μg·(g·d)-1之间.光合同化碳的输入对土壤活性碳库(DOC、MBC)的转化产生显著影响,在培养期内,14C-DOC的转化量为1.89~5.32 mg·kg-1,转化速率的变化幅度为0.18~0.34 mg·(kg·d)-1,原有DOC则在61.13~90.65 mg·kg-1,减少幅度为4.10~5.48 mg·(kg·d)-1;14C-MBC和原有MBC的转化量分别为10.92~44.11 mg·kg-1和463.31~1 153.46mg·kg-1,转化速率变化幅度分别为0.80~2.87 mg·(kg·d)-1和41.60~74.46 mg·(kg·d)-1,说明水稻光合碳的输入对MBC的周转要大于DOC的周转.而且,与原有有机碳相比,输入的"新碳"易被微生物矿化分解,100 d的培养期内,有13.5%~20.2%的新碳被矿化分解,而仅2.2%~3.7%的原有有机碳被矿化分解,光合同化碳的输入对维持稻田土壤的碳汇功能具有重要作用.     

温带典型草原土壤总有机碳及溶解性有机碳对模拟氮沉降的响应

2008年5月～2011年10月,以内蒙古温带典型草原为研究对象,利用小区模拟控制试验,设置对照[0 g·(m2·a)-1]、低氮[5 g·(m2·a)-1]、中氮[10 g·(m2·a)-1]、高氮[20 g·(m2·a)-1]这4个净氮输入量处理,模拟研究了大气氮沉降水平变化对土壤总有机碳(TOC)以及溶解性有机碳(DOC)含量、年际变化及其垂直分布格局的影响,并分析了两者之间的关系.结果表明,除个别年份外,土壤TOC与DOC含量均随土壤深度增加而递减,4 a的连续施氮并未改变土壤TOC与DOC的垂直分布规律,但施氮降低了土壤TOC的垂直变异,增加了土壤DOC的垂直变异;施氮4 a对于草地表层0～20 cm土壤TOC与DOC含量的变化并未表现出显著影响(P>0.05).不同氮输入水平处理0～20 cm土层有机碳密度在3.9～5.6 kg·m-2之间变动,试验前两年不同氮处理0～20 cm土壤有机碳密度均低于对照或与对照接近,试验后两年,施氮对土壤总有机碳密度逐渐呈现出一定的促进作用,但与对照的差异仍不显著(P>0.05);不同处理0～20 cm土层DOC/TOC约为0.32%～1.09%,氮输入增加普遍降低了DOC在整个TOC中所占的比例;草地土壤TOC与DOC的变化呈显著正相关(P<0.01).不同处理草地土壤DOC随时间的变异均远大于TOC,与TOC相比,草地土壤DOC的变化更为迅速,是研究草地土壤碳库对氮沉降变化响应的重要敏感性指标.     

基于非点源溶解态氮负荷估算的率水流域土地利用结构优化研究

利用区域营养盐管理模型(ReNuMa)对率水流域2000~2010年的溶解态氮(DN)负荷进行了定量估算和来源解析.在率定期和验证期,径流和DN负荷模拟的Ens和R2都大于0.9,模型具备可靠的模拟能力.结果表明,率水流域的年均非点源DN负荷为1.11×103t·a-1,负荷强度为(0.75±0.22)t·km-2.在所有土地利用类型中,水田的DN负荷强度最大[28.60kg·(hm2·a)-1],林地的DN负荷强度最小[2.71 kg·(hm2·a)-1].农业生产用地(水田、谷物、经济作物、果园和茶园)对DN负荷的贡献最大,表明人类影响下的农业生产活动是流域非点源污染的最主要来源.基于污染负荷适量削减和农业经济产值最大化原则,开展了流域2015年土地利用结构优化分析,规划结果表明在土地利用结构最优情况下,经济收益的增长依然伴随着负荷的增加,但经济产值的增幅大于DN负荷的增幅.     

千岛湖溶解氧的动态分布特征及其影响因素分析

基于2011~2012年1~12月千岛湖6个站点的溶解氧浓度实时监测数据,分析了千岛湖溶解氧的垂直分布以及时空分布特征,并探讨了影响水体溶解氧动态分布特征的影响因子.结果表明,溶解氧分布特征有明显的垂向差异以及季节差异.冬季,平均溶解氧值较高,除大坝前站点,其余各站点溶解氧无显著垂向差异;夏季,溶解氧垂向差异显著大于春秋两季.水深较深的小金山、三潭岛和大坝前站点其夏季溶解氧最大值出现在真光层,分别达到11.59、12.52和10.96 mg·L-1.千岛湖表层溶解氧最大值出现在春季,而最小值出现在秋季.相关性分析结果表明,溶解氧与水温、pH、叶绿素a浓度的相关性存在季节性差异.夏季,水温与溶解氧存在极其显著的线性相关,温度热力分层是影响溶解氧在夏季垂直分布的关键因素.春夏季,pH、叶绿素a浓度与溶解氧的相关系数较高,主要与浮游植物光合作用有关.     

春、夏季长江口及其邻近海域溶解N2O的分布和海-气交换通量

分别于2012年3月和7月对长江口及其邻近海域进行了调查,对水体中溶解氧化亚氮(N2O)的分布及海-气交换通量进行了研究.结果表明,春季长江口及其邻近海域表层海水中溶解N2O浓度范围为9.34~49.08 nmol·L-1,平均值为(13.27±6.40)nmol·L-1.夏季表层溶解N2O浓度范围为7.27~27.81 nmol·L-1、平均值为(10.62±5.03)nmol·L-1.两航次表、底层海水中溶解N2O浓度相差不大.长江口溶解N2O浓度由近岸向外海逐渐降低,受陆源输入影响显著.溶解N2O浓度高值出现在长江口最大浑浊带附近,这主要是由于水体中较高的硝化速率造成的.温度是影响N2O分布的另一个重要因素,对溶解N2O浓度有双重作用.春季和夏季表层海水中N2O饱和度范围分别为86.9%~351.3%和111.7%~396.0%,平均值分别为(111.5±41.4)%和(155.9±68.4)%,大部分站位处于过饱和状态.利用LM86、W92和RC01公式分别计算了长江口及其邻近海域N2O的海-气交换通量,春季分别为(3.2±10.9)、(5.5±19.3)和(12.2±52.3)μmol·(m2·d)-1,夏季分别为(7.3±12.4)、(12.7±20.4)和(20.4±35.9)μmol·(m2·d)-1,初步估算出长江口及其邻近海域的年平均释放量分别为0.6×10-2Tg·a-1(LM86)、1.1×10-2Tg·a-1(W92)、2.0×10-2Tg·a-1(RC01).长江口及其邻近海域虽然只占全球海洋总面积的0.02%,但其释放的N2O占全球海洋释放量的0.06%,表明长江口及其邻近海域是产生和释放N2O的活跃区域.     

变温环境对典型石灰土有机碳矿化的影响

采用野外采样和室内培养试验,研究了不同土地利用类型(林地和旱地)下的石灰土表层土壤有机碳(SOC)矿化对变温环境的响应.两种供试土样分别采自贵州省普定县天龙山区域的典型林地和旱地的0~10 cm表层.在培养试验中,依据积温相同的原则,设置变温(范围:15~25℃,变温间隔12 h)和恒温(20℃)两个温度处理,培养时间为56 d.在整个培养期内,旱地石灰土变温处理的SOC累积矿化量(63.32 mg·kg-1)虽略低于恒温处理(63.96 mg·kg-1),但两者之间差异不显著,而森林石灰土变温处理的SOC累积矿化量(169.46 mg·kg-1)则显著低于恒温处理(209.52 mg·kg-1)(P<0.05),这表明不同土地利用类型的石灰土SOC矿化对变温环境的响应不同.受植被和土地利用类型的影响,森林石灰土和旱地石灰土表层的SOC含量和组成差异显著,这可能是导致其SOC矿化对变温环境响应差异的重要原因.另外,各温度处理中,土壤可溶性有机碳(DOC)含量与SOC日均矿化量之间均呈极显著正相关(P<0.01),表明制约土壤DOC生成是温度影响土壤有机碳矿化的一个重要途径.在培养过程中,土壤微生物量碳含量不能有效反映恒温和变温下的SOC矿化差异,结合矿化动力学分析可知,同恒温相比,变温虽然不能通过改变微生物数量来影响SOC矿化,但能通过改变微生物群落的总体活性来影响SOC矿化过程.     

茶叶基水合氧化铁吸附水体中Pb(Ⅱ)的性能

采用原位沉积技术将水合氧化铁(HFO)负载于废弃茶叶渣表面制备了复合材料茶叶基水合氧化铁(HFO-TW),研究了HFO-TW对水溶液中Pb(Ⅱ)的吸附特性,探讨了溶液pH值、时间、共存碱土离子、温度、Pb(Ⅱ)初始浓度等因素对Pb(Ⅱ)的吸附效果的影响.结果表明酸性范围内,Pb(Ⅱ)的吸附量随溶液pH升高而增大;Pb(Ⅱ)的吸附速度较快,100 min内便可达吸附平衡,且动力学曲线较好地符合伪一级和伪二级动力学模型,拟合系数可达98.8%;在竞争离子Ca(Ⅱ)/Mg(Ⅱ)的浓度高于Pb(Ⅱ)50倍时,HFO-TW对Pb(Ⅱ)仍具有较强的吸附能力,Pb(Ⅱ)的吸附量仅分别下降12.1 mg·g-1和8.1 mg·g-1;Pb(Ⅱ)的吸附过程较好地符合Langmuir等温模型,理论最大吸附容量为89.43 mg·g-1,远高于未经改性的茶叶渣和其他生物吸附剂.所有结果均证实HFO-TW在净化实际铅污染水体中有着较为广阔的应用潜力.     

胞外聚合物磷酸盐形态对生物除磷过程的影响研究

以不同DO条件下污泥龄(SRT)分别为10 d和30 d的两组实验室A/O-SBR反应器活性污泥为研究对象,探讨了胞外聚合物(EPS)磷酸盐形态对生物除磷过程的影响.结果表明,污泥絮体中的磷主要分布于EPS中,PO3-4-P和聚磷酸盐(Poly-P,包括低分子量聚磷酸盐LMW PolyP和高分子量聚磷酸盐HMW Poly-P)是EPS磷的主要形态;EPS对生物除磷的影响明显大于细菌细胞,EPS磷的厌氧降低量和好氧升高量为胞内磷变化量的2.8~6.4倍.EPS中的LMW Poly-P和HMW Poly-P含量均表现厌氧降低和好氧升高的变化规律;对于相同SRT的污泥,中DO(2.5~3.5 mg·L-1)条件较低DO(0.7~1.0 mg·L-1)条件下EPS的LMW Poly-P和HMW Poly-P有更大的厌氧降低量和好氧升高量,对应着更明显的生物除磷过程,说明EPS不仅是生物除磷过程的中转站,而且参与了生物聚磷过程.     

需求视角的中国能源消费氮氧化物排放研究

基于经济投入产出生命周期评价(EIO-LCA)模型构建了中国1990—2010年能源消费氮氧化物完全排放矩阵,从需求的角度分析了氮氧化物排放在部门和不同需求间的分布结构,并通过情景模拟深入探讨了最终需求结构变化对氮氧化物排放的综合影响和拉动效应,以期探索中国氮氧化物减排的多元化途径.研究结果显示,1990—2010年中国氮氧化物排放总量从878万t上升到2398万t,历年来由工业部门拉动产生的氮氧化物占总量的比重高达70%左右;由最终消费拉动的氮氧化物排放比重逐年下降,资本形成和出口拉动的氮氧化物排放比重逐年上升.氮氧化物排放强度则从47.0 kg·万元-1降至6.0 kg·万元-1,其中,能源和交通部门的排放强度最高.通过情景模拟可以看出,提高最终消费比重,扩大内需有利于氮氧化物总量减排,尤其是对工业部门的减排效果显著.实现氮氧化物总量减排目标,要求在技术进步之外,积极寻求多元减排措施,以强化减排效果,突出能源和交通等重点部门的氮氧化物防治体系建设,并通过扩大内需优化最终需求结构以促进工业部门氮氧化物减排.