厦门秋季近郊近地面CO2浓度变化特征研究

利用CO2监测仪在厦门近郊中国科学院城市环境研究所超级监测站进行了秋季CO2数据采集,并结合监测站气象要素和气体污染物监测,分析了近地面CO2浓度变化特征、风速风向对其变化特征的影响以及CO2与部分气体污染物的相互关系.结果表明,厦门近郊秋季近地面CO2浓度主要集中分布在375～415μmol.mol-1范围内,约占70.87%;近地面大气CO2日变化曲线呈单峰型结构,CO2浓度日变化范围375.74～418.18μmol.mol-1,日平均最高值出现在黎明前后(408.54μmol.mol-1),最小值出现在午后附近(379.14μmol.mol-1),夜晚(18:00～05:00,北京时间)平均浓度(400.87±4.05)μmol.mol-1高于白天(06:00～17:00)平均浓度(388.86±9.40)μmol.mol-1;风速日变化曲线与CO2呈现完全相反的变化趋势,夜晚时段(22:00～04:00)风速波动范围在1.0～1.5 m.s-1时,对应的CO2浓度变化平稳,基本稳定在(400.72±2.12)μmol.mol-1.白天时段(09:00～18:00)风速变化范围在2.0～2.5 m.s-1时,对应的CO2浓度变化范围较大为379.14～394.83μmol.mol-1;用指数函数模型估测到该站点区域CO2背景浓度为386.84μmol.mol-1;观测期间该站点主要风向为东北偏东,统计该方向上CO2浓度与风速的相关关系,得出CO2浓度与风速呈极显著负相关(r=-0.67),相关系数高于所有方向统计的CO2浓度与风速的相关系数(r=-0.41,P<0.01),不同风向上CO2浓度贡献来源不同;此外,CO2浓度与温度、辐射量呈负相关(r=-0.541/-0.515,P<0.01),与湿度呈正相关(r=0.66,P<0.01);与其它大气气体污染物相比CO2与CO、NO的相关程度较高(r=0.469/0.436,P<0.01),与SO2相关程度较弱(r=0.126,P<0.01),经分析推测监测站点区域CO2排放源部分来自机动车排放,而燃煤排放贡献较小.     

广州秋季灰霾污染过程大气颗粒物有机酸的污染特征

收集广州秋季一个灰霾过程大气颗粒物昼夜样品,进行了26种脂肪酸和8种二元羧酸的定量分析(GC/MS).结果表明,大气脂肪酸和二元羧酸的污染水平较高.灰霾与非灰霾期间脂肪酸和二元羧酸浓度之比分别为1.9和2.5.污染上升过程脂肪酸和二元羧酸晚上浓度(653 ng.m-3)高于白天浓度(487 ng.m-3),而在污染降低过程,白天脂肪酸和二元羧酸浓度(412 ng.m-3)要高于晚上浓度(336 ng.m-3).采样期间二元羧酸和脂肪酸日均值浓度总体上与颗粒物和碳质组分的变化趋势一致.脂肪酸和二元羧酸与有机碳比值大体上与颗粒物污染成反比,比值随着大气颗粒物的增加而降低,27号晚上之后,随着颗粒物的降低而开始增加,说明有机酸主要以直接排放为主,而灰霾对有机酸的富集有明显抑制作用.基于特征比值法(C3/C4)及相关性分析,表明秋季灰霾污染过程脂肪酸和二元羧酸都是以一次排放为主.     

三峡库区澎溪河底泥及消落区土壤磷的形态及吸附特性研究

沉积物是自然水域的重要生态组成部分,是形成湖泊、水库富营养化的关键因素之一.为研究三峡库区澎溪河流域沉积物中磷的赋存形态特征及迁移转化规律,采用连续提取法对澎溪河底泥3个断面及消落区3种土壤类型中磷赋存形态进行分析,并通过等温吸附实验研究了磷的吸附规律,确定了零净吸附磷浓度(EPC0).结果表明,澎溪河底泥中的总磷含量在0.80～1.45 g·kg-1之间,赋存形态以无机磷为主,其中钙结合磷和蓄闭态磷比例在80%以上,铁铝结合磷含量较低,该流域底泥受自然岩石状态及沉积环境的影响较大,而人为活动对其影响较小;消落区土壤总磷含量在0.65～1.16 g·kg-1之间,磷的赋存形态也以无机磷为主,冲积土和紫色土也以钙结合态磷和蓄闭态磷为主,水稻土中则以蓄闭态磷含量最高.澎溪河高阳、黄石和双江3个断面底泥的EPC0分别为0.08、0.13和0.11 mg·L-1,消落区冲积土、紫色土和水稻土的EPC0分别为0.08、0.09和0.04 mg·L-1.EPC0值与沉积物中总磷、pH、Ca-P、黏粒含量呈正相关性,其中与pH和Ca-P相关性显著.根据澎溪河上覆水中磷浓度的季节变化,初步判定底泥及消落区土壤在夏秋季节为磷的"汇",在冬春季节则成为其"源".EPC0高于水体富营养化临界值,底泥及消落区土壤中磷的释放依然是不可忽视的潜在问题.     

2012年夏季天津城区BTEX污染特征与臭氧潜势分析

采用AMA GC5000BTX在线色谱仪监测天津城区2012年夏季大气中苯、甲苯、乙苯、邻二甲苯和间-对二甲苯(苯系物,BTEX)的浓度,并结合其最大增量活性因子(MIR)计算各组分的最大臭氧生成潜势量.结果表明,观测期间BTEX浓度均值为38.72μg/m3,其中甲苯和间-对二甲苯浓度最高,乙苯和苯次之,邻二甲苯最低, BTEX存在明显的日变化特征,受大气光化学反应和边界层扩散能力共同影响,午后浓度最低,夜间BTEX浓度维持在较高水平,各BTEX日变化趋势一致.苯与甲苯质量浓度的比值为0.77,表明机动车排放是BTEX的主要来源,但石油化工和涂料挥发等因素也对其存在影响.经计算,间-对二甲苯的最大臭氧生成潜势量最高,甲苯、乙苯和邻二甲苯相当,苯最低, 表明BTEX中间-对二甲苯的光化学反应活性最强.     

Dissolved organic carbon concentrations and fluxes in forest catchments and streams: DOC-3 model

Dissolved organic carbon (DOC) concentrations in south-western Nova Scotia streams, sampled at weekly to biweekly intervals, varied across streams from about 3 to 40 mg L⁻¹, being highest mid-summer to fall, and lowest during winter to spring. A 3-parameter model (DOC-3) was proposed to project daily stream DOC concentrations and fluxes from modelled estimates for daily soil temperature and moisture, year-round, and in relation to basin size and wetness. The parameters of this model refer to (i) a basin-specific DOC release parameter “k_DOC^”, related to the wet- and open-water area percentages per basin, (ii) the lag time “τ” between DOC production and subsequent stream DOC emergence, related to the catchment area above the stream sampling location; and (iii) the activation energy “Ea”, to deal with the temperature effect on DOC production. This model was calibrated with the 1988-2006 DOC concentration data from three streams (Pine Marten, Moosepit Brook, and the Mersey River sampled at or near Kejimkujik National Park, or KNP), and was used to interpret the biweekly 1999-2003 DOC concentrations data (stream, ground and lake water, soil lysimeters) of the Pockwock-Bowater Watershed Project near Halifax, Nova Scotia. The data and the model revealed that the DOC concentrations within the streams were not correlated to the DOC concentrations within the soil- and groundwater, but were predictable based on (i) the hydrologically inferred weather-induced changes in soil moisture and temperature next to each stream, and (ii) the topographically inferred basin area and wet- and open-water area percentages associated with each stream (R² = 0.53; RMSE = 3.5 mg L⁻¹). Model-predicted fluxes accounted 74% of the hydrometrically determined DOC exports at KNP.     

北京市黑碳气溶胶浓度特征及其主要影响因素

为探究北京市黑碳(black carbon,BC)气溶胶时空分布特征及其主要影响因素,对4个站点2019年的ρ(BC)、ρ(PM2.5)、ρ(CO)和φ(NOx)及同期气象因子进行比对分析.结果表明,背景区(BA)、城区(UA)、城区路边(UR)和外环路边(HR)的平均 ρ(BC)分别为(1.58±1.15)、(2.27±1.67)、(3.35±2.13)和(3.57±2.40)μg·m-3,o(BC/PM2.5)分别为(5.3±1.6)％、(6.0±2.3)％、(9.0±3.6)％和(8.1±3.5)％;除 UR 站点 ρ(CO)高于 HR 站点以外,4个站点的ρ(BC)、ρ(PM2.5)、ρ(CO)和ψ(NOx)由低到高排序均为:背景区＜城区＜城区路边＜外环路边,且采暖季是非采暖季的1.1～1.7倍;用最大频率法估算各站本底ρ(BC),UR站点最高,BA站点最低,分别为0.56 μg·m-3和0.19 μg·m-3;交通排放导致路边站点本底ρ(BC)、平均ρ(BC)和ω(BC/PM2.5)均高于其他站点.ρ(BC)日变化曲线呈双峰型结构,非采暖季早高峰时段(07:00～08:00)峰值较高,采暖季全天浓度高于非采暖季且凌晨时段(00:00～02:00)峰值较高,谷值均在午后(14:00～16:00)出现.4个站点的平均吸收埃斯特朗指数(AAE)为1.38、1.34、1.26和1.26,表明全市BC主要来自化石燃料燃烧;采暖季平均AAE为1.46,高于非采暖季的1.23,主要是由于采暖季生物质燃烧排放占比增加;非采暖季各站点AAE日变化曲线主要受机动车活动时间影响,一致呈凌晨低、午后高的分布特点,采暖季曲线各异.BC与PM2 5、CO、NOx、风速和相对湿度的Pearson相关系数(r)为0.86、0.81、0.69、-0.37和0.34;由于燃煤源作为4种污染物的共同来源贡献增加,采暖季较非采暖季| r |更高.4个站点的△BC/△CO值分别为3.1×10-3、3.5×10-3、3.9×10-3和4.1×10-3.一次污染过程中,城区站点BC以区域传输为主要来源,路边站点局地排放BC积累过程较明显,易发生颗粒物二次生成过程.     

青藏高原东缘黑碳气溶胶变化特征及其来源

黑碳(BC)作为最重要的吸收性气溶胶,可影响青藏高原地区的辐射、云和地表积雪等,进而影响全球季风环流及降水.本研究于2017年7月5日至9月5日在青藏高原东缘理塘县使用黑碳仪AE-33测量了BC浓度数据,结合黑碳仪模型、PSCF和CWT潜在来源模型,分析了BC的污染特征、潜在来源及其影响区域.结果表明,理塘ρ(BC)为0.4～4 699.8 ng·m^-3,平均值为816.4ng·m^-3,占PM_2.5的质量分数为5.96%.理塘ρ(BC_液态燃料)和ρ(BC_固态燃料)的平均值分别为486.1ng·m^-3和398.5ng·m^-3,BC_液态燃料的贡献率C为0.51.ρ(BC)主要分布在0～2 000 ng·m^-3,可占总观测期间的92.5%. BC、BC_液态燃料和BC_固态燃料的日变化为双峰型分布,峰值分别出现在08:00和20:00,早高峰主要与交通源和含...     

天津城区2019年2~3月气溶胶粒径分布特征观测分析

气溶胶粒径分布是反映气溶胶粒子来源、形成过程和污染特征的重要物理参数,为研究天津城市地区气溶胶数浓度和谱分布特征及其影响因素,利用扫描电迁移率颗粒谱仪（SMPS）对2019年2~3月天津河西区10~600 nm气溶胶数浓度粒径分布进行了采样分析.结果表明,冬末春初天津市10~600 nm气溶胶数浓度、表面积浓度和体积分数分别为22188.22 cm^-3、1581.08 μm²·cm^-3和70.76μm³·cm^-3,气溶胶数浓度、表面积浓度和体积分数谱均为单峰分布,峰值粒径分别位于109.40、269.00和429.40 nm.核模态（10~20 nm）、爱根核模态（20~100 nm）和积聚模态（100~600 nm）粒子数浓度分别占气溶胶总数浓度的1.40%、52.44%和46.16%.气溶胶数浓度日变化具有明显的周末效应,工作日为三峰分布,峰值出现在道路交通早晚高峰和午后,周末呈双峰分布,峰值出现在道路交通早晚高峰且出现时间比工作日推迟1~2 h,汽车尾气排放对城区气溶胶浓度增加起重要作用.气象条件对天津城区气溶胶粒径分布有明显影响,气溶胶在偏东风和西南风条件下数浓度较高,非降水日相对湿度（RH）增加导致气溶胶谱分布向大粒径方向移动,随着RH由小于20%升高到50%~60%,气溶胶数浓度谱峰值粒径由50nm增大到131 nm,降水对100~200 nm气溶胶粒子有明显的清除作用,降水过程导致气溶胶谱峰值粒径减小到98 nm.     

Spatial variability of sydney air quality by cumulative semivariogram

This paper establishes that an isotropic spatial correlation function in the form of a modified Bessel function of the second kind, first order, can be used to model the spatial variability of a pollution concentration field over a sufficiently long period of time in which the variability due to meteorological factors has been smoothed out. The corresponding cumulative semivariogram is derived and fitted by nonlinear least-squares to monthly averaged ozone data at 18 monitoring stations of the Sydney region. The good fit of the model indicates that the Sydney airshed has homogeneous and isotropic subregions whose radius of influence is about 17 km. The Bessel function form of the spatial correlation has a physical meaning as it is derived from the diffusion equation; hence, it is expected that the model can be used, in general, to represent the spatial variability of a smoothed homogeneous and isotropic concentration field.     

Critical Reconsideration of Phase Space Embedding and Local Non-Parametric Prediction of Ozone Time Series

Phase space prediction is a feature selection method which triesto exploit non-linear dynamics of an underlying system. We describe and offer a critical reconsideration of this approach,discuss questions of whether non-linear methods are justified by the data, and apply them to ozone time series from single locations. Our main objectives are to obtain air quality forecasts in order to provide public health warnings and to provide an insight into the dynamics of the underlying system.Interestingly, comparable linear data sets (surrogates)have very similar structure and give similar predictionaccuracy to that of the ozone data. In this instance theredoes not appear to be any advantage to applying the phasespace approach to univariate time series.