利用SPAMS研究石家庄市冬季连续灰霾天气的污染特征及成因

2014年11月18~26日石家庄市发生了连续的灰霾天气.利用位于石家庄市大气自动监测站(20 m)的单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)分析了细颗粒物的化学组成,根据石家庄市大气污染物排放源谱库对主要成分进行了来源解析,并结合颗粒物质量浓度和气象条件研究了该地区冬季灰霾天气成因.结果表明,石家庄市大气细颗粒物来源分为7类,各源示踪离子:燃煤源为Al,工业源为OC、Fe、Pb,机动车尾气源为EC,扬尘源为Al、Ca、Si,生物质燃烧源为K和左旋葡聚糖,纯二次无机源为SO-4、NO-2和NO-3,餐饮源为HOC.灰霾期间大气中主要含有OC、HOC、EC、HEC、ECOC、富钾颗粒、矿物质和重金属等8类颗粒,其中OC和ECOC颗粒最多,分别占到总数的50%和20%以上,OC颗粒主要来自燃煤和工业工艺,ECOC颗粒主要来自燃煤和机动车尾气排放.灰霾发生时含有NH+4、SO-4、NO-2和NO-3等二次离子的颗粒物占比升高,其中含NH+4颗粒增幅最大;EC、OC与NO-3、SO-4、NH+4在灰霾天气下的混合程度均比干净天气高,其中与NH+4的混合程度加剧最为明显.冬季采暖期煤炭的大量燃烧、医化行业工艺过程及机动车尾气等污染源排放的一次气态污染物(SO2、NOx、NH3、VOCs)和一次颗粒物在静稳天气中难以扩散而迅速累积,气态污染物发生二次转化形成硝酸铵、硫酸铵,而颗粒物之间通过碰撞形成二次颗粒物并发生不同程度的混合,从而导致大气能见度下降,以上是石家庄市冬季灰霾形成的主要原因.     

山地生态系统的脆弱性与荒漠化

荒漠化已成为全球性社会环境问题,它与脆弱的生态环境有密切关系。山地系统在景观上为农林交错带,生态系统的脆弱性表现在具有内生型脆弱性、对植被的依附性、景观过渡性以及落后的生产力等方面,荒漠化较严重。作者通过对坡面级联系统以及系统内部的反馈机制分析,讨论了山地荒漠化的运行机制,并进一步就荒漠化的防治提出几点想法。     

MgO低温催化臭氧降解氨氮的机制研究

研究了低温条件下单独臭氧及MgO催化臭氧化降解水中氨氮的效率和特征,并对其反应机制分别进行了探讨.结果表明,pH是影响臭氧和催化臭氧化除氨的重要因素,不仅影响溶液中NH_3与NH~+_4的比例和臭氧氧化氨氮的速率,还影响氧化产物种类,从而影响脱氮效果.10℃时,单独臭氧对水中氨氮的氧化降解效率随pH的升高而增大,pH≤9时整体降解效率不高,pH=9时仅为16.39%,而pH=10时达到41.77%.臭氧和·OH共同参与降解氨氮的过程.单独臭氧氧化氨氮生成氮气的选择性具有pH依赖性,并与Cl~-密切相关.pH低(≤9)时,氨氮多以NH~+_4形态存在,O_3与Cl~-反应生成ClO~-_x(x=1、3),再氧化NH~+_4,从而生成气态产物N_2或N_2O.MgO在低温条件下具有很强的催化臭氧化降解氨氮的能力且温度升高有利于反应的进行,0、10、20℃时,MgO催化臭氧化氨氮的效率分别为77.53%、80.17%、91.26%.此过程中,·OH参与反应的程度低,一部分氨氮降解依靠ClO~-_x氧化NH~+_4,而氨氮降解的主要途径为O_3对NH_3的直接氧化.     

Pd-Fe/石墨烯多功能催化阴极降解4-氯酚机制研究

制备出Pd-Fe/石墨烯多功能催化阴极,与Ti/Ir O2/Ru O2阳极、有机涤纶滤布构成隔膜电解体系,将阴极催化加氢脱氯作用和阴阳极氧化作用耦合起来对含4-氯酚的有机废水进行降解,采用TOC仪、紫外扫描、高效液相色谱、离子色谱分析方法研究其降解效果及反应历程.结果表明,在最佳反应条件下,Pd-Fe/石墨烯催化体系阴阳极室中4-氯酚转化率分别为98.1%和95.1%,优于Pd/石墨烯催化体系阴阳极室的93.3%和91.4%.Pd-Fe/石墨烯催化体系脱氯效果高于95%,表明双金属催化剂具有更强的析氢能力.在阴阳极的协同作用下,反应120 min时4-氯酚被完全转化.通过阴极加氢脱氯作用,4-氯酚被还原成苯酚.随后苯酚在阴阳极的共同氧化作用下,被氧化生成对二苯酚、苯醌等中间产物,继而被氧化为小分子有机酸,最后被矿化为CO2和H2O,据此提出了4-氯酚降解的可能历程.     

1株耐油甲醛降解菌的分离鉴定及降解特性

烹饪油烟的健康危害一直以来受到广泛关注.以甲醛为代表的醛类污染物是烹饪油烟排放的主要污染物之一.微生物法降解甲醛具有工艺简单、成本低及无污染等优点.本研究从烹饪油烟冷凝液中分离筛选出1株具有甲醛降解能力的菌株XF-1,经序列鉴定结合菌落形态特征及生理生化试验,该菌株被鉴定为解淀粉芽孢杆菌（Bacillus amyloliquefaciens sp.）.该菌株具有能耐受高油环境的性能,最大耐受浓度为900 g·L^-1.在甲醛浓度为100 mg·L^-1的培养基中,菌株XF-1在34 h内的甲醛降解率为95.80%;当甲醛初始浓度<300 mg·L^-1时,菌株XF-1能够在120 h以内完全降解溶液中的甲醛;甲醛浓度为800 mg·L^-1时,在96 h,菌株XF-1的降解率达到73.01%,并可耐受1.5 g·L^-1浓度的甲醛.通过单因素（pH、接种量、甲醛浓度和温度）试验,得到该菌株最佳生长温度为30℃、最佳生长pH为6左右,最佳接种量为10%.利用GC-TOF-MS进一步分析测定了菌株的胞外代谢产物,推测该菌株降解甲醛的途径可能为核酮糖单磷酸（RuMP）同化途径.结果表明,从烹饪油烟冷凝液中筛选得到的甲醛降解菌XF-1对甲醛具有良好的降解能力,并能够耐受高油环境.该菌对利用生物技术处理烹饪油烟中的甲醛具有良好的开发应用前景.     

紫外灭活水中3种致病性曲霉的效能及其光复活控制

以饮用水中常见的3种曲霉(黑曲霉Aspergillus niger、黄曲霉Aspergillus flavus、烟曲霉Asperillus fumigatus)为研究对象,紫外线作为消毒手段,研究其灭活效能与机制及紫外控制曲霉光复活的效果.结果表明,由于孢子尺寸、孢子色素、疏水性的不同,灭活结果存在差异,3种曲霉孢子对...     

KOH活化小麦秸秆生物炭对废水中四环素的高效去除

活化是提高生物炭吸附性能的重要手段.以小麦秸秆为研究对象,KOH为活化剂,制备KOH活化生物炭（K-BC）,同时制备原状生物炭（BC）作为对照.对生物炭进行比表面积和孔径、元素分析、XPS、FTIR、Raman、XRD和pH_pzc等表征,考察KOH活化对生物炭理化性质的影响,并探究生物炭对水体中四环素的吸附性能和机制.结果表明,KOH活化之后生物炭的比表面积和孔体积可达996.4 m²·g^-1和0.45 cm³·g^-1.KOH活化会制造更多的碳结构缺陷,影响生物炭的官能团和表面电性.拟二级动力学和Langmuir模型可以较好地拟合生物炭吸附四环素的过程.环境温度升高能提高生物炭对四环素的吸附量.K-BC吸附四环素是自发、吸热和无序度增加的过程.K-BC对四环素的最大吸附量理论可达到491.19 mg·g^-1（实验温度为45℃）.结合吸附后生物炭的Raman、FTIR和XPS表征,发现孔隙填充和π-π作用是K-BC吸附四环素的主要机制,氢键和络合作用也发挥重要作用.此外,K-BC还具有良好的循环使用性能.综上所述,KOH活化小麦秸秆生物炭是有效和可行的,可用于废水中四环素的去除.     

氮沉降对森林土壤碳收支机制的影响

森林土壤储存着全球陆地生态系统大约45%的碳,在维持全球碳平衡方面具有重要的作用。不断加剧的全球氮沉降对森林生态系统碳循环和碳吸存产生了深刻的影响,进而改变了森林生态系统的生产力和生物量积累。本文以欧洲和北美温带地区开展的有关氮沉降对森林生态系统影响的研究为基础,提炼出最可能决定加氮影响碳输入、输出效应方向和大小的因素：凋落物分解、细根周转、外生菌根真菌、土壤呼吸及可溶性有机碳淋失,并探讨了森林生态系统碳动态对氮沉降响应的不确定性。陆地生态系统碳氮循环密切相关,由于氮循环的复杂性,尽管以往碳循环研究都考虑了氮对碳循环的限制作用,但在碳氮循环耦合机理方面的研究还比较少见。在未来研究中,应通过探寻森林土壤碳氮相互作用特征,及土壤微生物、土壤酶等与土壤碳氮过程的互动机制,来增进氮沉降对森林碳储量和碳通量的理解。     

成都夏冬季PM2.5中水溶性无机离子污染特征

利用大气细颗粒物水溶性组分及气态前体物在线监测设备(GAC-IC)对成都市2017年夏、冬两季大气PM_(2.5)中水溶性无机离子(WSIIs)及气态前体物进行了连续观测,对其污染特征及冬季一次典型污染过程进行了深入分析.结果表明,成都冬季PM_(2.5)质量浓度为100.2μg·m~(-3),显著高于夏季(34.0μg·m~(-3)).WSIIs是PM_(2.5)的重要组成,对夏、冬季PM_(2.5)的贡献分别可达52.9%和53.3%.夏、冬季的二次离子(SNA)占WSIIs的比例分别为73.2%和87.6%,其中,SO_4~(2-)和NO~-_3分别是夏、冬季SNA的主导组分,对SNA的贡献分别为37.7%和59.7%.冬季NO~-_3/SO_4~(2-)比值(2.7)显著高于夏季(0.8),体现了移动源(尤其是机动车源)对该季节PM_(2.5)的重要贡献.受来源及气象条件差异的影响,两季节SNA的日变化规律明显.在冬季,随着污染加重,各化学组分及主要气态前体物浓度均显著增加,NO~-_3是引发重污染的关键组分.后向轨迹分析表明,成都两季节气团来向差异明显,夏、冬季聚类对应的WSIIs分别以SO_4~(2-)和NO~-_3为主导,成都周边地区的近距离低空传输对该城市PM_(2.5)污染贡献重大.     

不同裂解温度稻壳生物炭对阿特拉津的吸附行为及机制

为探究不同裂解温度下稻壳生物炭的结构和性质差异及其对阿特拉津（AT）的吸附作用机制和构-效关系,以稻壳为原料在300、500和700℃下制备稻壳生物炭（分别记为RH300、RH500、RH700）,通过电镜扫描、元素分析仪、比表面积分析仪和傅里叶变换红外光谱分析仪等对3种稻壳生物炭进行结构表征分析,并采用批量等温吸附法研究稻壳生物炭对AT的吸附特性.结果表明:裂解温度由300℃升至700℃时,稻壳生物炭中w（C）由48.81%升至64.67%,w（H）、w（N）和w（O）则由3.22%、1.45%和34.66%分别降至0.89%、0.92%和16.29%,原子比H/C、O/C和（O+N）/C值均降低.可见,随着裂解温度升高,稻壳生物炭的芳香性增强,亲水性和极性降低,且比表面积和孔体积增大,平均孔径减小.3种稻壳生物炭对AT的吸附均可用Freundlich和Langmuir两种等温吸附模型进行较好地拟合（R≥0.948,P < 0.01）,吸附作用及非线性程度与生物炭的比表面积（SSA）、芳香性（H/C）、亲水性（O/C）和极性〔（O+N）/C〕呈良好的指数关系,大小表现为RH700 > RH500 > RH300.稻壳生物炭对AT的吸附机制主要包括分配作用和表面吸附,分配作用强度与生物炭的极性和炭化程度有关;而表面吸附作用与AT的分子大小有关,3种稻壳生物炭对AT的表面吸附除表面覆盖外,还存在多层平铺、毛细管现象和孔隙填充等.研究显示,裂解温度是影响生物炭吸附有机污染物的重要因素,在综合考虑成本和制备工艺的同时,适当提高裂解温度可增强生物炭对有机污染物的吸附作用.