Nanoencapsulation of hexavalent chromium with nanoscale zero-valent iron: High resolution chemical mapping of the passivation layer

Solid phase reactions of Cr(Ⅵ) with Fe(0) were investigated with spherical-aberration-corrected scanning transmission electron microscopy(Cs-STEM) integrated with X-ray energy-dispersive spectroscopy(XEDS). Near-atomic resolution elemental mappings of Cr(Ⅵ)–Fe(0) reactions were acquired. Experimental results show that rate and extent of Cr(Ⅵ) encapsulation are strongly dependent on the initial concentration of Cr(Ⅵ) in solution. Low Cr loading in nZⅥ(1.0 wt%) promotes the electrochemical oxidation and continuous corrosion of n ZⅥ while high Cr loading(1.0 wt%) can quickly shut down the Cr uptake. With the progress of iron oxidation and dissolution, elements of Cr and O counter-diffuse into the nanoparticles and accumulate in the core region at low levels of Cr(Ⅵ)(e.g., 10 mg/L). Whereas the reacted n ZⅥ is quickly coated with a newly-formed layer of 2–4 nm in the presence of concentrated Cr(Ⅵ)(e.g., 100 mg/L). The passivation structure is stable over a wide range of pH unless pH is low enough to dissolve the passivation layer. X-ray photoelectron spectroscopy(XPS) depth profiling reconfirms that the composition of the newly-formed surface layer consists of Fe(Ⅲ)–Cr(Ⅲ)(oxy)hydroxides with Cr(Ⅵ) adsorbed on the outside surface. The insoluble and insulating Fe(Ⅲ)–Cr(Ⅲ)(oxy)hydroxide layer can completely cover the n ZⅥ surface above the critical Cr loading and shield the electron transfer. Thus, the fast passivation of nZⅥ in high Cr(Ⅵ) solution is detrimental to the performance of nZⅥ for Cr(Ⅵ) treatment and remediation.     

苯酚对活性污泥活性及微型动物群落结构的影响

为了探究苯酚对污泥活性及微型动物群落结构的影响,以SBR工艺的活性污泥为研究对象,分析苯酚对污泥TTC-ETS活性、INT-ETS活性和微型动物群落结构及其动态变化的影响.结果表明,污泥TTC-ETS活性较之INT-ETS活性能够更有效表征有机毒害物质苯酚对污泥活性的影响,且随着进水苯酚浓度的增大,苯酚对污泥活性的抑制越明显:进水浓度在50mg·L-1时,苯酚对污泥活性的抑制率为(20.75±10.43)%.进水苯酚浓度为100 mg·L-1时,抑制率为(39.73±26.92)%,且波动较大.在300 mg·L-1进水运行后期,苯酚对污泥活性的抑制率稳定在40%左右;苯酚对活性污泥微型动物群落结构的影响随浓度的增大而增大,且对不同微型动物类群影响不同:在低浓度苯酚进水条件下,只有单个微型动物类群(有壳变形虫)受到明显的抑制,而当浓度增大至100 mg·L-1和300 mg·L-1时,对多个微型动物类群(固着型纤毛虫、有壳变形虫、匍匐型纤毛虫、肉食性纤毛虫等)产生抑制,对少数类群(鞭毛虫、线虫等)产生促进作用;苯酚影响下的污泥活性与微型动物之间存在一定的关联性,针棘匣壳虫(Centropyxis aculeata)、多变斜板虫(Plagiocampa mutabilis)等可作为含酚废水处理过程中污泥活性低的指示生物,湖累枝虫(Epistylis lacustris)、软波豆虫(Bodo lens)、跳侧滴虫(Pleuromonas jaculans)等可作为污泥活性高的指示生物.     

以预处理剩余污泥为燃料MFC产电性能及不连续供电的可行性

为探讨微生物燃料电池(microbial fuel cell,MFC)处理经预处理后剩余污泥的可行性以及不连续供电能力,采用双室MFC,以剩余污泥热处理上清液为基质进行启动和运行,通过改变电池阴极电子受体而导致电势差变化来监测其产电的运行稳定性.结果表明,反应器以氧气作为阴极电子受体148 h后启动成功,最大输出电压0.24 V,将阴极电子受体换为铁氰化钾时,能获得0.66 V的最大输出电压和4.21 W·m~(-3)的最大功率密度.当将阴极电子受体分别替换为氧气或者开路,又转换为铁氰化钾后,电池输出功率恢复迅速,电池对有机物去除效率基本不受影响,对化学需氧量(COD)、氨氮去除效率分别达70%和80%.本研究表明,利用预处理剩余污泥进行MFC处理和产电是可行的,可获得较高的功率密度,同时MFC可以实现不连续供电.     

单缸摩托车发动机中低速性能优化

目的 解决某单缸摩托车发动机台架测试时中低速扭矩线性度差的问题.方法 基于CFD数值分析方法,运用热力学仿真分析软件GT-Power对发动机进行建模和标定,然后对原方案发动机进行摸底分析,最后通过优化配气机构和进排气系统来实现改善中低速性能的目标.结果 优化后的发动机台架测试结果中,发动机中低速扭矩线性度改善,动力性和经济性及排放都达到项目预期目标,峰值功率达到16 kW(9500 r/min),峰值扭矩达到18.6 N·m(7000 r/min),最低比油耗为183 g/(kW·h),CO、THC、NOx排放量分别为840、83、54 mg/km.配气机构运动学动力学性能与可靠性提升,进排气凸轮丰满系数分别达到5.14、5.15.结论 原方案中低速扭矩线性度差的原因为此转速段充气效率较低.优化凸轮型线、空滤器、消声器、排气管道参数能更好地利用进排气管道谐振效应来提升发动机中低速动力性能.     

不同植被恢复模式对土壤有机碳分子结构及其稳定性的影响

为揭示不同植被恢复模式对土壤有机碳分子结构及其稳定性的影响机理,分别在浙江凤阳山国家级自然保护区的石梁岙和凤阳湖设置样地,采用13C核磁共振技术分析常绿阔叶林与杉木林、柳杉林与针阔混交林全土和不同粒级(0~0.5、>0.5~2.0、>2.0~5.0、>5.0 mm)土壤团聚体中有机碳的质量分数及其分子结构特征. 结果表明:①常绿阔叶林0~20 cm层全土w(有机碳)(12.84 g/kg)显著高于杉木林(9.98 g/kg),柳杉林(13.93 g/kg)显著高于针阔混交林(11.54 g/kg) (P<0.05). 不同植被恢复模式下,土壤团聚体w(有机碳)总体上均随着粒径的增大呈降低趋势. ②与杉木林相比,常绿阔叶林全土有机碳中w(烷氧碳)较高,w(烷基碳)、w(芳香碳)、w(烷基碳)/w(烷氧碳)、w(疏水碳)/w(亲水碳)则较低,显示常绿阔叶林全土有机碳稳定性较差;与针阔混交林相比,柳杉林全土有机碳中w(烷基碳)、w(烷基碳)/w(烷氧碳)、w(疏水碳)/w(亲水碳)较高,w(烷氧碳)则较低,显示柳杉林全土有机碳稳定性较好. 与0~20 cm层相比,不同植被恢复模式下>20~40 cm层全土w(烷氧碳)均明显降低,w(烷基碳)、w(烷基碳)/w(烷氧碳)、w(疏水碳)/w(亲水碳)均明显升高,有机碳稳定性变好. ③随着粒径的增大,不同植被恢复模式下土壤团聚体的w(烷基碳)、w(烷基碳)/w(烷氧碳)、w(疏水碳)/w(亲水碳)均呈降低趋势,w(烷氧碳)均呈升高趋势,说明团聚体结合的有机碳稳定性逐渐变差. 研究显示,不同植被恢复模式下的不同树种组成是影响土壤有机碳质量分数及其分子结构、稳定性差异的主要因素.      

两株产电菌电子介体介导的胞外电子传递机理研究

构建了Klebsiella oxytoca d7和Shewanella sp.F1 2种纯菌燃料电池，探究了产电菌在产电过程中电子介体传递电子机制.结果表明：K.oxytoca d7只有作产电呼吸时，才会产生电子介体，而Shewanella. sp.F1在好氧呼吸、厌氧呼吸、产电呼吸下均能产生介电体，说明电子介体的产生与产电菌种类有关.两种菌介电体氧化还原电位相当（-250，210mV），且介于呼吸链NADH和辅酶Q之间.其介电体在胞内呼吸链上截获的电子均源于NADH，说明电子“逸出”位点只取决于介电体本身.K.oxytoca d7在碳源充足和不足时，电子介体产电量分别占总电量的60%和41%；Shewanella. sp.F1分别是57%和50%，说明在碳源充足时，2种菌的产电呼吸都以电子介体机制为主.介电体传递电子过程直接影响了阳极底物的转化和燃料电池的产电性能.     

纳米金增强SPR铅离子检测器构建

为满足采用简便方法检测痕量铅离子（Pb²⁺）的需求,构建了新型的超灵敏、高特异性表面等离子体共振（SPR）生物传感器,用于水中Pb²⁺检测.以硫醇化GR-5脱氧核酶（DNAzyme）为Pb²⁺特异性识别探针,并自组装到芯片金膜表面,底物官能化的纳米金（S-AuNPs）用于信号增强,并与DNAzyme杂交形成传感薄膜.AuNPs不仅增加了质量变化,其局部表面等离子体共振（LSPR）与芯片表面传播SPR的耦合作用也可产生信号放大的效果.在Pb²⁺离子存在下,DNAzyme催化底物裂解,导致AuNPs的去除并引起SPR信号显著变化.通过X射线光电子能谱和扫描电镜对芯片表面的表征分析验证了传感薄膜构建过程和检测原理.Pb²⁺检测实验结果表明,1 μmol/L DNAzyme修饰的传感器检测效果最好,检测限为80pmol/L,并在100nmol/L范围内与Pb²⁺浓度的对数呈线性关系（R²=0.992）.该传感器对10倍浓度的其他金属离子无明显响应,说明其具有良好的Pb²⁺特异性;检测自来水和地下水中Pb²⁺的结果与ICP-MS方法有良好的一致性.研究建立的Pb²⁺检测方法具有高灵敏度和特异性,且操作简便,具有现场检测的应用前景.     

年轻地下水定年研究综述

将环境示踪技术用于地下水定年以确定地下水的相关时间尺度问题在过去几十年中得到了长足发展,尤其是在年轻地下水定年方面。目前国内外用到的年轻地下水环境示踪剂有多种,这些示踪剂在地下水定年方面各有利弊。本文的目的是对国内外现有的9种年轻地下水示踪剂(3 H、3 H/3 He、4 He、35S、36 Cl/Cl、85 Kr、222 Rn、CFCs和SF6)的来源、示踪原理、误差来源、优缺点、适用性和应用现状等进行归纳和总结,为研究者、管理者和决策者在应用时提供参考。     

滇池沉积物磷负荷估算

采集了滇池100多个沉积物柱样,并借助GIS对滇池作了分区;分段测试每个柱样的全磷(TP)含量及各区代表性柱样的¹³⁷Cs含量,利用¹³⁷Cs定年法确定0～5cm,5～10cm,10～15cm深度区间对应的时段是1986～2003年,1963～1986年,1954～1963年.在此基础上估算滇池不同区域与泥沙沉积量对应的TP沉积通量和总量.结果表明,近50年,全湖TP年均蓄积量为780t,表层15cm沉积物中TP累积量为3.89×104t.沉积物中磷蓄积已成为滇池水体磷的重要内部来源.     

地下水年龄在地下水研究中的应用研究进展

近些阜,同位素和示踪技术广泛地应用于地下水研究中,其中以对地下水定年的研究尤为突出.本文通过研究国内外大量的研究实例,分析得出地下水年龄在评价地下水更新能力,正确认识地下水运动和溶质迁移规律,以及约束地下水模型参数等方面具有重要作用;同对指出地下永定年不仅受到地下水混合作用、气-水-岩作用等自然因素的影响,还受到人类活...