一株壬基酚降解菌的分离鉴定及其对壬基酚同分异构体降解特性研究

壬基酚(NP)是典型的内分泌干扰物,具有雌激素效应.目前对NP的研究主要集中于微生物降解对其整体去除效果,而对各NP同分异构体的降解行为尚缺乏系统性研究.从钱塘江沉积物中筛选得到一株能够降解NP的细菌,命名为N-1,实验室条件下该菌能以NP为唯一碳源生长.经形态、生理生化及16S rRNA基因序列分析,N-1鉴定为假黄单胞菌(Pseudoxanthomonas sp.).通过正交试验确定N-1降解NP的最适条件为:温度30℃,p H=7.0,菌量10%,NP浓度5~10 mg·L~(-1).最适条件下,N-1对NP 16 d整体降解率可达88.0%,对10种NP异构体降解率在69.7%~100%之间,说明N-1对NP同分异构体的降解具有结构-降解特性,即不同结构NP异构体表现出不一样的降解能力.进一步研究发现,NP异构体降解率随着NP烷基C链长度增加而升高,随着烷基取代基结构越复杂而降低.NP降解选择性导致的难降解成分残留现象,为NP类异构体污染物的微生物修复提供了一定的理论依据.     

南昌市固定燃烧点源大气污染物排放清单及特征

大气污染物排放清单是了解区域污染物排放特征、准确模拟空气质量的重要资料,而工业点源是大气污染的重点排放源.通过收集相关活动水平信息和合理的排放因子,采用"自下而上"的方法建立了南昌市2014年点源大气污染物排放清单.结果表明,SO_2、NO_x、CO、PM_(10)、PM_(2.5)和VOC排放总量分别为29576.2、17115.1、25946.6、4689.4、922.9和1190.4 t,其中,金属炼制行业对SO_2、CO和VOC的贡献最高,分别占37.75%、30.59%和38.45%;火电行业是NO_x的主要来源,其贡献率为47%;水泥等建材制造行业对PM_(10)和PM_(2.5)排放贡献最高,分别为26%和25%.根据排放源污染物排放量及地理坐标信息,建立了0.4 km×0.4 km的污染物排放量空间分布特征图,结果表明,南昌市大气污染物排放较为集中,青山湖区北部和新建区北部是SO_2、NO_x、CO和VOC的主要排放区,而PM_(10)和PM_(2.5)的排放量相对分散,并在安义县出现排放高值区.通过将计算结果与统计数据结果进行对比,了解所估算清单的准确程度.对SO_2和NO_x的计算值和统计值进行统计分析,结果显示,NMB(标准化平均偏差)和NME(标准化平均误差)值均小于50%,清单计算精度较高.同时,为了解清单数据质量,对清单的不确定性进行定量分析,结果显示,SO_2和VOC不确定性较低而PM_(10)和PM_(2.5)的不确定性相对较高,清单整体不确定性与其他研究结果相差不大.建议后期研究可以从提升基础数据质量和建立具有区域代表性的排放因子数据库着手,从而减小排放量的不确定性,获得精准可靠的大气污染物清单并应用于空气质量模型预报等更深入的研究.     

重庆市主城区大气细颗粒物污染特征与来源解析

重庆市主城区大气细颗粒物(PM_(2.5))浓度从1990s的100μg·m~(-3)下降至当前的约70μg·m~(-3),但仍高于环境标准限值.为探讨重庆市主城区PM_(2.5)化学组成与来源特征,于2012—2013年在渝北区大气超级站利用四通道采样仪连续采集了颗粒物样品,分析了其中水溶性离子、碳质组分和无机元素含量.采样期间,重庆市主城区大气PM_(10)和PM_(2.5)的年日均浓度分别为103.9和75.3μg·m~(-3),扩散条件不利的冬季,细颗粒物污染较为严重.受静稳天气影响的1月和2月,受沙尘影响的3月,及二次转化显著的6月是重庆市细颗粒物污染较重的月份.重庆市PM_(2.5)组成以有机物(OM,30.8%)为主,其次为硫酸盐(SO_4~(2-),23.0%)、硝酸盐(NO_3~-,11.7%)、铵盐(NH_4~+,10.9%)、地壳物质(Soil,8.2%)、元素碳(EC,5.2%)、K~+(1.1%)、Cl~-(1.0%)和微量元素(Trace,0.6%).较高的SO_4~(2-)浓度和逐步上升的[NO_3~-]/[SO_4~(2-)]比值反映了重庆市燃煤污染较重,同时机动车污染比例逐步增加.采用主因子分析/绝对主因子得分法解析了重庆城区细颗粒物5类主要来源是:二次粒子(41.7%)、燃煤(15.6%)、建筑/道路尘(12.4%)、土壤尘(11.0%)和工业尘(10.4%),通过各污染源季节变化及与其他结果对比,该源解析结果能够较可靠反映重庆市细颗粒物的来源信息.     

BiOBr/Bi2MoO6异质结的构筑及对甲基橙的吸附/光催化性能的协同作用机制

采用简单的沉积-沉淀法合成了BiOBr/Bi_2MoO_6(BOB/BMO)异质结,采用XRD、XPS、TEM、SEM、EDS、FT-IR、UV-Vis-DRS、PL、PC和EIS等测试技术对光催化剂的物相组成、形貌、光吸收特性和光电化学性能等进行系统表征,并以模型污染物甲基橙(MO)的吸附和光催化降解作为探针来评价BiOBr/Bi_2MoO_6异质结的吸附性能与光催化活性增强机制.SEM和TEM分析结果表明,所得Bi_2MoO_6微球由大量厚度约为20~50 nm的纳米片组成;沉淀-沉积法所得样品的形貌分析显示,尺寸约为10 nm的BiOBr量子点均匀沉积在Bi_2MoO_6微球表面,形成的新颖的BOB/BMO异质结.N2吸附/脱附结果表明,Bi_2MoO_6和BiOBr形成异质结具有大的比表面积(64.94 m2·g-1),且表面孔结构丰富.吸附/光催化降解实验结果表明,与纯Bi_2MoO_6或者BiOBr相比,BOB/BMO异质结表现出更好的吸附性能和光催化活性.吸附/光催化协同作用机理分析表明,BOB/BMO异质结具有大的比表面积和丰富的孔结构是其吸附性能增强的主要原因.此外,光致发光(PL)谱、光电流(PC)和交流阻抗(EIS)分析进一步揭示了BOB/BMO异质结有利于光生载流子的分离与转移,导致光催化活性增强,二者的协同作用使其对MO具有优越的去除性能.此外,BOB/BMO异质结较稳定,重复使用性能良好,有望用于MO废水的实际处理.     

基于LMDI中国省域氮氧化物减排与实现路径研究

首先基于Kaya恒等式,利用对数平均Divisia指数分解模型(LMDI法)将氮氧化物排放分解为排放因子、能源强度、经济结构、能源结构和经济发展5个因素;其次通过模型得出的脱钩系数运用构建四象限法评价"十二五"期间中国30个省市脱钩空间差异,研究各省市氮氧化物减排表现、分析减排潜力和减排影响因素,为国家"十三五"制定差异化的区域氮氧化物减排目标和寻找多元化的氮氧化物减排途径提供有益参考.研究结果表明:经济增长是促进氮氧化物排放量增加的决定因素,能源强度降低是抑制氮氧化物增排的决定因素,经济结构优化和能源结构调整具有较大促进氮氧化物减排潜力;中国氮氧化物排放与经济增长脱钩空间分异明显,大部分省市经济发展与氮氧化物排放处于脱钩状态,部分省市弱脱钩状态.同时,中国氮氧化物排放与经济增长脱钩系数呈现逐年上升趋势,2010—2015年中国各省市氮氧化物排放脱钩空间分布由较弱、中脱钩为主至中、较强脱钩为主再到较强脱钩为主,呈现区域间"异质化"和区域内"均质化"的趋势.国家氮氧化物后续减排任务应多分解在中脱钩或弱脱钩(减排潜力大)省市,对相邻的省份制定协同减排计划,且主要通过提高能源利用效率、同时优化经济结构和能源消费结构实现其最优减排.     

不同季节气象条件对北京城区高黑碳浓度变化的影响

利用2013年至2015年北京城区黑碳气溶胶(下文统称为"BC")和PM2.5观测资料,结合地面气象观测资料、ECMWF边界层高度再分析资料和FNL/NCEP不同高度风速再分析资料,讨论了BC质量浓度及其在PM_(2.5)质量浓度中所占比例(下文统称"黑碳占比")的季节、月、日变化特征,并通过计算北京城区BC浓度与不同高度风速的相关矢量,分析了气象条件和外来输送对北京城区BC浓度变化的影响.结果发现:研究时段内北京城区BC浓度平均值为(4.77±4.49)μg·m~(-3);黑碳占比为8.23%±5.47%.BC浓度和黑碳占比在春、夏季低,秋、冬季高,其日变化特征在4个季节均为"白天低夜间高"的单峰型特征.随着PM_(2.5)浓度的升高,BC浓度增大,黑碳占比减小.当北京地区风向为东北、东北偏东、东南和西南偏西(主风向)时,BC浓度与风速和边界层高度均呈反向变化,即随风速和边界层高度的增大而减小.另外不同季节BC浓度随风速变化的临界值及其变化速率不同.冬季高BC浓度时段,北京城区BC浓度在低层大气的关键影响区分别位于河北南部与山东交界地区以及河北西北部与山西内蒙交界地区;高空关键影响区主要位于北京以西的河北西部、山西北部和内蒙古地区.     

南昌市移动源排放清单研究

根据收集的南昌市移动源活动水平数据,采用合适的估算方法、排放因子和GIS技术,建立了南昌市2007—2014年移动源排放清单,并对2014年移动源清单进行了空间化处理与分析,空间分辨率为1 km×1 km.结果表明,2007—2014年南昌市移动源共向大气排放CO、HC、NO_x、PM_(2.5)、PM_(10)、SO_2分别为18.26×10~4、5.07×10~4、18.46×10~4、0.99×10~4、1.08×10~4、3.31×10~4t.其中,2014年移动源向大气中排放的这6种污染物总量分别为2.14×10~4、0.76×10~4、1.97×10~4、0.08×10~4、0.09×10~4、0.55×10~4t.道路移动源中,汽油小型客车是CO、HC和SO_2最大的贡献源,排放量分别占机动车排放总量的55.1%、78.5%和56.1%;柴油重型货车是NO_x、PM_(2.5)和PM_(10)排放贡献率最大的车型,分别占43.2%、40%和40%.非道路移动源中,小型拖拉机对CO、HC、NO_x、PM_(2.5)和PM_(10)的贡献率均较大,分别占非道路移动源排放总量的29.9%、26.9%、23.4%、29.5%和29.8%;SO_2排放主要来源于船舶,占非道路移动源SO_2排放总量的45.1%.高污染排放集中的区域,主要是青山湖区、西湖区和东湖区.     

我国人为源气态活性氮排放时空变动特征分析

随着粮食和能源需求的增加,农业生产和化石燃料燃烧带来的活性氮污染越来越成为影响我国环境和人民健康的重要因素之一.通过对2000、2005及2010年全国31个省(直辖市、自治区)的人为源气态活性氮排放总量、单位GDP及单位人均排放量的Moran's I指数和GetisOrd G*i指数进行空间分析,探讨了气态活性氮排放及其强度的时空变动特征.结果表明,全国的气态活性氮排放及其强度呈现明显的空间集聚特征.在空间分布特征上,全国活性氮排放表现为高值集聚分布,其热点主要位于华北平原和长江中下游平原地区;排放强度方面则为高值聚集和低值聚集兼备.通过对3个年份的冷热点比较分析发现,排放强度的冷点地区变化较小,热点地区变化较大.其中,单位GDP排放强度方面,冷点地区处于东南沿海地区,热点地区则由西北地区缩小到四川、甘肃两省;而单位人口排放强度方面,冷点地区范围有所缩减,热点地区则由分散转变为集中分布于京津冀及周边的山西、内蒙古和辽宁等.分析人为源气态活性氮时空分布格局和特征及其形成原因,可为评估和减缓气态活性氮排放对生态环境的影响提供科学基础.     

基于本地污染源调查的杭州市大气污染物排放清单研究

基于实地调查数据并辅以统计数据,采用物料衡算法和排放因子法,估算了杭州市2015年大气污染物排放清单,并选取经纬度坐标、路网、航道、土地类型和人口等数据作为权重因子,研究了该地区各类排放源污染物排放空间分布特征.结果表明,杭州市2015年SO_2、NO_x、CO、VOCs、PM_(10)、PM_(2.5)和NH_3年排放总量分别为22.20×10~3、108.17×10~3、192.10×10~3、134.94×10~3、78.12×10~3、27.65×10~3和59.75×10~3t.工业源是杭州市SO_2排放的主要来源,移动源对NO_x和CO的排放贡献最为显著,扬尘源是杭州市PM_(10)和PM_(2.5)排放的最主要来源,其次为工业源;VOCs排放的主要来源依次为工业源、天然源和移动源;NH_3排放主要来自农业源.从空间分布来看,排放主要集中在中心城区及其周边的萧山、下沙、大江东、余杭和富阳等工业企业相对密集的区域.本研究建立的排放清单在污染源覆盖范围和排放因子方面仍然存在一定的不确定性,建议在后续研究中重点开展低、小、散企业及本地化排放因子调查研究工作,进一步提升大气污染物排放清单的准确度.     

金属氧化物降解六氯苯的活性比较及催化机理研究

以氧化铝(α-Al_2O_3、γ-Al_2O_3)、氧化钙(CaO)、过渡金属氧化物(Mn O_2、α-Fe_2O_3、γ-Fe_2O_3、Ni_2O_3、CuO)为催化剂,考察了催化剂种类、添加比例等因素对六氯苯(Hexachlorobenzene,HCB)降解效果和产物组分的影响.结果表明,催化效果随催化剂添加比例的提高显著增加.在反应温度为350℃,反应时间1 h,金属氧化物添加比例为100∶1的条件下,碱土金属氧化物CaO及过渡金属氧化物中的α-Fe_2O_3和Ni_2O_3降解活性较好,这3种氧化物对HCB的降解率分别达到65.5%、100.0%和100.0%,脱氯率D_1分别为54.4%、81.9%和77.5%.HCB降解有机产物分析结果显示,8种金属氧化物与HCB样品反应产物中均存在低氯代苯,在α-Fe_2O_3和Ni_2O_3的催化作用下有2~4氯代低氯苯检出,说明在降解过程中存在明显的逐级脱氯/加氢反应;与CaO反应后的产物中低氯代苯较少,经拉曼光谱定性分析,有无序碳的检出,说明除了脱氯/加氢还存在脱氯缩合反应.