上海市含碳大气颗粒物的粒径分布

使用STAPLEX大流量六级采样器(<0.49μm、0.49～0.95μm、0.95～1.5μm、1.5～3.0μm、3.0～7.2μm和>7.2μm),结合DRI Model 2001热光碳分析仪(TOR),分析了2010年5月～2011年5月期间上海市嘉定区(市郊)、徐汇区(市区)的大气颗粒物样品中有机碳(OC)和元素碳(EC)的粒径分布.结果表明,不同粒径的OC和EC质量浓度均呈双峰分布,较高峰出现于<0.49μm粒径段,次高峰则出现于>3.0μm的两个粒径段.嘉定区(JD)和徐汇区(XH)PM3.0中OC的质量浓度分别为16.35μg.m-3和11.85μg.m-3,EC质量浓度分别为2.22μg.m-3和1.91μg.m-3,市郊大气颗粒物中碳组分质量浓度高于市区,说明市郊碳污染更为严重.在<1.5μm的粒径段,嘉定区OC与EC的同源性较好,表明其中大部分OC来自于燃烧源.两地区不同粒径OC/EC值与不同排放源特征值的对比,可以说明徐汇区更多受到机动车尾气排放和道路扬尘的影响.通过EC示踪法计算二次有机碳(SOC)质量浓度可知:上海市SOC质量浓度较高,PM3.0中达到6.76μg.m-3,占OC的质量分数为69%,粒径分布呈双峰分布,峰值位于0.49～0.95μm和3.0～7.2μm粒径段.     

高铁酸钾对水中藻类及其次生嗅味污染物二甲基三硫醚同步去除研究

模拟高藻期碱性水源水,采用高铁酸钾对水中以颤藻和二甲基三硫醚为代表的藻类及微量嗅味污染物进行同步控制研究.在高铁酸钾与聚合氯化铁(PFC)单独混凝对藻类的控制效果对比的基础上,展开了高铁酸钾与高锰酸钾预氧化-PFC联用方法对藻类及嗅味污染物的控制效果对比,探讨了pH、预氧化时间和浊度等条件对控制效果的影响.结果表明,PFC单独混凝除藻率最高为90.6%,以Fe计的等量投加条件下,高铁酸钾控藻效果较PFC混凝好,除藻率可达92.4%.高锰酸钾对PFC具有强化混凝效果,可明显提高除藻率(94.5%).高铁酸钾较高锰酸钾预氧化对二甲基三硫醚的去除效果理想,且氧化时间大大缩短,高铁酸钾氧化时间1 min可去除92.5%二甲基三硫醚,高于高锰酸钾预氧化10 min后达到的去除率(74.6%).     

模拟排水沟渠非点源溶质氮迁移实验研究

农田排水沟渠是由水-底泥-植物组成的复合生态结构,其间非点源溶质的迁移转化对研究沟渠拦截、控制和管理农业非点源污染具有重要意义.本研究以模拟排水沟渠静态实验为基础,以典型非点源溶质氮素为例,分析了实验期内水体、底泥及芦苇不同介质内氮含量变化过程,分析了底泥吸附与解析、芦苇生长与衰败等年内不同时期对水体中氮素浓度的影响,探讨了水-底泥-芦苇复合生态体内氮迁移及对水体中氮浓度的影响机制.结果表明,底泥的吸附与解吸、芦苇生长的吸收和同化对水体中氮素浓度均有影响,10月之前这种影响表现为促使水体中氮素浓度降低,是水体的氮净化过程;10月之后这种净化作用开始降低,11月之后表现为促使水体中氮素浓度升高.同时,模拟沟渠水-底泥-芦苇生态体内氮迁移联系密切,任一介质内或介质间氮素迁移转化都会引起水体中氮素浓度相应调整.     

微生物对砷的氧化还原竞争

滤池被广泛运用于饮用水厂中,前期研究发现某水厂生物滤池处理含砷地下水时,一方面三价砷可被生物氧化锰氧化为五价砷,另一方面滤池系统中存在的微生物砷还原酶可促使五价砷还原为三价砷,而滤池表面存在的这种微生物竞争关系会影响滤池的稳定性及处理效率.为探讨其内在机制,本研究选取1株锰氧化模式菌(Pseudomonas sp.QJX-1)和1株砷还原模式菌(Brevibacterium sp.LSJ-9),考察在Mn2+、As(As3+、As5+)共存时,两菌株对空间、营养物质以及对砷氧化/还原的竞争关系.结果表明,不同的反应时间,Mn、As质量浓度/价态不同,三价及五价砷体系中,Pseudomonas sp.QJX-1生成的锰氧化物在砷的氧化还原反应中占主导地位,即能迅速氧化本身存在的As3+(三价砷体系)和砷还原菌产生的As3+(五价砷体系),最终两体系中砷都主要以As5+的形式存在.PCR及RT-PCR结果表明,反应过程中锰氧化菌功能基因(cum A)抑制了砷还原酶(ars C)的表达,锰氧化菌16S rRNA表达量始终比砷还原菌高两个数量级,即锰氧化菌在生长竞争过程中占优势.实验结果表明滤池的水力停留时间是决定出水中砷价态的一个重要因素.     

三峡库区腹地大气微量金属干湿沉降特征

为研究三峡库区腹地大气微量金属沉降特征,在万州城区采样点收集了2014年1月~6月的干湿沉降样品,在云阳晒经村(工厂区)、云阳高阳(场镇郊区)、开县白家溪(自然保护区)、开县野塘溪(县郊区)、开县大德(乡村区)收集了2014年4月的干湿沉降样品;分别测定了样品的p H值、电导率和微量金属元素(Al、As、B、Ba、Bi、Cd、Co、Cr、Cu、Fe、Li、Mn、Pb、Ni、Sb、Sr、Sn、Ti、Zn、V).结果表明:1万州城区酸雨频率为48.44%,酸雨主要集中在1~4月.不同功能区酸雨频率高低顺序为:工厂区万州城区县郊区场镇郊区自然保护区乡村区.2湿沉降中20种微量金属质量浓度均低于国家地表水环境质量标准Ⅲ级标准限值,而Cd、Cu、Pb和Zn不同程度超Ⅰ级标准限值,其中工厂区相对严重.3万州城区干沉降提取液p H值在4.91~6.74之间,平均为5.79.各功能区干沉降酸度高低顺序为:工厂区县郊区万州城区乡村区场镇郊区自然保护区,这与湿沉降酸度顺序完全一致,说明干湿沉降中主要酸性物质具有同源性.4万州城区Ba、Co、Cu、Cr、Li、Mn、Ni、Sr、Zn干沉降超过湿沉降,而Al、As、B、Bi、Cd、Fe、Pb、Sb、Sn、Ti、V湿沉降大于干沉降.富集因子分析表明,万州城区Al为中等富集,Bi和Cd显著富集.     

常规施肥条件下农田不同途径氮素损失的原位研究:以长江中下游地区夏玉米季为例

为了解农田常规施肥条件下的不同途径氮素损失特征,本文通过田间原位试验同步研究了长江中下游地区夏玉米生长季氮肥施用后的农田N2O排放、NH3挥发、氮渗漏和地表径流的变化.结果表明,在复合肥为基肥,尿素为追肥,基追肥氮素水平均为150 kg·hm-2的条件下,整个玉米生长季N2O排放系数为3.3%,NH3挥发损失率为10.2%,氮渗漏和地表径流损失率分别为11.2%和5.1%.此外,基肥施用以氮素渗漏损失为主,而追肥氮素损失以氨挥发和渗漏为主,表明不同途径化肥氮素损失主要受氮肥品种影响,玉米季追肥可改用低氨挥发氮肥品种以减少氮素损失.     

华北地区乡村站点(曲周)夏季PM2.5中二次无机组分的生成机制与来源解析

利用大气PM2.5水溶性组分及其气态前体物在线测量系统(GAC-IC)于2014年6月9日~7月11日对华北地区乡村站点曲周大气PM2.5中水溶性组分及其气态前体物进行了在线测量,分析了PM2.5中水溶性组分与气态前体物日变化规律及其相互作用,探讨了当地细颗粒物的气粒转化机制并分析了其来源.结果表明夏季曲周大气PM2.5中水溶性无机离子与相关气态前体物的浓度呈现明显的日变化规律.观测期间,PM2.5中SO2-4、NH+4和NO-3的平均浓度分别是26.28、18.08和16.36μg·m-3,是PM2.5中最主要的水溶性无机离子,约占PM2.5质量浓度的76.23%;气态前体物中,NH3浓度明显偏高、平均值为44.85μg·m-3,主要来源于当地的农业活动排放;硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)平均值分别是0.60和0.30,表现出明显的二次污染特征.经相关性分析发现:曲周大气PM2.5中NH+4与NO-3、SO2-4有良好的相关性,且表现为富氨状态,NH+4以(NH4)2SO4形式存在,NO-3的生成主要受HNO3的限制.对NH4NO3平衡进行研究发现:与夜间相反,白天曲周大气环境不利于NH4NO3生成和保持.结果也表明,二次转化是曲周夏季细颗粒物的主要来源,堆肥与农田释放的NH3是导致高浓度二次无机颗粒物(SNA)的重要因素.     

北京市典型餐饮企业油烟中醛酮类化合物污染特征

醛酮类化合物作为餐饮油烟的组成物质之一,是挥发性有机物(volatile organic compounds,VOCs)中化学反应活性较强的一类物质.但目前国内还没有针对餐饮源醛酮类化合物的排放特征进行较为系统的研究.为进一步明确餐饮源醛酮类化合物排放水平和控制现状,获取城市群餐饮源VOCs排放控制决策依据,本研究选取北京市8家不同类型的餐饮企业,采用涂布2,4-二硝基苯肼(DNPH)的硅胶采样管进行油烟样品采集,用超高效液相色谱(UPLC)对油烟样品中的醛酮类化合物进行测定.结果表明按基准风量折算后,8家餐饮企业排放的油烟中醛酮类化合物浓度高低依次是:烤鸭中式烧烤家常菜西式快餐学校食堂中式快餐川菜淮扬菜.餐饮企业油烟中醛酮类化合物(C1~C9)浓度水平范围为115.47~1 035.99μg·m-3.不同类型餐饮企业油烟中醛酮类化合物组分构成存在较为明显的差异,中式餐饮企业醛酮类化合物C1~C3物质所占比例均在40%以上.快餐类餐饮企业醛酮类化合物C4~C9所占比例明显高于其他类型餐饮企业.从醛酮类化合物控制现状来看,北京市目前主流高压静电式油烟净化器对醛酮类化合物的去除效果十分有限.     

三峡库区消落带土壤邻苯二甲酸二丁酯静态释放特征

为了解特大型水库消落带优先有机污染物迁移转化规律,以邻苯二甲酸二丁酯(DBP)为代表性优先污染物,采用静态淹水法研究了土壤中DBP浓度、上覆水离子强度、有机质含量等因素对三峡库区消落带土壤中DBP静态释放规律的影响.结果表明,消落带土壤中DBP在淹水前期由土壤向上覆水中迁移释放,该过程分为短暂但是释放速率较快的快速释放阶段和释放时间较长但释放速率较慢的慢速释放阶段,此过程可以很好地用二室一级动力模型拟合.随着土壤中添加的DBP浓度的增大,DBP向上覆水快速释放速率加快,而快速释放比例则减小;慢释放速率和慢速释放比例则正好相反.随着上覆水离子强度的增加,快速释放比例增加,使DBP向上覆水释放量增加.上覆水高浓度的DBP在淹水初期会抑制土壤DBP的释放而且使DBP释放达到最大值的时间延迟.上覆水添加腐殖酸后,快速释放速率、慢速释放速率和快速释放比例均增大,从而使DBP向上覆水的释放量也增加.     

干湿循环对三峡支流消落带沉积物中可转化态氮及其形态分布的影响

水体富营养化的形成与沉积物中氮素的"源-汇"关系密切,本研究选取三峡典型支流澎溪河消落带上、中、下这3个水文断面,160 m和170 m两个水位高程,0~20、20~40、40~60、60~80、80~100 cm共5个深度的沉积物样品,通过研究其总可转化态氮(TF-N)与各形态可转化态氮含量及分布特征,旨在揭示周期性水位变化对消落带沉积物氮释放的影响.结果表明,澎溪河消落带沉积物总氮含量在313.02~3 255.53 mg·kg-1之间,空间分布上呈上站位(渠口)中站位(高阳)下站位(双江)的趋势;总可转化态氮含量范围为288.54~1 123.27mg·kg-1,均值为639.40 mg·kg-1,空间分布趋势与总氮一致;TF-N中各形态氮的大小顺序为:OSF-N(有机态和硫化物结合态)IMOF-N(铁锰结合态)CF-N(碳酸盐结合态)IEF-N(离子交换态).沉积物中TF-N主要以OSF-N(50.9%)和IMOF-N(33.3%)形态存在.OSF-N很难释放,不易参与氮循环.IMOF-N受水文条件影响显著,表现为在低水位高程和下采样站位沉积物中含量更低.淹水胁迫、水体富营养化等情况下氧含量较低,相对还原条件下有利于其向水体释放.而TF-N及其形态分布在垂直深度上无显著差异.可见,三峡库区特殊调蓄水制度加速了澎溪河下游、低水位高程消落带沉积物中IMOF-N向水体的释放.