西安大气气相中的多环芳烃

利用PUF被动采样器于2008年8月—2009年7月采集了西安大气样品,研究了大气气相中多环芳烃（PAHs）的含量和季节分布特征。结果表明,西安大气气相中16种美国EPA优控的PAHs（Σ16PAHs）质量浓度为10.9-489.6 ng/m3（平均为143.4 ng/m3）,四季具有明显的季节差异,依次为夏季（62.5 ng/m3）〈春季（80.1 ng/m3）〈秋季（175.8 ng/m3）〈冬季（255.2 ng/m3）。气相中PAHs主要以3-4环为主,占总量的86.5%-94.1%。利用主成分分析法判断四季气相中PAHs的污染来源类型,主要为燃煤和机动车尾气及生物质燃烧的复合源。     

广州某地大气中二噁英气/粒相间特征分析——以2012年7月测试为例

选取广州某地大气环境作为研究对象,采用高分辨气质联用色谱对气相、颗粒相中17种二噁英(PCDD/Fs)单体进行分析。结果表明,研究区域大气PCDD/Fs主要集中于颗粒相,且气相和颗粒相中PCDD/Fs均表现出"源"特征。颗粒相中PCDD/Fs单体以OCDD、1,2,3,4,6,7,8-HpCDF、OCDF、1,2,3,4,6,7,8-HpCDD为主;气相中PCDD/Fs单体以1,2,3,7,8-PeCDF、2,3,4,7,8-PeCDF、1,2,3,4,7,8-HxCDF、1,2,3,4,6,7,8-HpCDF为主。颗粒相中PCDD/Fs浓度随着氯原子数的增加而增加,气相中PCDD/Fs随着氯原子数的增加而减少。气相中主要毒性贡献单体为2,3,4,7,8-PeCDF,其与气相总毒性当量浓度的相关系数为0.908;颗粒相中主要毒性贡献单体为2,3,4,7,8-PeCDF、2,3,4,6,7,8-HxCDF,与颗粒相总毒性当量浓度的相关系数分别为0.851、0.883。主成分分析结果表明,颗粒相和气相的毒性当量浓度具有相似的分布特征。     

Attenuation of Gaseous Pollutants by Greenbelts

The article draws attention towards the importance ofgreenbelts in attenuating gaseous pollutants andpresents the meteorological, physico-chemical,biological, and horticultural dimensions associatedwith effective greenbelt design.We have presented the gist of a system ofmethodologies, developed by us, for greenbelt design. A case study demonstrating the applicability of thesystem has been presented.     

PM2.5中典型水溶性离子在线观测标准曲线优化研究

为了研究在线离子色谱法测定大气PM2.5中NH4^+、NO3^-、SO4^2-的不确定性来源,探讨了标准曲线的浓度范围及浓度梯度设置对离子浓度结果的影响,并对标准曲线设定方案进行了优化。结果表明:不同浓度范围的标准曲线对于NH4+的浓度结果有较大的影响,存在1. 87%~14. 91%的偏差,对于NO3^-、SO4^2-的影响较小,相对偏差分别为2. 94%和2. 82%;非均匀布点和均匀布点标准曲线定量NH4+的结果存在4. 15%~4. 25%的偏差,对于NO3^-和SO4^2-,相对偏差分别为0. 10%和5. 99%。对于二次拟合的NH4^+,在样品浓度波动较大时,可以将样品划分为低浓度范围和高浓度范围,分别选用低浓度段标准曲线和高浓度段标准曲线,以期得到更合理的浓度结果。     

Factors influencing concentrations of dissolved gaseous mercury (DGM) and total mercury (TM) in an artificial reservoir

The effects of various factors including turbidity, pH, DOC, temperature, and solar radiation on the concentrations of total mercury (TM) and dissolved gaseous mercury (DGM) were investigated in an artificial reservoir in Korea. Episodic total mercury accumulation events occurred during the rainy season as turbidity increased, indicating that the TM concentration was not controlled by direct atmospheric deposition. The DGM concentration in surface water ranged from 3.6 to 160 pg/L, having a maximum in summer and minimum in winter. While in most previous studies DGM was controlled primarily by a photo-reduction process, DGM concentrations tracked the amount of solar radiation only in winter when the water temperature was fairly low in this study. During the other seasons microbial transformation seemed to play an important role in reducing Hg(II) to Hg(0). DGM increased as dissolved organic carbon (DOC) concentration increased (p-value < 0.01) while it increased with a decrease of pH (p-value < 0.01).     

浙西地区典型节能灯加工集聚区大气气态总汞污染特征研究

汞是最具危害性的全球性重金属污染物，而节能灯生产引起的汞污染问题则日益突出。选取浙西地区某典型节能灯加工集聚区为研究对象，等间距设置7个采样点及1个对照点，每3个月采样一次，采用多台高时间分辨率自动测汞仪(Tekran2537A)对集聚区周边环境中大气气态总汞(TGM)开展了为期2 a的实时同步观测，通过分析节能灯加工集聚区TGM质量浓度特征及其时空变化特征，旨在明确规模化节能灯加工产业对当地大气环境的影响，明晰其大气汞污染现状，以期为后续深入研究和环境修复提供理论支持。结果表明：浙西地区典型节能灯加工集聚区TGM质量浓度[(3.22±0.78) ng·m-3]显著高于全球TGM质量浓度背景值(1.5~2.0 ng·m-3)和研究区设置对照点TGM质量浓度水平[(1.20±0.35) ng·m-3]，显示集聚区大气已受到一定程度的汞污染。同时，研究区内各采样点TGM质量浓度波动幅度较大(0.93~6.74 ng·m-3)，说明节能灯加工带来的人为排汞对采样点环境影响显著。此外，节能灯加工集聚区TGM质量浓度具有明显的季节性和空间异质性。在季节上表现为：冬季>秋季>夏季>春季，受研究区温度和土壤环境条件影响较大，且TGM质量浓度波动情况与当地春耕秋种时节较为频繁的人为活动情况相一致。在水平分布上表现为：随节能灯加工集聚区中心距离的增加而逐渐减小，各采样点组间TGM质量浓度标准差变化幅度大，组内变化不大，说明汞的大气传输和扩散可能与空气的稀释作用、汞的干湿沉降及地形、风向、风速等因素有关，同时，小范围内空气交换速度不大，TGM质量浓度保持相对稳定。因此，浙西地区节能灯加工产业已对当地大气环境产生了一定的影响，必须采取有效措施控制节能灯加工带来的大气汞污染问题。     

基于Stacking集成学习模型的气态亚硝酸预测

建立了基于Stacking集成学习下气态亚硝酸（HONO）预测模型.利用非相干宽带腔增强吸收光谱（IBBCEAS）系统获得的北京城区HONO的浓度,结合HONO的来源,选取了O₃、CO、SO₂、NO、NO₂、NO_y、温度（T）、相对湿度（RH）、风速（WS）、j（HONO）、j（NO₂）、j（O¹D）作为特征数据,通过对HONO的平均日变化分析,将测量时间按小时转换为新特征.分别以极端梯度提升（XGBoost）、轻量化梯度促进机（LightGBM）以及随机森林（RF）算法构建基模型,采用5折交叉验证的方式划分训练集,将基模型输出的结果作为新特征集,并将新特征集作为第二层线性回归模型的输入,通过对这两层中的模型进行训练,最终得到Stacking集成学习HONO预测模型.通过对模型的特征重要度分析和计算夜间交通直接排放所占的贡献,表明CO是模型预测中重要的影响因子,说明机动车的直接排放是该区域冬季时期HONO的重要来源.利用测试集分别对单模型和融合后模型的预测性能进行评估,3个单模型的预测结果与测量值的相关系数都达到了0.91以上,其中Stacking融合后的模型性能最好,相关系数达到了0.94,平均绝对误差和均方根误差分别为0.307×10^-9和0.453×10^-9,结果表明基于Stacking集成学习方式下HONO预测模型的可解释性和推广性.     

苏州市大气中汞的形态分布特征及来源分析

针对苏州市大气中汞的分布特征和污染来源,自2018年1月1日至2018年12月31日对苏州市大气中的气态元素汞(GEM)、气态氧化汞(GOM)和颗粒态汞(PBM)进行1 a的连续监测,并基于浓度权重轨迹分析法(CWT)和浓度玫瑰图法,研究2018年大气汞来源和浓度变化规律.结果表明,监测期间苏州市大气中GEM、GOM和PBM浓度分别在0～53.3 ng·m~(-3)、 0～256 pg·m~(-3)和0～5 208 pg·m~(-3),年均浓度分别为(2.57±2.09)ng·m~(-3)、(5.27±15.7)pg·m~(-3)和(16.0±157)pg·m~(-3).其中,GEM是苏州市大气汞的主要成分,约占99.2%.监测期间,苏州市大气中GEM季节平均浓度表现出冬季(3.17 ng·m~(-3))春季(3.09 ng·m~(-3))秋季(2.30 ng·m~(-3))夏季(1.98 ng·m~(-3))的规律.根据CWT分析结果,苏州大气中汞迁移具有季节性差异:春季和冬季的含汞气团主要来自于内陆,夏季主要来自于苏州本地、黄海和东海,秋季的含汞气团来自于内陆、黄海和渤海.同时研究发现西北方向来自内陆的大气汞浓度较高,东方向来自海洋的大气汞浓度较低.苏州市大气中GEM和PBM平均浓度表现为昼间低夜间高,与大气参数进行相关性拟合,得出大气中GEM日变化规律与太阳总辐射亦呈显著的相关性(r=-0.664,P0.001),与湿度呈显著的相关性(r=0.859,P0.001),与气温呈显著的相关性(r=-0.866,P0.001); PBM与太阳总辐射呈一般相关性(r=-0.554,P0.01),与湿度呈显著的相关性(r=0.835,P0.001),与气温呈显著的相关性(r=-0.831,P0.001).苏州市大气中GOM平均浓度在1 d内出现多次峰值(05:00、 12:00、 18:00和23:00)和谷值(02:00、 10:00、 15:00和19:00).GOM浓度升高与早晚高峰燃料油燃烧排放正相关,亦与O_3浓度升高导致GEM氧化生成GOM正相关.     

华东高山背景点大气气态汞含量与传输特征

利用高时间分辨率自动测汞仪（Tekran 2537B）于2017年6月~2018年5月对武夷山气态元素汞（GEM）进行了连续1a的观测.结果表明，武夷山GEM年均浓度为（1.70±0.43）ng/m³，稍高于北半球背景值，表明武夷山受到一定程度的大气汞污染.GEM浓度表现为冬季>秋季>春季>夏季，季风和风速是影响武夷山GEM季节变化的主要因素.武夷山四季GEM表现为不同的日变化特征，早上8：00之后，春秋季GEM继续呈现下降趋势，其他季节则呈现先升后降再上升，并在晚上不同时刻出现峰值.GEM值白天低于晚上，这与风速和汞的长距离迁移有关.后向轨迹和浓度权重轨迹分析结果表明，偏西风背景下污染气团经江西向武夷山输送是大气汞迁移的主要路径，而江西和福建中北部为武夷山大气汞污染的潜在源区.△GEM/△CO值表明武夷山GEM汞污染主要来源于人为工业排放，生物质燃烧贡献较弱.