水热法制备N掺杂纳米TiO2及其光催化活性研究

以钛酸四丁酯和氨水为前驱物,采用水热法制备N掺杂TiO2纳米微粒,利用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)等技术对不同条件下制备的产物进行了表征.探讨了不同体积比的前驱物、水热温度、水热时间及煅烧温度对水热产物的影响;考察了N掺杂催化剂在紫外线和可见光下光催化降解甲基橙和苯酚的催化性能.     

TiO2/活性炭催化剂对4-CP的吸附和光催化活性

采用常压金属有机物化学气相沉积技术在活性炭表面沉积构成纳米TiO2催化剂,XRD分析表明,沉积在活性炭表面的TiO2为锐钛矿晶型.TEM分析表明负载量为8%(wt)时,TiO2颗粒的粒径为10-20nm;载体负载前后BET面积仅改变了6%,表明负载TiO2后对活性炭的结构影响不大.利用Langmuir-Hinshelwood动力学模型探讨了TiO2/活性炭催化剂对4-CP的吸附行为和光催化活性之间的关系,求出4-CP降解反应速率常数Kr,在紫外光照条件下催化剂对4-CP的吸附明显增强.     

UV/TiO2光催化还原Cr(Ⅵ)过程中吸附作用的影响及其消除

研究了水体中Cr(Ⅵ)离子在UV/TiO₂体系中光催化还原过程.结果表明,Cr(Ⅵ)离子UV/TiO₂光催化还原过程符合Langmuir-Hinshelwood动力学规律.不存在有机物时,TiO₂吸附作用是该反应的前提.pH=1.5～2.5时吸附性能较好,而且pH=1.5～10的初始反应速率同pH值有线性关系.在TiO₂表面的竞争吸附能力按PO₄^3->SO₄^2->Cl^->NO₃^-依次减弱.甲酸、甲醛有机物的协同作用可提高Cr(Ⅵ)离子的光催化还原速率和效率,并消除由暗态吸附对反应所起的作用,磷酸根离子极强的竞争吸附能力,使有机物的协同作用减弱.     

镍网负载纳米TiO2光催化反应器对酸性品红脱色效果实验研究

采用负载纳米TiO2的三维镍网装配了光催化反应器,就其对酸性品红溶液进行脱色效果进行了实验研究。考察了反应器的3种装配条件、品红初始浓度、pH值、H2O2投加量、紫外光剂量等因素对酸性品红脱色效果的影响。结果表明：UV灯＋镍网＋TiO2模式组合的反应器脱色效果最好;在相同的处理时间内酸性品红溶液的脱色率随起始浓度的增大而减小;将酸性品红溶液pH值调至5时脱色效果最明显,70 min的脱色率可高达94.8%。脱色效果还可以通过溶液中添加H2O2和控制紫外线剂量来调节。当溶液中H2O2投加量为0.5 g/L时,处理70 min后的脱色率可高达98.3%;到达反应界面紫外光剂量越多则能够获得越高的酸性品红脱色率。     

溴酸钾对二茂铁(Fc)非均相Fenton效能的影响

研究了KBrO3对二茂铁(Fc)非均相Fenton效能的影响,深入考察了KBrO3对体系中Fc溶解、H2O2分解和羟基自由基(·OH)生成的影响。结果表明,KBrO3的加入对不同反应阶段Fc/Fenton体系的效能均有明显的促进作用,初始阶段主要是由于KBrO3对·OH产生的促进作用所致,后期主要是由于KBrO3促进了体系中Fc的溶解,使得体系中溶解态的Fc催化的均相Fenton反应的比例增加,体系中H2O2的分解加快,·OH的表观生成率增加,进而促进了反应的进行。无KBrO3添加,pH=4,MB初始浓度为10 mg/L,Fc的量为1.6×10-3mol/L,[H2O2]/[MB]=3.14时,45 min时,MB的剩余率为9.1%,105 min时为0。当KBrO3的用量为3×10-4mol/L时,反应45 min后MB的去除率即可达到100%。随着KBrO3浓度的增加,其对Fc/Fenton效能的促进作用增强。     

TiO2纳米管催化降解4，4’-二溴联苯的影响因素和动力学研究

利用TiO2纳米管催化降解水中的4,4’-二溴联苯,对催化降解过程和影响因素进行研究。结果表明,TiO2纳米管对其有较高的催化降解效率且降解过程符合Langmuir—Hinshelwood动力学模式。不同光源、4,4’-二溴联苯的初始浓度、纳米管添加量和pH值对催化降解过程都有较大影响,其中pH值的影响最为明显。反应液在中性状态下的降解率明显低于pH=1或11的情况。在pH=1时,4,4’一二溴联苯的降解率达86％。     

V/Ce共掺杂TiO2光催化降解甲醛的实验研究

采用溶胶凝胶法制备了不掺杂、V 掺杂、Ce掺杂、V/Ce共掺杂纳米TiO₂光催化剂,并将其分别负载于瓷砖上,利用X射线衍射分析（XRD）和扫描电镜分析（SEM）技术对薄膜样品的结构和形貌进行了表征。通过对甲醛的降解实验评价光催化剂的光催化活性。实验结果表明,光催化剂的负载量、共掺杂离子的掺杂量、掺杂配比、煅烧温度影响纳米TiO₂的光催化活性。V/Ce共掺杂TiO₂光催化剂产生了协同效应,其光催化活性优于纯TiO₂和单掺杂TiO₂样品。     

Ozone facilitated degradation of caffeine using Ce-TiO2 catalyst

The ozone initiated oxidation of 1,3,7-trimethylxanthine (caffeine), commonly found in wastewaters as model compound is reported using cerium (Ce)/titanium dioxide (TiO₂) as catalyst. The effect of pH and loading of ceria on titania were investigated. Effect of reaction conditions on degradation of caffeine based on their pseudo first-order rate constants were compared. The combination of catalyst Ce-TiO₂ and ozone aeration significantly enhanced the degradation of caffeine compared to uncatalysed ozonation. The oxidation of caffeine ensued via the free radical mechanism, through enhanced ozone decomposition into OH radicals. Ce/TiO₂(0.5?wt%) showed good activity in degradation of caffeine at pH 6, in both natural stream and river water samples showing about 60% total organic carbon removal in 2?h ozonation period. Using liquid chromatography-mass spectroscopy, degradation products were analysed. A reaction intermediate and one final product were positively identified. Nano-catalysts with different loadings of Ce on TiO₂ synthesized by sol-gel route were characterized by scanning electron microscope, transmission electron microscopy, BET and powder X-ray diffraction spectrum techniques. The results showed that the material retained a highly ordered mesoporous structure and possessed large surface area.     

锐钛矿-金红石混合晶型TiO2降解气相苯

用溶胶-凝胶法并通过控制煅烧温度合成不同晶相比的混合晶型纳米TiO_2,在紫外光光照下降解气相苯。考察了苯初始质量浓度、紫外灯光照强度和催化剂加入量对苯去除率的影响;探究了光催化降解气相苯的动力学特征。结果表明:450℃煅烧制备的催化剂降解苯效率最高,此催化剂金红石相质量分数为6.30%;在苯初始质量浓度为74.39 mg/m~3、催化剂加入量为7 g、光照强度为2.18 klux的最佳条件下反应84 min,苯去除率达99.73%;光催化降解率与光照强度之间符合0.5级动力学特征;当催化剂加入量为3 g时,单位时间单位质量催化剂降解苯的质量最多;苯的光催化降解反应均符合一级动力学方程。     

四氨基酞菁钯/γ-Al_2O_3可见光催化降解罗丹明B

采用浸渍法制备了四氨基酞菁钯(PdTAPc)/γ-Al_2O_3负载型光催化剂,采用UV-Vis,FTIR,XRD,SEM技术对其进行了表征,并将其用于罗丹明B的可见光催化降解,考察了光催化剂加入量、溶液pH、H_2O_2加入量、反应温度对罗丹明B降解效果的影响,并对光催化剂的稳定性进行了测试。表征结果显示,PdTAPc以圆片状负载于γ-Al_2O_3上,二者的结构均未发生明显变化。实验结果表明:在光催化剂加入量1.6 g/L、溶液pH 7.0、H_2O_2加入量12 mmol/L、反应温度20℃的优化条件下反应120 min,罗丹明B(质量浓度0.05 g/L)的降解率高达95%;光催化剂具有较高的稳定性,使用4次后罗丹明B的降解率仍高于85%。