溶剂调控Pd/C催化多氯联苯高效加氢脱氯

采用沉积沉淀法制备了5% Pd/C催化剂,研究了溶剂体系对其催化4-氯联苯（4-CBP）加氢脱氯的影响,建立了正丁醇-水两相溶剂体系,实现了高浓度电容器油（主要为多氯联苯（PCBs））的高效加氢脱氯降解.结果表明,相对比非质子溶剂,醇类等质子溶剂对加氢脱氯反应更加有利.水的加入对异丙醇-水均相溶剂和有机-水两相溶剂中Pd/C催化4-CBP加氢脱氯均有明显的促进作用,而且在正丁醇-水（1：3,V/V）两相溶剂体系中可以在90min内实现4-CBP加氢脱氯的完全转化,而且催化剂可以重复使用8次以上.在该溶剂体系中,10g/L的含PCBs电容器油在Pd/C催化下可以在360min内完全加氢脱氯生成联苯.     

Effect of crystalline structure on terbuthylazine degradation by H2O2-assisted TiO2 photocatalysis under visible irradiation

Various methods for shifting the optical response of TiO₂ into the visible (Vis) range have been reported. Herein, we reported the application of a TiO₂/H₂O₂/Vis process and the effects of TiO2 crystalline structure on the degradation of terbuthylazine. The results indicated that TiO₂ crystalline structure and H₂O₂ addition had significant effects on terbuthylazine degradation: its degradation rate could be increased from 7% to 70% with H₂O₂ addition after 180?min of reaction, the synergistic degradation of terbuthylazine by TiO₂-Fe^{3 +} was substantially accelerated, with the degradation rate reaching up to 100% after 20?min of reaction, and rutile TiO₂ showed better photocatalytic activity and a more obvious synergistic effect than anatase TiO₂. The addition of free-radical scavengers (tert-butyl alcohol or methanol) inhibited the degradation efficiency of rutile TiO₂, but had a relatively minor effect on anatase TiO₂. Fluorescence spectrophotometry analysis indicated that hydroxyl free radicals could be continuously produced when using rutile TiO₂ as the photocatalyst. Degradation of terbuthylazine catalyzed by rutile TiO₂ occurred mainly in solution, but occurred on the particle surface of the photocatalyst when catalyzed by anatase TiO₂. This study provides new insight into the role of TiO₂ crystalline structure on the degradation of terbuthylazine and its photocatalytic degradation mechanism.     

天然斜发沸石负载TiO2的光催化性能

为了研究以天然斜发沸石负载TiO₂制备光催化剂,以对甲基橙溶液的光催化降解为光催化功能检验,太阳光为光源,对催化剂的合成条件及其催化活性的影响因素进行了探讨用脱色率及COD去除率对催化剂进行了性能评价,以XRD、IR及比表面积对样品进行了表征研究结果表明:由钛酸四丁酯与斜发沸石复合制备的催化剂在120℃下干燥6h后经200℃焙烧具有最大的光催化活性;甲基橙溶液的降解率随着TiO₂/沸石、外加氧化剂H₂O₂的增多而增大,但过量的H₂O₂也会抑制沸石载TiO₂的光催化活性;甲基橙溶液的pH值为2～5时具有最大的降解性.     

g-C3N4/RGO的制备、光催化降解性能及其降解机理

尿素固相反应得到石墨相氮化碳(g-C₃N₄),石墨(G)被氧化制得氧化石墨(GO),GO被还原制得石墨烯(RGO),通过3种复合方法分别制得g-C₃N₄/RGO材料.通过对污染物亚甲基蓝、罗丹明B和甲基橙的降解,考察了g-C₃N₄与GO不同复合比9.7:1、9.3:1、9:1、8:1和6.7:1对光催化剂g-C₃N₄/RGO光催化性能的影响.同时考察了复合物对污染物的选择性降解.用X-射线衍射谱(XRD)和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)对催化剂的结构性质进行了表征.结果表明,g-C₃N₄与GO混合-水合肼还原-高温固相反应法制备的g-C₃N₄/RGO,时间最短,产量较高,对罗丹明B的降解效果最佳,说明该方法较好.另外,当g-C₃N₄与GO的质量比为9.7:1时,制备的g-C₃N₄/RGO降解效果最佳.还有,该复合材料对亚甲基蓝的降解效果最佳,罗丹明B次之,甲基橙最差.机理研究结果表明超氧自由基在光催化过程中起主导作用,羟基自由基起次要作用.     

气相中甲苯的臭氧-光催化降解

初步研究了气相中中低浓度(10～80mg/m³)甲苯的臭氧-光催化联合降解,考察甲苯初始浓度、气体流量和湿度对降解效率及去除负荷的影响,并与单一光催化降解进行了比较.结果表明,臭氧-光催化对甲苯的降解效率大大高于光催化的降解效率,在较高浓度时效果更为显著;甲苯浓度在10～40mg/m³范围时,臭氧-光催化降解效率高达90%以上,但随甲苯初始浓度升高而缓慢地线性下降;湿度对甲苯的臭氧-光催化降解稍有影响,但去除率变化不超过2.5%.     

高级氧化技术在油田水处理中的应用

概述了高级氧化技术的基本原理和发展历程,介绍了臭氧氧化、二氧化氯氧化及光催化氧化等典型的高级氧化技术及其在水处理中的应用进展情况。结合目前油田水处理中出现的新问题,如硫酸盐还原菌含量高、有机物浓度高、微生物易于繁殖以及结垢严重等现象,对高级氧化技术在油田水处理中的应用前景进行了论述。同时提出应进一步加强对油田采出污水杀菌、油田水的灭藻和除泥、油田地面水体油污染控制等方面的研究。     

可见光驱动下罗丹明B自活化过硫酸盐降解双酚A

目前,过硫酸盐的常规活化方法研究已经逐步成熟,但因成本过高或催化剂难以回收和二次污染等问题严重制约了其实际应用.本研究通过构建染料自活化体系,探讨了染料在活化过二硫酸盐发生自脱色以及降解其他污染物方面的应用潜能.结果表明,染料在可见光照射下可活化过二硫酸盐,不仅可以实现染料自脱色,而且可以降解其他污染物,罗丹明B与双酚A的降解率最高分别可达80%和90%.这一过程即包含了自由基反应途径,也包含了非自由基反应途径.体系中所产生的活性氧化物质包含：超氧自由基、硫酸根自由基、羟基自由基和单线态氧.染料自脱色效率与染料初始浓度、PS投加量和溶液初始pH等有关,同时,染料及其他污染物的初始浓度对其他污染物的降解有很大影响.这为过二硫酸盐的活化提供了一种经济环保的新思路,在未来染料废水的处理中拥有广阔应用前景.     

Ag， Fe， Ce对ZnTi-LDO可见光催化性能的影响及作用机理

为了解金属及其氧化物对锌钛类水滑石衍生氧化物（ZnTi-LDO）可见光催化性能的影响，并获得在可见光下可快速降解染料的LDO光催化剂，制备了Ag、Fe、Ce修饰的复合材料（M-ZnTi-LDO,M=Ag,Ag₂O,Fe,Ce）.通过XRD、TEMHRTEM、XPS、BET、UV-Vis、PL对所合成材料的结构、形貌、表面化学状态、光学性质进行了表征，评价了上述材料在可见光下对亚甲基蓝（MB）的催化降解性能，通过自由基捕获实验确定了催化降解活性物种，提出了相关催化机理.结果表明，Fe、Ce金属氧化物及金属Ag抑制了材料的可见光催化性能，Ag₂O则显著提升了ZnTi-LDO的可见光催化性能.Ag₂O-ZnTi-LDO在20 min内即可使MB降解率>98%，其表观降解速率常数是ZnTi-LDO的7倍.此外，Ag₂O-ZnTi-LDO稳定性良好，循环5次无催化性能下降.·O₂^-是Ag₂O-ZnTi-LDO催化降解MB的主要活性物种.A...