磁性Fen+@GO非均相Fenton催化氧化亚甲基蓝

采用化学共沉淀法制备了磁性Feⁿ⁺@GO（MFGO）纳米复合材料,并将其用于非均相Fenton催化氧化亚甲基蓝（MB）.扫描电镜、透射电镜和光电子能谱分析表明,催化活性粒子（Feⁿ⁺/铁氧化物）成功负载在GO表面.实验研究了pH值、H₂O₂初始浓度、催化剂投加量等因素对MB降解效果的影响.结果表明,H₂O₂、MFGO和H₂O₂+MFGO体系在反应120min后,MB降解率分别达到7.83%、25.58%和99.19%;在优化条件为H₂O₂浓度0.79mol/L、MFGO用量0.75g/L、pH值8时,MB降解率可达99.90%;在pH值为3~11范围内,MB降解率均在99%以上;MFGO经过6次重复使用后对MB的降解率仍可达到95.08%,是一种pH值响应宽、可磁分离回收的新型非均相催化剂.     

铈钴复合氧化物催化剂催化CO-SCR反应机理研究

利用共沉淀法制备了一系列Ce-Co-O_x复合氧化物催化剂,并对其CO-SCR反应性能进行了研究.考察了Co和Ce比例对CO-SCR反应活性的影响,确定最佳的Ce和Co复合比例为3：7,最高转化率为84%（250℃）.经表征分析发现,Ce（0.3）-Co（0.7）-O_x上发生CO-SCR的主活性位点是Co.掺杂Ce提升催化性能主要有两方面原因：一是催化剂比表面积增大,提高了表面的吸附位数量;二是Ce-Co-O_x催化剂形成的固溶体提升了氧迁移率.反应机理可能是气态或者弱吸附状态的CO与NO的吸附物种（主要是桥接二齿亚硝酸盐物种和螯合式双齿硝酸盐物种）反应.     

Aerobic N2O emission for activated sludge acclimated under different aeration rates in the multiple anoxic and aerobic process

Nitrous oxide (N₂O) is a potent greenhouse gas that can be emitted during biological nitrogen removal. N₂O emission was examined in a multiple anoxic and aerobic process at the aeration rates of 600 mL/min sequencing batch reactor (SBR_L) and 1200 mL/min (SBR_H). The nitrogen removal percentage was 89% in SBR_L and 71% in SBR_H, respectively. N₂O emission mainly occurred during the aerobic phase, and the N₂O emission factor was 10.1% in SBR_L and 2.3% in SBR_H, respectively. In all batch experiments, the N₂O emission potential was high in SBR_L compared with SBR_H. In SBR_L, with increasing aeration rates, the N₂O emission factor decreased during nitrification, while it increased during denitrification and simultaneous nitrification and denitrification (SND). By contrast, in SBR_H the N₂O emission factor during nitrification, denitrification and SND was relatively low and changed little with increasing aeration rates. The microbial competition affected the N₂O emission during biological nitrogen removal.     

ClO_2溶液去除烟气中NO的效果及工程应用

采用实验室规模喷淋脱硝装置对ClO_2溶液去除NO的效果及影响因素进行探讨,通过脱硝产物的测定对ClO_2溶液去除NO的能力及机理进行分析;在此基础上考察ClO_2溶液对供热厂燃煤锅炉烟气的实际脱硝效果。实验结果表明:在液气比为20L/m~3、反应温度为20℃,反应pH为4.0、进气NO质量浓度为250 mg/m~3,ClO_2质量浓度为200 mg/L的条件下,NO去除率达97%以上;ClO_2溶液可将NO氧化吸收为NO_3~-,氧化后产生的NO_x也可被NaOH溶液吸收转化为NO_2~-和NO_3~-;在ClO_2质量浓度为200~500 mg/L,反应pH为5.5~7.0的条件下处理初始NO质量浓度为212~230 mg/m~3的燃煤锅炉烟气,NO去除率为85.7%~94.6%,NO_x去除率为80.4%~88.8%,出口NO_x质量浓度低于46 mg/m~3,远低于GB 13271—2014规定的排放限值。     

硬脂酸和硅烷偶联剂KH570对氧化钙疏水改性研究

为开发事故情况下高浓度毒性有机物污染土壤快速固化/稳定化材料,本文以氧化钙(Ca O)为基材,硬脂酸和硅烷偶联剂KH570为两种改性剂,采用湿法工艺对Ca O粉体进行表面疏水改性,探讨不同工艺条件对改性效果的影响,并对改性后Ca O的形态和结构进行表征.结果表明,硬脂酸改性氧化钙的最佳工艺条件为:硬脂酸添加质量分数5%,改性温度30℃,改性时间30 min;KH570改性Ca O的最佳工艺条件为:KH570添加量0.02 m L·g-1Ca O,改性时间40 min.改性后Ca O的接触角均大于90°.傅里叶红外和扫描电镜分析表明,两种改性剂均以化学吸附的方式包覆在Ca O表面,达到了表面疏水改性的目的.     

High-resolution inventory of NO emissions from agricultural soils over the Ile-de-France region

Arable soils are a significant source of nitric oxide (NO), a precursor of tropospheric ozone, and thereby contribute to ozone pollution. However, their actual impact on ozone formation is strongly related to their spatial and temporal emission patterns, which warrant high-resolution estimates.Here, we combined an agro-ecosystem model and geo-referenced databases to map these sources over the 12 000 km² administrative region surrounding Paris, France, with a kilometric level resolution. The six most frequent arable crop species were simulated, with emission rates ranging from 1.4 kg N-NO ha⁻¹ yr⁻¹ to 11.1 kg N-NO ha⁻¹ yr⁻¹. The overall emission factor for fertilizer-derived NO emissions was 1.7%, while background emissions contributed half of the total NO efflux. Emissions were strongly seasonal, being highest in spring due to fertilizer inputs. They were mostly sensitive to soil type, crops' growing season and fertilizer N rates.     

不同耕作方式对稻田净增温潜势和温室气体强度的影响

免耕技术近年来在南方稻区被广泛推广应用,但该项技术是否有利于减缓稻田综合温室效应目前并不清楚.因此,本文以双季稻-紫云英为研究对象,利用静态箱-气相色谱法分别研究不同耕作方式对稻田CH4和N2O排放、双季稻产量、土壤固碳、稻田净综合增温潜势(GWP)和温室气体强度(GHGI)的影响.试验处理包括常规翻耕(CT)、旋耕(RT)和免耕(NT).结果表明,稻田周年CH4累积排放量为233.5~404.0kg·hm-2·a-1,NT和RT处理分别比CT增加73.1%和35.1%.晚稻生长季CH4排放量占周年CH4排放量的53.7%~66.5%,其中,晚稻移栽至烤田期间CH4累积排放通量占晚稻季排放总量的77.0%~81.3%.稻田N2O累积排放量为4.00~4.82 kg·hm-2·a-1(以N计),但各处理之间没有显著差异.稻田年固碳量为0.36~1.31 t·hm-2·a-1(以C计),其中,NT处理比CT和RT处理分别增加148.4%和261.0%.双季稻周年产量为15.2~17.1 t·hm-2,耕作方式对产量没有显著影响.稻田净GWP为5095.4~7788 kg·hm-2(以CO2当量计),其中,RT和NT处理分别比CT增加52.8%和32.2%.稻田GHGI为0.30~0.46 kg·kg-1(以每kg粮食产量产生的CO2当量计),其中,RT和NT处理分别显著高于CT处理50.1%和45.3%.综上所述,免耕在短期内会增加稻田温室效应,但可以促进土壤固碳量的显著增加,因此,其固碳减排的长期效应还有待观测.     

不同水分条件下铁基氧化物对土壤砷的稳定化效应研究

应用等温吸附试验及室内模拟培养的方法,研究了Fe2O3、Nano-Fe2O3和铁锰双金属氧化物(FMBO)等铁基氧化物对砷的吸附特性和对不同含水量土壤中砷的稳定化效应.从等温吸附试验结果来看,3种铁基氧化物对As(V)和As(Ⅲ)的吸附过程符合准二级动力学方程,12 h后基本达到吸附平衡,吸附等温线符合Langmuir方程,FMBO对As(V)和As(Ⅲ)的吸附容量显著大于Fe2O3和Nano-Fe2O3,且对As(Ⅲ)的饱和吸附容量大于As(V),能够起到氧化和吸附的双重作用.从对不同含水量土壤中砷的稳定化效果来看,Nano-Fe2O3和FMBO在风干和田间持水量土壤中均能达到90%以上的稳定化效率,显著高于Fe2O3;在土壤水分饱和条件下,FMBO的稳定化效率仍保持在93.5%以上,且能够将土壤中As(Ⅲ)氧化成As(V),而Fe2O3和Nano-Fe2O3分别仅为29.4%、81.4%.3种铁基氧化物的添加会使土壤中砷的结合态发生变化,Fe2O3、NanoFe2O3主要使砷由F1非专性吸附态和F2专性吸附态向F4结晶铁锰或铁铝水化氧化物结合态转变,添加FMBO主要向F3无定形或弱结晶铁锰或铁铝水化氧化物结合态转变.总体看来,在非饱和状态的土壤,Nano-Fe2O3和FMBO均为良好的稳定化材料,而对于长期淹水的稻田或地下水位较高的地区,或者由于降雨造成土壤滞水等情况,FMBO可以作为一种优良的稳定化材料用于土壤砷污染修复.     

利用Cu-Fe复合金属氧化物净化水中的磷

研究了利用Cu-Fe复合金属氧化物净化水中磷的过程。实验结果表明,在吸附剂的制备过程中,加入Cu可以显著提高吸附剂对水中磷的净化效率,Cu的适宜加入量为Cu/Fe摩尔比1∶2。在磷净化过程中,p H值对Cu-Fe复合金属氧化物的净化效率有显著影响,较低的p H值有利于磷的净化;水中磷的净化率随吸附剂用量的增加而增加,适宜的投加量为0.2 g/100 m L;吸附剂对水中磷的净化速度较快,磷的吸附率在5 min内达到87.08%,吸附2 h达到平衡,磷的净化率为98.85%;Cu-Fe复合金属氧化物净化水中磷的吸附等温线符合Langmuir方程,磷的最大吸附量为11.36 mg/g。     

低分子量有机化合物对MnO_2和土壤氧化锰的还原溶解作用

为考察土壤锰氧化物的还原溶解行为,本文选取常见的根系分泌的8种有机酸(抗坏血酸、香草酸、柠檬酸、草酸、酒石酸、水杨酸、半胱氨酸和邻苯二甲酸)和1种酚类化合物(邻苯二酚),人工合成的Mn O2和5种富含氧化锰的土壤(广东徐闻的砖红壤、海南澄迈的砖红壤、云南昆明的砖红壤、浙江嵊县的红壤和江苏南京的黄棕壤),研究了有机化合物对氧化锰的还原溶解作用.结果表明,较低p H和较高温度有利于有机化合物对Mn O2的还原溶解.在p H 4.5—5.5和温度5—45℃范围内,不同有机化合物还原溶解Mn O2能力的大小顺序为:邻苯二酚半胱氨酸抗坏血酸香草酸柠檬酸草酸≈酒石酸水杨酸≈邻苯二甲酸.邻苯二酚、半胱氨酸和抗坏血酸对土壤中氧化锰也有较强的还原溶解能力.当5种土壤比较时,徐闻砖红壤中还原溶解出的锰量最高,其次为昆明砖红壤,嵊县红壤中还原溶解出的锰量最小.当有还原性有机化合物存在时徐闻砖红壤、昆明砖红壤和澄迈砖红壤中的氧化锰容易发生还原溶解反应,增加土壤中可溶态和交换态Mn2+的含量,并可能对植物产生锰毒害.