活性炭的表面性质对CeOx/AC催化臭氧氧化水中苯甲酸的影响机制

实验对活性炭(activated carbon,AC)进行了氧改性、氮改性、硫改性和氮-硫共改性,考查AC的表面性质对CeO_x/AC催化臭氧氧化苯甲酸性能的影响.结果表明,相比氧改性活性炭ACO、硫改性活性炭ACS和氮改性活性炭ACN,氮-硫共改性活性炭ACNS由于含氮官能团和含硫官能团的引入,提高了对苯甲酸的吸附性能和催化臭氧氧化性能.采用氮-硫共改性活性炭为载体制备的CeO_x/ACNS催化剂表面Ce~(3+)含量最高,因而具有最高的催化活性,反应30 min,苯甲酸的去除率由单独臭氧氧化的22%提高到88%,TOC的去除率单独臭氧氧化的7%提高到55%.CeO_x/ACNS催化剂具有良好的稳定性,循环使用6次,苯甲酸的去除率仅从88%降低到82%,整个过程中活性组分Ce的流失只占负载量的0.32%,是一种很有应用潜力的臭氧氧化催化剂.     

两种不同形态MnO2降解卡马西平的效果及途径对比

研究了两种不同形态MnO₂（δ-MnO₂和胶体MnO₂）对难降解有机药物卡马西平（carbamazepine,CBZ）的去除效果,并通过液相色谱质谱联用技术（LC/MS）分析了不同pH值条件下δ-MnO₂和胶体MnO₂氧化转化CBZ的产物,探究其氧化转化途径.结果表明,δ-MnO₂和胶体MnO₂能通过化学氧化作用在2h内去除约1mg/L CBZ,相比之下,胶体MnO₂受pH影响较小且单位质量Mn对CBZ具有更好的去除效果.δ-MnO₂和胶体MnO₂与CBZ反应过程中各检出7种和4种产物.胶体MnO₂具有更强的氧化能力,越过了多种中间产物的产生步骤,使CBZ的降解途径更加简明.     

氧化石墨烯对淡水微藻生长及生物活性物质的影响

为掌握氧化石墨烯（GO）的水环境风险,以斜生栅藻（Scenedesmus obliquus）和湖泊微拟球藻（Nannochloropsis limnetica）为研究对象,探究了GO对淡水微藻生长及其生物活性物质（碳水化合物、总蛋白质、总脂）的影响.结果表明,GO对2种微藻具有中等毒性,72h EC₅₀值分别为25.63和48.44mg/L.透射电镜（TEM）观察发现,GO纳米片层既能附着于藻细胞表面也能进入藻细胞内部,造成藻细胞超微结构明显变化,包括：质壁分离;叶绿体收缩;淀粉粒数量减少甚至消失.较低浓度（10mg/L）GO会促进微藻中光合色素（叶绿素a、叶绿素b、类胡萝卜素）合成;而较高浓度（100mg/L）GO暴露下,2种微藻的类胡萝卜素和斜生栅藻叶绿素a的含量显著降低.2种浓度的GO总体上刺激了藻细胞内生物活性物质的合成,这是污染胁迫下的一种主动防御机制;而较高浓度GO造成碳水化合物含量显著降低,可能原因是细胞中储能物质由淀粉向中性脂转化.     

Facile synthesis of Ag-modified manganese oxide for effective catalytic ozone decomposition

O₃ decomposition catalysts with excellent performance still need to be developed. In this study, Ag-modified manganese oxides (AgMnO_x) were synthesized by a simple co-precipitation method. The effect of calcination temperature on the activity of MnO_x and AgMnO_x catalysts was investigated. The effect of the amount of Ag addition on the activity and structure of the catalysts was further studied by activity testing and characterization by a variety of techniques. The activity of 8%AgMnO_x for ozone decomposition was significantly enhanced due to the formation of the Ag_1.8Mn₈O₁₆ structure, indicating that this phase has excellent performance for ozone decomposition. The weight content of Ag_1.8Mn₈O₁₆ in the 8%AgMnO_x catalyst was only about 33.76%, which further indicates the excellent performance of the Ag_1.8Mn₈O₁₆ phase for ozone decomposition. The H₂ temperature programmed reduction (H₂-TPR) results indicated that the reducibility of the catalysts increased due to the formation of the Ag_1.8Mn₈O₁₆ structure. This study provides guidance for a follow-up study on Ag-modified manganese oxide catalysts for ozone decomposition.     

稻田灌溉河流CH4和N2O排放特征及影响因素

随着农业氮肥大量施用,大量碳氮营养物质以淋溶或径流形式进入周边灌溉水体,使其成为甲烷(CH4)和氧化亚氮(N2O)的重要排放源.以我国东南部地区典型稻田灌溉河流为研究对象,于2014年9月至2016年9月连续两年原位观测表层水体CH4和N2O溶存浓度及其排放通量,旨在明确稻田灌溉河流CH4和N2O的排放特征、排放强度及其主要驱动因子.结果表明,观测期内c(CH4溶存)的年平均值为(390.57±43.95)nmol·L-1(92.80～1 577.54 nmol·L-1),c(N2O溶存)的年平均值为(40.23±3.20)nmol·L-1(10.05～75.40 nmol·L-1).CH4和N2O的排放通量(年平均)分别为(20.73±6.08)mg·(m2·h)-1和(34.30±7.12)μg·(m2·h)-1.CH4和N2O溶存浓度和排放通量整体上均呈现出春夏排放高,秋冬排放低的季节变化趋势.两年CH4累计排放总量为(3 876.30±1 153.96)kg·hm-2,N2O累计排放总量为(5.74±0.98)kg·hm-2.两者持续性全球增温潜势(SGWP,以CO2-eq计)平均为(87.99±15.73)t·(hm2·a)-1.CH4排放通量与水温、底泥可溶性有机碳(DOC)显著正相关,而与水体溶解氧(DO)显著负相关;N2O排放通量与水温、水中铵态氮(NH4+-N)和硝态氮(NO3--N)显著正相关,而与水体DO显著负相关.该研究可为科学估算我国农业灌溉流域CH4和N2O排放总量提供数据支撑和重要参考.     

回收法氧化镁湿法烟气脱硫机理和工艺基础研究

以氧化镁浆液作为吸收液,对空气与SO₂混合气的鼓泡吸收做了全过程的实验观察.测试分析表明,在高效而稳定的脱硫过程中,吸收液的酸化是由HSO₃^-所致;酸化趋势与SO₂水解规律相一致,由初期高pH值下SO₃^2-为主的缓变到低pH值下HSO₃^-为主的剧变;吸收液温度对脱硫率的影响不敏感;MgSO₃相对高的溶解度和易氧化性及MgSO₄良好的水溶性保持了MgO脱硫的高效率(>98%)和高利用率.燃煤烟气脱硫工业试验确认了MgSO₄经吸收液循环可提浓至实验温度(40～50℃)下的饱和浓度而不产生有害影响,脱硫率因脱硫活性物质的富集反而提高,从而显示出回收工艺的技术经济可行性.     

预测有机废气在活性半焦上吸附量的实验研究

以甲苯和苯组成的双组分气体作为吸附质,活性半焦作为吸附剂在20℃下进行吸附实验,测定该混合气体在活性半焦上的平衡吸附量;再利用纯组分甲苯和苯在活性半焦上的Langmuir吸附等温线,运用Extend-Langmuir(E-L)方程预测双组分气体在活性半焦上的平衡吸附量,并与实验值进行对比.实验结果表明,E-L方程对于预测甲苯-苯双组分气体在活性半焦上的总平衡吸附量要比各组分吸附量准确,平均相对误差仅为1.40％,最大相对误差为3.32％.     

阻挡放电联合金属氧化物催化降解H2S的研究

采用介质阻挡放电联合金属氧化物催化降解气态H2S,考察了单组分及复合金属氧化物催化剂、催化剂与低温等离子体结合方式对H2S及副产物O3去除性能的影响,分析了等离子体联合Mn复合金属氧化物催化降解H2S机理。结果表明,金属负载量相同条件下,电压低于22kV时,Mn复合金属氧化物对H2S的催化活性高于单组分Mn金属氧化物,催化活性及对O3的分解能力从大到小依次为:Ag+Mn、Cu+Mn、Fe+Mn、Mn。当电压为18 kV时,Ag+Mn、Cu+Mn、Fe+Mn复合催化剂分别比单组分Mn催化剂对H2S的去除效率提高了近10%、6%、4%。等离子体后催化区域中Mn催化剂催化氧化H2S的效率明显低于等离子体催化区域。Mn催化剂在等离子体后催化区域中能有效催化分解O3。随着电压的升高,Mn金属氧化物在等离子体后催化区域对H2S催化作用逐渐增强。在电压22 kV时,等离子体联合后催化比单独等离子体作用时,H2S去除效率提高了近11%。     

SO2对Ag/Al2O3催化剂上CH3OH还原NO性能的影响

用溶胶-凝胶混合法制备了Ag负载量为5%的Ag/A1₂O₃催化剂.研究了富氧条件下,SO₂对CH₃OH在催化剂上还原NO性能的影响.结果表明,反应气不含SO₂和H₂O时,NO还原活性温度较低,有显著量N₂O生成,这被归因为反应过程中,部分氧化态Ag被还原为金属Ag.添加SO₂或同时添加SO₂和H_{2相似文献}   

纳米氧化镍颗粒对长牡蛎(Crassostreagigas)抗氧化防御体系的影响

纳米氧化镍(nNiO)作为一种广泛使用的纳米颗粒,其水生毒理效应研究还很有限。为探索n Ni O对海洋贝类的毒性机制,本研究将长牡蛎(Crassostrea gigas)置于不同浓度(0、1、10、100 mg·L~(-1))的n Ni O中暴露96 h,分别测定鳃和消化腺组织的丙二醛(MDA)含量和超氧化物歧化酶(SOD)、过氧化物酶(POD)以及过氧化氢酶(CAT)活性,并通过实时荧光定量PCR技术测定了鳃和消化腺中应激蛋白HSP70和AOX基因的表达变化。结果显示:在100 mg·L~(-1)n Ni O处理下,2种组织中MDA含量均显著性升高(P0.01),显示纳米颗粒造成了长牡蛎的脂质过氧化,并可能引起相应的氧化损伤。同时,n Ni O暴露也诱导了长牡蛎抗氧化酶(SOD、CAT和POD)活性的改变。其中,SOD和CAT活性在10 mg·L~(-1)浓度处理组达到最高,而POD活性在1 mg·L~(-1)浓度组即达最高值。在高浓度n Ni O(100 mg·L~(-1))胁迫下,3种抗氧化酶的活性均比低浓度(1和10 mg·L~(-1))处理组降低,表明抗氧化酶的保护作用在较低浓度暴露下更有效;而热激蛋白(hsp70)和交替氧化酶(aox)基因却分别在长牡蛎消化腺和鳃组织中上调表达(P0.01),并表现出一定的组织差异。说明高浓度纳米颗粒暴露中主要是应激蛋白发挥了作用。本文结果为纳米氧化镍对海洋双壳贝类的毒性机制研究及生态风险评估提供了基础数据。