宁东基地大气PAHs污染特征及呼吸暴露风险

利用主动观测技术对宁东能源化工基地大气PM_2.5、PM_1.0和气相中的PAHs浓度水平、族谱特征、时空分布及来源进行研究,并基于该观测数据对居民呼吸暴露健康风险进行评估.结果表明,宁东基地大气PM_2.5、PM_1.0及气相中∑₁₆PAHs浓度范围分别为：17.95~325.12ng/m³、12.66~311.96ng/m³和26.33~97.88ng/m³,年均浓度分别为（99.42±117.48）ng/m³、（78.88±100.58）ng/m³和（57.89±47.39）ng/m³.宝丰基地冬夏季大气PM_2.5、PM_1.0和气相中∑₁₆PAHs浓度水平均明显高于英力特;宝丰和英力特基地冬季大气PM_2.5、PM_1.0中∑₁₆PAHs浓度水平均明显高于夏季浓度.宁东基地大气中∑₁₆PAHs的浓度水平要高于国内外其他城市,大气PAHs污染较为严重.源解析表明夏季宁东基地PAHs的主要排放源是工业煤燃烧和机动车尾气,冬季则主要来自工业煤燃烧和木材、薪柴等生物质燃烧排放.宁东基地人群暴露于大气PAHs可能会造成平均冬季每百万人中约有33~2628人罹患癌症,夏季每百万人中约有11~834人罹患癌症的风险.     

南方丘陵区河流表层沉积物重金属污染评价

采样分析南方丘陵山区瓯江、钱塘江、闽江、九龙江沉积物中重金属含量,并对其来源及生态风险进行研究.结果显示,沉积物中Mn、Zn、As、Cd、Pb、V在九龙江有较高浓度,Ni、Cu在钱塘江浓度最高,Cr、Sb在瓯江浓度最高,而Al、Co和V的最高浓度分布在闽江.但重金属含量空间差异不显著.SQGs、Igeo和EF评价显示,Cd在研究区沉积物中污染最为严重,呈中度至重度污染,其次是Mn、Zn、Pb,其在研究区部分地区存在轻度污染,其他重金属处于无污染状态.RI评价显示,研究区河流沉积物存在极高重金属潜在生态风险,尤其是Cd.相关分析和PCA分析显示,Zn、As、Cd、Pb来自于自然过程、矿业开采及农业生产过程,Cr、Ni、Sb来自于工业生产过程产生废水,Al、Co和V来自于自然过程,而Cu则来源于混合源.pH值、TP、TN和LOI是影响水体中重金属含量的重要因子.本研究为河流生态系统的健康和保护提供重要依据.     

千岛湖水体氮的垂向分布特征及来源解析

选取千岛湖水深0.2,5,10,20,30和40m处水样进行分析,利用氮氧同位素和稳定同位素模型（SIAR）研究千岛湖水体氮（N）的垂向分布特征,分析水体N的来源并计算各N源的贡献率.结果表明,硝酸盐（NO₃^-）和溶解性有机氮（DON）是千岛湖水体总溶解氮（TDN）的主要形式,分别占溶解态N的57.9%和39.7%.千岛湖水体δ¹⁵N-NO₃^-和δ¹⁸O-NO₃^-的平均值分别为4.5‰和4.3‰.上层水体（0~10m）中,硝化作用和浮游植物的同化作用共同控制水体N的形态组成和氮氧同位素值（δ¹⁵N-NO₃^-和δ¹⁸O-NO₃^-）的变化.中层水体（10~30m）中,硝化作用是主要的生物地球化学过程,使得水体NO₃^-含量增加而δ¹⁸O-NO₃^-值减小.底层水体（30~40m）受到硝化作用、底泥N释放和反硝化作用的共同影响.化肥是千岛湖水体NO₃^-的最主要来源,在S1和S2处的贡献率分别为51.9%和30.6%.新安江上游的农业面源污染使得S1处化肥贡献率远高于S2.土壤N是仅次于化肥的第二大水体NO₃^-来源,在S1和S2处的贡献率分别为17.8%和27.8%.此外,底泥对底层水体NO₃^-的贡献不可忽视.     

黄河源区鄂陵湖中多环芳烃的百年沉积记录

为研究黄河源区多环芳烃（PAHs）的污染历史,于2016年7月在鄂陵湖中采集了沉积物柱芯,采用²¹⁰Pb定年,利用气相色谱串联三重四级杆质谱仪（GC-MS/MS）分析了16种PAHs,运用有序聚类分析对PAHs的垂向分布进行分带,并采取主成分分析及多元线性回归定量分析了PAHs的来源.结果表明,鄂陵湖沉积柱的沉积速率为0.176cm/a,慢于青藏高原多数湖泊.总PAHs的含量为11.3~54.7ng/g,平均值为29.2ng/g,与其他高原和偏远地区湖泊沉积物相比,处于较低水平,可被视为PAHs的全球沉积物背景值.PAHs的垂向变化分为1948年以前、1948~1976和1976~2016年3个时间段,5~6环PAHs在1948~2016年间呈上升趋势,与青海省人口及大型牲畜数量显著相关,反映了鄂陵湖地区近70a来的人类活动以农牧业为主.PAHs来源分为本地源（23%）以及长距离迁移与本地混合源（77%）.本地源的垂向变化与5~6环PAHs一致,代表了青藏高原地区以牛粪饼为主要燃料的生物质燃烧源.     

典型污染源材料中多溴联苯醚(PBDEs)的释放

为研究以多溴联苯醚（PBDEs）为代表的含卤半挥发性有机物（SVOCs）在室内空气中的扩散特性,在对杭州室内环境（办公室、居室）空气中PDBEs14种单体浓度检测的基础上,分析比较了不同污染源材料中PBDEs的含量,测定了材料PBDEs挥发强度系数;探究了典型污染源材料中PBDEs释放的影响因素及其相关性.结果表明,杭州室内环境空气颗粒相和气相中PBDEs平均浓度为427.26和416.46pg/m³,其中颗粒相和气相中主要特征单体均为BDE-209.所选取的9种室内常用材料的PBDEs挥发强度系数大小依次为：地毯>电线>塑料板>阻燃布>电路板>防烫桌布>保温棉>自粘墙纸>绝缘胶带.对比不同材料中各PBDEs同系组的含量：绝缘胶带、塑料板、防烫桌布、阻燃布中十溴二苯醚（deca-BDEs）的占比最高,分别为81.33%、63.83%、27.3%和34.1%;电线中四溴二苯醚（tetra-BDEs）的占比最高,为29.83%;自粘墙纸、电路板、地毯、保温棉中五溴二苯醚（penta-BDEs）的占比最高,分别为35.82%、41.25%、45.75%和38.64%.典型污染源材料中PBDEs释放的影响因素实验结果表明,环境模拟舱中的PBDEs总浓度与温度和封闭时间对数均呈显著正相关,相关系数r和显著水平P分别为r=0.811,p<0.05和r=0.883,p<0.05,且封闭时间对源释放PBDEs总浓度的影响比温度稍大.同时,污染源特征因素（材料中PBDEs的固有含量与PBDEs挥发强度系数）对源释放的影响程度比环境因素（温度和封闭时间）大.     

分子筛脱硅对其结构与吸附氨氮性能的影响

为提高分子筛吸附氨氮的能力,采用碱蚀法对4种不同硅铝比ZSM5型分子筛进行脱硅处理,对比了脱硅前后吸附氨氮性能的差异;结合X射线衍射、扫描电镜等分析手段观察了其孔隙与晶体结构、表面形貌的变化,同时借助X射线荧光光谱、傅里叶红外光谱等表征手段分析了其内部元素组成与骨架基团的变化;考察了分子筛脱硅处理对改善其吸附氨氮性能的影响机制.结果表明,分子筛经脱硅后氨氮吸附量大幅提高,硅铝比越大吸附氨氮性能改善越显著,其中,硅铝比最小的ZSM5-27型分子筛脱硅后的氨氮平衡吸附量由5.81mg/g上升至10.44mg/g,上升幅度亦达79.7%;碱蚀脱硅处理有效降低了ZSM5型分子筛的硅铝比,分子筛硅铝比越大降低越显著.分子筛脱硅后,其介孔比表面积与比孔容增加、孔径分布变得宽泛;晶体结构仍保持完整、晶粒形态变得更加清晰规整;离子交换容量增加、硅/铝氧四面体结构单元作用增强.碱蚀法对ZSM5型分子筛具有骨架脱硅补铝、疏通孔道等多重作用,脱硅后分子筛活性位点增加、氨离子扩散阻力下降,吸附性能得到改善.     

2017年兰州市大气污染物输送来源及传输特征模拟分析

利用HYSPLIT后向轨迹模式,结合兰州市AQI（空气质量指数）及常规大气污染物质量浓度数据,模拟研究了2017年1月1日-12月31日以兰州市为受点的大气污染物输送特征.通过聚类分析确定了抵达兰州市气团的主要输送途径和每类路径所对应的污染物质量浓度特征,并利用受体模型PSCF（潜在源贡献因子分析法）和CWT（权重浓度轨迹分析法）,分析了大气污染区域传输对兰州市空气质量的影响,探讨了影响兰州市空气质量的污染物输送来源和可能的潜在源区.结果表明,在影响兰州市的气流轨迹中,污染轨迹多来自兰州市以西和以北方向,污染轨迹约占总轨迹的39.52%,说明外部污染物的输入对兰州市空气质量具有重要影响.其中,第3类轨迹（对应来向为西）的气团对兰州市的空气质量有较大的影响,该类轨迹虽仅占总轨迹的15.21%,但其中污染轨迹数占56.76%,是影响兰州市空气质量的主要传输路径;第4类轨迹（对应来向为东南）的气团最为清洁.研究显示,对兰州市空气质量影响最大的强潜在源区主要分布在青海共和盆地、兰州市本地及周边区域,中等强度潜在源区为内蒙古自治区南部、宁夏回族自治区及甘肃省河西走廊等地区.      

温度和DO对MBBR系统硝化和反硝化的影响

在缺氧/好氧/好氧串联运行的移动床生物膜反应器（MBBR）系统中考察了温度和好氧反应器中溶解氧（DO）水平对生物膜硝化和反硝化过程氮素去除的影响,并通过高通量测序技术探究温度和DO的变化造成的MBBR系统中脱氮功能菌群结构的差异,从而在微观水平解释硝化和反硝化受温度和DO影响的生物学机理.结果表明,系统温度的升高可以同时强化生物膜硝化和反硝化过程,且好氧反应器中DO水平的提高对硝化过程有利,从而提高系统的脱氮效果.本研究中,在系统连续运行阶段,当系统温度和好氧O₁反应器的DO浓度为本研究范围内的最高水平时（即温度=20~22℃、DO=5~8mg O₂/L）,比硝化负荷可达1.60g NH₄⁺-N/（m²·d）以上,而相同温度范围内比反硝化负荷可高达2.84g NO₃^--N/（m²·d）,从而使MBBR系统在该工况条件下获得了最佳的NH₄⁺-N和TN去除率（分别达到了98.7%和85.7%）.温度和DO影响硝化和反硝化的根本原因是温度和DO变化引起了脱氮功能菌群数量和群落结构的改变：当好氧反应器的DO水平下降时,硝化功能细菌的OTUs比例显著降低,尤其是异养硝化细菌的生长受到了严重的抑制;而温度的变化对反硝化细菌的影响主要体现在群落结构的变化.     

人类活动净氮输入时空变化特征及其影响因素——以香溪河流域为例

为了阐明人类活动对三峡库区第一大支流香溪河流域氮输入的影响程度,基于人类活动净氮输入（NANI）模型估算了2001~2015年间香溪河流域乡镇水平的人类活动净氮输入,分析了氮输入的主要来源及其动态变化.结果表明：时间尺度上,香溪河流域人类活动净氮输入（NANI）因氮素施用的变化而呈现先上升后下降最后上升的趋势,但2015年相对2001年的NANI下降了143kg N/（km²·a）;空间尺度上,香溪河流域NANI整体呈现北低南高的分布格局,其中NANI输入强度差异较大的区域主要有昭君镇、峡口镇和黄粮镇.从人类活动净氮输入的组成上来看,氮肥施用仍然是最主要的来源（40.06%）,其次为大气氮沉降（29.98%）和食品/饲料净氮输入（27.75%）,作物固氮仅占净氮输入总量的2.21%.香溪河流域的NANI与人口密度和耕地面积比例极显著相关（P<0.001）;而NANI与河流氮输出的相关性不显著,香溪河流域河流氮输出占NANI的比例仅为24.28%.因此,可以通过减少氮素施用降低流域尺度氮素净输入量,但该流域NANI与河流氮输出无直接的响应关系.     

基于受体模型和源成分谱的缺失组分反演算法

针对目前在线监测仪器无法监测Al、Si标识组分可能增加源解析结果不确定性的问题,基于正交矩阵因子分解法模型和实测源成分谱反演Al、Si受体数据,提出缺失组分反演-嵌套PMF算法.设置周期性和非周期性模拟实验,利用PMF模型对缺失Al、Si受体数据、含反演Al、Si受体数据和含Al、Si受体数据分别进行源解析评估,并将源解析结果与真实值进行对比分析,验证缺失组分反演-嵌套PMF算法的可靠性.研究结果表明对于周期性扰动模拟实验,缺失Al、Si对解析土壤源、机动车、燃煤源有较大的影响,反演Al、Si能优化源解析结果,降低源解析结果的不确定性.