临沂市区主要大气污染物的污染特征及其对居民健康的影响

大气污染是全球性的公共环境健康问题.本研究基于临沂市区2015年6种大气污染物（PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂、CO、O₃）的逐日监测数据,分析了污染物的污染特征及其与气象因子的相关性,通过构建广义相加模型,模拟分析了单个污染物与居民呼吸、循环系统疾病门诊人次的暴露-反应关系.结果表明,PM_2.5和PM₁₀是临沂市区首要大气污染物,NO₂和SO₂次之,O₃和CO浓度较低;除O₃外,其它5种污染物之间呈显著正相关,与风速、温度、相对湿度3个气象因子呈负相关,浓度水平冬季高、夏季低;O₃与温度呈显著正相关.对于呼吸系统疾病,单个污染物每增加10 μg·m^-3（CO每增加0.1 mg·m^-3）的最大效应情况是：PM₁₀、SO₂、NO₂、CO均在当天（lag0）使得门诊人次分别增加0.36%、1.77%、1.29%、0.69%,PM_2.5和O₃分别在累积滞后6 d（lag05）和单日滞后3 d（lag3）使得门诊人次分别增加0.6%和1.07%;对于循环系统疾病,单个污染物每增加10 μg·m^-3（CO每增加0.1 mg·m^-3）的最大效应是：PM_2.5、PM₁₀均在累积滞后5 d（lag04）使得门诊人次分别增加0.72%、0.80%,SO₂、NO₂均在累积滞后6 d使得门诊人次分别增加3.55%、3.54%,CO和O₃则分别在当天和单日滞后3 d使得门诊人次分别增加0.77%、1.39%.对于呼吸、循环系统疾病,PM_2.5、PM₁₀、CO、O₃对男性的影响均大于女性,SO₂则反之;NO₂对男性呼吸系统和女性循环系统影响较大.大气污染物对少年（7~17岁）呼吸系统和对中年（41~65岁）循环系统影响较大.临沂市区6种大气污染物存在不同程度的污染,对居民呼吸、循环系统疾病均有不同程度的影响,且存在性别和年龄的差异.     

中国菌糠露天焚烧污染物排放时空分布特征

基于我国2000~2017年食用菌年产量数据,采用排放因子法估算了菌糠露天焚烧的污染物排放量,利用Mann-Kendall法和聚类分析法分析了排放量的时空分布特征,使用回归分析法预测了污染物的排放趋势.结果表明：（1）2000~2017年全国菌糠露天焚烧污染物排放量持续上升,PM_2.5、CO₂、CO、CH₄、NMVOCs、PAHs、NO_x、SO₂累积排放量分别为1.40×10⁶,3.48×10⁸,1.99×10⁷,8.43×10⁵,2.08×10⁶,3.00×10⁴,6.34×10⁵,8.29×10⁴t;（2）污染物排放量较高的省区包括山东、黑龙江、浙江、湖南、江苏、福建和河南,排放量较低的省区包括贵州、宁夏、天津、北京、新疆、重庆、甘肃;（3）预计2021年菌糠焚烧污染物总排放量高达4.25×10⁷t,其对生物质焚烧污染物总排放量的贡献率约为19.82%.我国菌糠露天焚烧污染物排放规模较大,应予以重点关注.     

基于稳定氢同位素的太原市大气单环芳烃来源

采集太原市城北和城南区域环境空气和5类污染源挥发性有机物样品,测定样品中典型单环芳烃稳定氢同位素（δD）组成,基于同位素质量平衡原理计算单环芳烃从源到环境空气受体的δD初始混合值,探讨单环芳烃来源.结果表明,柴油挥发源、溶剂挥发源、汽油挥发源（97^#）、汽油挥发源（95^#）、机动车尾气（97^#）、机动车尾气（95^#）和民用燃煤源中单环芳烃δD范围依次为：（-138.7‰~-115.5‰）、（-147.0‰~-121.0‰）、（-150.8‰~-117.6‰）、（-131.8‰~-113.8‰）、（-171.2‰~-120.0‰）、（-138.9‰~-102.7‰）和（-168.3‰~-142.3‰）,民用燃煤源中单环芳烃δD显著贫重氢同位素（D）组成,机动车尾气源与汽油挥发源中苯的δD相比显著贫D,可用于探索污染物转化过程;城北和城南环境空气中δD范围为（-131.7‰~-115.1‰）和（-131.9‰~-74.9‰）,δD初始混合值为-138.4‰和-173.9‰,体现了其来源差异.     

2006—2018年中国省级以上开发区的空间分布特征变化

以新的国土空间规划语境为背景,基于核密度估计、标准差椭圆法和分类统计对我国2006—2018年省级以上开发区的密度分布特征变化、发展重心轴向的变化和主体功能区视角下的分布变化做了分析。研究表明：该阶段我国省级以上开发区空间分布的东西差距得到一定缓解,仍存在东部连片集聚、西部据点集中的模式差异。开发区分布的总体重心已经向西北方向移动,发展轴向则由原来的南北轴向转向了东南—西北轴向。从主体功能区视角来看,开发区空间分布格局呈现出外围扩散与局部缩减的动态调整。开发区规模的增长主要集中在重点开发区域,缩减主要发生在生态功能区域。这些新变化将为我国国土空间土地利用优化和国土空间管控实践提供重要参考。     

我国硒淡水水生生物水质基准值推导

水体中硒含量过高会导致水生生态系统退化,而中国现有的地表水环境质量标准对硒的标准值设定并不是基于我国水生生物相关毒理学研究得出的,难以因地制宜地保护我国水生生物.为保护我国水生生物,本研究利用物种敏感度分布法,推导出基于最大无效应浓度（NOEC）、最低有效应浓度（LOEC）的慢性硒（无机）淡水水质一级基准值和基于半数致死效应浓度（LC₅₀）、半数最大效应浓度（EC₅₀）、半数抑制浓度（IC₅₀）的急性硒（无机）淡水水质二级基准值分别为0.58 μg·L^-1、0.52 mg·L^-1,发现我国现有的水质标准可能会对我国水生生物造成欠保护.进一步推导出为保护我国鱼类的硒（无机）淡水水质一级、二级基准值分别为0.21 μg·L^-1、1.60 mg·L^-1,以及硒淡水鱼类饲料有机硒和无机硒含量一级基准值分别为97 μg·kg^-1和98 μg·kg^-1.本研究基于硒对水生生物的急性和慢性毒性效应,推导出硒的系列基准值,为保护我国淡水水生生物安全的标准制定提供数据支撑和科学依据.     

船舶排放及不确定性对中国空气质量的影响

船舶排放是我国沿海地区重要的人为排放源,但现有的船舶排放评估研究大多只关注区域尺度的影响分析,而且忽视了排放清单的不确定性,这在一定程度上削弱了评估结果的可靠性.为此,本文利用WRF-SMOKE-CAMQ空气质量模型,定量评估了船舶排放及其不确定性对我国七大沿海港口城市夏季空气质量的影响,结果表明：船舶排放对我国主要沿海港口城市的SO₂、NO_x和PM_2.5浓度贡献范围分别为16.5%~62.5%、21.9%~72.9%和5.9%~26.0%,尤其对宁波、青岛和深圳等港口城市空气质量的影响显著,主要是由于港口较高的船舶排放以及气象传输两方面原因造成的;如果考虑船舶排放清单的总量不确定性,船舶排放对沿海港口城市夏季SO₂、NO_x和PM_2.5的影响分别呈现1.0~3.1,2.1~5.5,0.3~0.9μg/m³的波动;考虑船舶排放清单的时空分配不确定性,船舶排放对沿海港口城市夏季SO₂、NO_x和PM_2.5的影响分别呈现1.9~15.7,5.1~29.3,0.6~2.5μg/m³的波动.可见,船舶排放清单的不确定性对沿海城市船舶排放贡献影响量化有明显的影响.所以在评估船舶排放对港口城市空气质量的影响时,要考虑船舶排放清单的不确定性,尤其是时空分配的不确定性.而合理的时空分配能够提高船舶排放清单的质量和对沿海空气质量模拟的准确性.     

保定市大气污染特征和潜在输送源分析

保定市是京津冀地区重要城市之一.为了解保定市大气污染物质量浓度特征和潜在输送源,对保定市国控点2017年1月1日-12月31日PM₁₀、PM_2.5、SO₂、NO₂、O₃、CO等常规大气污染物数据进行分析,并利用TrajStat后向轨迹模型进行区域传输研究.结果表明:①ρ（PM₁₀）、ρ（PM_2.5）、ρ（SO₂）、ρ（NO₂）分别为（138±96）（84±66）（29±23）和（50±24）μg/m3,与2016年相比分别下降5.9%、9.1%、25.5%和13.1%;ρ（CO）较2016年下降了14.0%;ρ（O₃）较2016年增长了25.2%.ρ（PM₁₀）、ρ（PM_2.5）、ρ（NO₂）和ρ（O₃）分别超过GB 3095-2012《环境空气质量标准》二级标准限值的0.97、1.40、0.25和0.34倍,ρ（SO₂）和ρ（CO）未超标.②除ρ（O₃）外,其他污染物质量浓度均呈冬季最高、夏季最低的季节性特征,其中,冬季PM_2.5污染最为严重,春季PM_2.5~10（粗颗粒物）污染严重.③空气质量模型源解析结果显示,保定市ρ（PM_2.5）约60.0%~70.0%来自本地污染源排放.后向轨迹结果表明,在外来区域传输影响中,保定市主要受到西北方向气团（占比为21.7%~60.0%）远距离传输和正南方向气团（占比为34.8%~50.5%）近距离传输的影响.④PSCF（潜在源贡献因子分析法）和CWT（浓度权重轨迹分析法）分析表明,除保定市及周边区县本地污染贡献外,位于太行山东麓沿线西南传输通道的邯郸市、邢台市、石家庄市是影响保定市PM_2.5的主要潜在源区.研究显示,PM_2.5为保定市大气中的主要污染物,并呈冬季高、夏季低的变化特征,其主要来自西北远距离输送和南部近距离传输.      

厦门市冬季PM2.5污染情境识别及其与气象条件的关系

为研究厦门市冬季不同PM_2.5污染情境与气象条件和气团轨迹路径特征的关系,结合PM_2.5观测数据,使用AGAGE（Advanced Global Atmospheric Gases Experiment）统计方法识别2014—2018年冬季厦门市PM_2.5观测值、基线值和污染值情境,通过气象数据统计和气团后向轨迹聚类对不同PM_2.5污染情境下气象条件和气团轨迹路径特征进行探究.结果表明:①厦门市冬季不同PM_2.5污染情境下,ρ（PM_2.5）及PM_2.5污染值情境时长占比均呈波动中下降的趋势,具体表现为冬季PM_2.5观测值、污染值和基线值情境下,ρ（PM_2.5）平均值分别从2014年的42.2、90.7、16.4 μg/m3降至2018年的26.3、56.9、8.8 μg/m3,冬季PM_2.5污染值情境时长占比从2014年的10.2%降至2018年的3.0%.②冬季PM_2.5污染值情境下气象要素呈低风速、低气压、高温度、高相对湿度的特征.③冬季到达厦门市的气团轨迹路径中,局地路径由于大气条件稳定易累积形成PM_2.5污染;偏北路径和西北路径易从临近省份携带污染物输入导致PM_2.5污染,属于重要的外源污染输入路径;沿海路径和偏西路径均属于清洁路径,但沿海路径易在福建省北部与偏北路径重合形成污染输入,加强了偏北路径的污染物输送能力.研究显示,近年来厦门市冬季PM_2.5污染有明显减弱趋势,但不利的气象条件和外来污染输入仍会造成PM_2.5污染的发生.      

2-丁烯醛生产废水的臭氧脱毒预处理

CMW（crotonaldehyde manufacturing wastewater,2-丁烯醛生产废水）污染物浓度高、毒性强、直接采用生物法处理难度大.为了降低CMW的生物处理毒性,采用臭氧氧化法对CMW进行脱毒预处理,并通过考察不同臭氧氧化条件对废水COD_Cr、TOC（总有机碳）、UV_{254 nm}去除率及SMA（specific methanogenic activity,比产甲烷活性）抑制率的影响,获得了优化的臭氧氧化条件,进一步分析了废水脱毒机理.结果表明:①优化的臭氧氧化条件为接触反应时间180 min、初始pH 3.0、反应温度35℃、气相臭氧浓度30.3 mg/L,进气流量500 mL/min;并且在该条件下,CMW中COD_Cr、TOC和UV_{254 nm}的去除率分别为19.9%、9.9%和70.6%,主要特征有机污染物[包括2-丁烯醛、（E,E）-2,4-己二烯醛、3-（2-甲基-2-丙烯）-5-戊内酯、1,5-二甲基-1-烯-4-羰基-环氧己烷、山梨酸乙酯等]的去除率在74.4%以上.②厌氧产甲烷毒性试验结果显示,CMW的SMA抑制率由臭氧氧化前的82.0%降至臭氧氧化后的47.2%.③反应动力学研究显示,CMW中COD_Cr、TOC及UV_{254 nm}的去除过程均符合一级反应动力学方程,R2分别为0.82、0.97、0.94.研究显示,臭氧氧化预处理可以较好地去除CMW中的特征有机污染物,降低废水的厌氧生物处理毒性,是一种可行的脱毒预处理方法.      

不同居民燃煤炉具大气污染物排放差异性及减排分析

为探究不同类型炉具的大气污染物排放差异,本研究选择5种常见的新式居民燃煤炉具（方型煤炉具、折流换热炉具、炕暖炊一体化炉具、气化正烧及气化反烧炉具）在实验室内进行模拟燃烧和大气污染物排放水平监测,定量评估不同炉具的环境效果,识别污染排放水平差异的影响因素及原因,从而提出炉具研发设计等污染减排的改进建议.结果表明：①不同炉具大气污染物排放差异较大,炕暖炊一体的炉具污染排放强度最大,3种大气污染物（SO₂、NO_x和颗粒物）的排放强度为2.9 kg ·t^-1,是平均值的1.6倍;应用方型煤技术的炉具大气污染物排放强度最低,是平均值的65%.②不同炉具在不同燃烧阶段其气态污染物排放也呈现出明显的差异和特征.旺火阶段方型煤炉具NO_x排放浓度为0.49mg ·m^-3,相较于其他类型炉具降低了45%~72%;气化反烧炉具的SO₂排放浓度为1.38mg ·m^-3,相较于其他类型炉具最高降低了28%.③影响炉具大气污染物排放因素包括应用技术及燃烧类型,采用方型煤及气化反烧技术的炉具环境效益较好,但两类炉具的经济成本分别达到2.0万元和1.8万元,明显高于其他类型炉具.④考虑不同炉具污染排放差异,建议采取差异化的经济政策和严格的排放和产品标准,推广使用节能环保型炉具,降低燃煤炉具大气污染物排放.